발전소 내 방사화 부식생성물의 대부분을 차지하고 있는 니켈 페라이트계 부식생성물을 모사 발생시키기 위한 고온 고압용 장치를 제작하여 연구를 수행하였다. 배관형 포집기를 이용한 부식생성물 발생장치로부터 방사화 부식생성물과 가장 유사한 부식생성물을 얻을 수 있었다. 발전소에서 입자성 부식생성물이 발생되는 원리인 온도에 따른 용해도 차이를 구현하기 위하여 270$\^{circ}$C에서 부식반응이 일어나 상대적으로 높은 온도를 가진 포집용 장치에 부식생성물이 포집되도록 장치를 제작하였으며 , 발생된 부식생성물은 주사전자현미경 관찰과 EDAX를 통한 조성분석으로 그 특성을 관찰하였다. 부식생성물은 포집 된 위치 에 따라서 침상 형태의 산화물과 결정 형태의 산화물로 나뉘었으며, 조성 분석 결과 결정 형태의 부식생성물이 니켈 페라이트로서 발전소에서 발생되는 입자성 부식생성물과 유사한 것을 알 수 있었다.
해양환경에서 사용되는 선박이나 해양구조물은 해수환경에서 쉽게 부식이 발생한다. 본 연구에서는 구조용 강재에서 부식생성물의 존재가 피로강도에 미치는 영향에 대하여 조사하였다. 이를 위하여 부식생성물을 제거한 시험편과 부식생성물이 부착된 시험편의 피로강도를 비교하고 부식생성물의 강도분담에 대하여 고찰하였다. 본 연구에서 부식생성물은 피로강도분담효과가 있으며, 부식생성물을 제거한 시험편의 피로강도는 부식생성물이 부착되어 있는 시험편보다 피로강도감소계수가 18.1% 감소하였다. 이상의 연구에서 부식생성물 내에서 강도상 유해물질이 없는 한 부식생성물은 피로강도에 유익함을 알 수 있었다.
발전소 물/증기 순환계통의 주요 기기인 증기발생기/보일러는 금속산화물과 각종 불순물이 축적되면 전열관이 손상되므로, 증기발생기/보일러 내부로 최소의 슬러지가 유입되고, 증기발생기 내부에서 금속산화물 입자가 형성되는 것을 억제하기 위해 수질관리를 하고 있으며, 증기발생기 내부에 존재하는 슬러지를 배출하기 위해 Blowdown 및 Sludge Lancing 등의 물리적 방법을 이용하는 기술이 개발되어 있다. 그러나 이러한 관리에도 불구하고 슬러지 성분인 금속산화물 농도는 운전 조건에 따라 매우 다르며(불순물 잠복 및 방출 현상), 아직까지 잠복현상에 대한 기본적인 메커니즘은 완전히 규명되고 있지 않다. 본 연구에서는 물/증기 순환계통 부식생성물의 물성 평가를 하기 위해 순환계통 기기들과 배관 부식생성물의 대부분인 철분이 부식에 가장 큰 영향을 미치기 때문에, 수화학 조건 및 금속합금 종류에 따라 생성되는 부식생성물을 철분을 중심으로 하여 실험하였고, 또한 부식생성물은 온도에 의해서도 영향을 많이 받기 때문에 다양한 온도에서도 부식생성물 생성 실험을 하였다.
원자력 발전소 내 외부 계통의 표면에 침적된 방사성핵종은 원자로 구조재 및 핵분열생성물의 부식생성물 활성화에 의해 생성된다. 특히, 1차계통 내부에서 물과 부식된 표면 사이의 지속적인 마찰은 냉각재와 부식생성물을 혼합하게 만든다. 그리고 이것들은 계통을 따라 순환한다. 본 논문에서는 설계단계에서 사용되는 1차 계통의 부식생성물과 방사성 핵종의 양을 예측하는 CRUDTRAN, DISER, MIGA-RT 및 CPAIR 코드를 분석하였다. 또한, CRUDTRAN을 이용하여 국내 경수로 1차계통내 부식생성물 거동을 예측하였다. 본 연구목적은 웨스팅하우스형 원전의 실제 데이터로 계산된 값을 측정값과 비교하여 부식생성물 평가 모델의 신뢰도를 향상시키는데 있다.
