현대에 이르러 직접방식 엑스선 검출기에서는 기존의 a-Se을 주로 이용하였지만, 고전압 인가에 따른 회로 손상과 짧은 수명, 그리고 누설전류에 따른