고리 원자력 1호기 14주기(‘95년도) 운전기간 중 증기발생기 세관 열전달 용량 저하로 전출력 운전 기간동안 정격출력보다 15% 감발 운전한 경험이 있었는데, 이 기간중 냉각재내 방사성 부식생성물(CRUD) 농도가 약 80% 감소됨을 발견하였다. 이때 출력감소 비율보다 많은 CRUD 감소현상 규명을 위해 냉각재 수질관리인자와 EPRI 피복재 부식모델인 PFCC코드를 사용한 피 복재 산화물 두께변화 등을 비교한 결과, 운전중 용출되는 방사성 부식생성물은 핵연료 표면의 피복재 산화물에 흡착된 Co핵종이 피복재 산화물 이탈시 함께 거동하는 것으로 확인되었으며, 피복재 산화물 이탈은 산화막 두께 및 열유속에 주로 의존함이 밝혀졌다. 따라서 냉각재내에서 방사성 부식 생성물의 생성률 저감을 위해서는 정상운전시 핵연료 표면의 산화막 증가를 억제할 수 있는 수질 조건을 도출하고 그에따른 운전을 통해 원전 작업자의 방사선 피폭량 저감 및 방사성폐기물의 발생을 줄일 수 있을 것으로 여겨진다.
원전 발전의 초기단계에서는 작업자 회폭의 대부분이 핵연료 파손에 외한 피폭이었으며, 부식생성물의 방사화에 의한 피폭이 상대적으로 적었으나 재료 가공 처리 기술의 진보에 의해 핵연료 파손물이 감소함에 따라 상대적으로 부식 생성물의 축적에 의한 작업자 피폭이 해결해야할 중요한 과제가 되었다. 여러 가지 자료들을 통해 작업자 피폭이 부식 생성물의 이동 메카니즘들에 의해 일어남이 밝혀지고 ICRP 권장 작업자 피폭 제한치가 연간 5rem 에서 2rem 으로 피폭 하향 조정됨에 따라 부식 생성물의 제어와 계측이 필요하게 되었다. 이를 위해 본 연구에서는 COTRAN을 이용해 차세대 원전 1차계통내 부식 생성물 평가를 하였다. 특히 여러인자중 pH, 재질 및 제염 등을 고려하여 각각에 대한 영향을 평가하였다
본 연구에서는 KaOH, $K_2CO_3$, Sodium, 그리고 1차 이온수 용액의 $Cl^-$ 이온 추출량과 부식생성물의 생성순위, 부식물 생성, 그리고 부식물 제거에 관하여 관찰하였으며 이 연구로 아래와 같은 결과를 얻었다. $Cl^-$ 이온 추출량에 대한 실험 결과 NaOH은 탈염 초기에는 Cl- 이온을 잘 추출시켰으나 탈염 횟수가 증가하면서 $Cl^-$ 이온의 추출량이 급감하였다. 또한 유물 중량 변화에도 감소폭이 가장 심하였다. $K_2CO_3$은 NaOH나 1차이온수 용액과 비교해 보면 이 방법은 탈염처리동안 $Cl^-$ 이온을 꾸준히 추출시켜 주었으며 다른 탈염용액에 비해 유물 중량변화가 거의 관찰되지 않았다. Sodium 용액은 $K_2CO_3$ 용액과 마찬가지로 탈염처리 동안 $Cl^-$ 이온을 꾸준히 추출시켰으며 다른 탈염 용액에 비해 $Cl^-$ 이온 추출량이 가장 많았다. 하지만 이 용액은 약품 내에 불순물인 $Cl^-$ 이온을 $3\~5\;ppm$을 기지고 있어 보존처리자가 탈염처리를 할 때 좀 더 신중하게 생각해야 할 것 같다. 1차 이온수 용액은 부식인자가 $Cl^-$이온을 완전하게 제거해주지는 못하였지만, pH가 $7.5\~7.9$로 다른 탈염 용액에 비해서 전위차가 낮으며, 별도로 탈알칼리 처리를 하지 않아도 되기 때문에 유물손상은 극소화할 수가 있다. 따라서 이 용액은 부식이 매우 심한 철제 유물이나 균열이 많은 주조 철편과 같은 유물을 처리할 때 적절한 용액이다. 부식생성물 관찰에서는 출토 철기 유물에 생성된 부식물은 주로 인철광$(\gamma-FeOOH)$, 침철광$(\alpha-FeOOH)$, 적금광$(\beta-FeOOH)$, 그리고 자철광$(Fe_3O_4)$이다. 인위적 부식에서는 전부 인철광의 부식물이 생성되었고 자연적 부식에서는 모두 침철광의 부식물이 생성되었다. 특히 철제 표면에 자연적으로 생성된 공식 녹을 XRD 분석한 결과 적금광으로 동정되었다. 이런 모든 시편들을 각 탈염방법에 따라 탈염처리한 후 XRD와 SEM-EDS으로 분석한 결과 인철광과 침철광은 어떠한 변화도 보이지 않았고, 다만 적금광으로 동정된 시편만이 잔존하지 않았다. 철기 제작별 $Cl^-$ 이온 추출량과 탈염효과에 대한 비교 실험은 이온 크로마토그래피 분석 결과와 마찬가지로 단조 철제유물이 주조 철제보다 $Cl^-$ 이온을 많이 가지고 있었으며, 탈염 처리 후에는 $Cl^-$ 이온은 전혀 발견되지 않았다. 이상의 결과 $K_2CO_3$와 Sodium 용액은 탈염처리에서 가장 적합한 탈염처리 용액으로 알수가 있었으며 특히 어떠한 탈염 용액으로 유물을 처리한다 해도 철제유물에 생성된 부식물은 제거되지 않는다는 것을 알게 되었다. 따라서 보존처리자는 유물 표면의 부식 상태만을 보고 처리하기 보다는 철기제작물로 고려하여 처리하는 것이 필요하다. 또한 금속에 부식을 야기시키는 $Cl^-$ 이온과 부식물을 완전하게 제거하여 탈염처리를 하는 것이 유물 부식을 최대한 지연시킬 수 있는 것이라 생각된다.
토양 중에 존재하는 철환원능력을 갖춘 세균은 철제유물의 부식생성물을 에너지원으로 이용할 수 있다. 이러한 세균의 활동은 부식생성물의 변화를 초래하여 유물의 부식을 촉진시키는 부식생성물의 판단을 어렵게 할 수 있다. 본 연구의 목적은 철환원세균이 부식생성물에 일으키는 변화를 조사하여, 철제유물의 부식에 관한 이해를 높이고자 한다. 실험은 출토철제유물을 재현하기 위해서 부식촉진인자 중에서 가용성염류(염화물이온, 황산이온)를 이용하여 부식시킨 철편을 준비하였다. 이 부식철편을 세균이 존재하는 배지에서 42일간 배양하였다. 실험 후, 부식철편의 부식생성물은 SEM, EDS, XRD를 이용하여 관찰, 분석을 실시하였다. 관찰결과, 부식철편이 세균의 활동으로 인해 녹색으로 변화하였으며 부식철편에 판상 결정과 마름모꼴 결정이 새롭게 생성된 사실을 알게 되었다.
본 연구는 해저 환경 내에서의 철제유물 부식인자 중 황화물에 의한 부식상태 및 출수 후 대기 중 고습 상태에서의 손상 현상에 대한 것이다. 이를 위하여 충청남도 태안 마도해역 뻘층에서 출수된 철제유물 4점에서 생성된 부식생성물을 대상으로 황화물의 존재 여부를 확인하고자 SEM-EDS 및 XRD 분석을 실시하였다. 분석 결과, 해저퇴적토 내에서 형성된 부식생성물은 주요 성분이 황(S)이며 화합물로서 황화철(FeS)이 형성되었고, 해저면에 노출된 상태에서 형성된 부식생성물은 일부 결과를 제외하면 표면을 덮고 있는 응결물(concretion)의 영향으로 뚜렷한 부식 양상이 나타나지 않았다. 출수 후 고습 상태에서 철제유물의 손상 현상을 확인하기 위해 부식생성물을 고습 제습환경에 노출시키는 실험을 실시하였다. 실험 결과, 고습 환경에서 황화철 부식생성물의 산화는 황산철($FeSO_4$)과 함께 황산($H_2SO_4$)을 생성하여 철제유물을 2차적으로 부식시킬 수 있음을 확인하였다. 따라서 해저 환경에서 출수된 철제유물의 황화철 부식생성물은 반드시 제거하고 유물의 보존 환경도 제습된 상태가 유지되어야 할 것으로 판단된다.
본 연구에서는 용융탄산염 연료전지용 분리판으로서 오스테나이트계 스테인레스강 중, 310S를 사용하여 용융염 전해질 및 양극측 분위기에서 부식거동, 부식생성물의 형성과정 및 기구에 관한 고찰을 실시하였다. 분리판의 부식 진행과정은 부식반응 이후 안정 부식생성물이 형성되기까지 빠른 부식이 진행되는 부식생성물 형성단계와 안정 부식생성물 형성 후 보호파괴가 일어나기 까지의 부식 억제단계, 그리고 보호파괴 이후 부식이 다시 증가되는 부식 진행단계의 3단계 과정을 경유하며 진행하였다. 분리판 내 원소들의 농도분포는 부식생성물 형성영역에서는 Fe가, 부식 방어영역에서는 Cr이, 그리고 Ni은 Cr 고갈영역과 기지 안쪽에서 높게 형성되었다. 또한 양극측에서 분리판은 전해질의 이온화에 의한 부식이 주된 부식기구였으며, 최종 부식생성물은 $LiFeO_2$와 $LiCrO_2$였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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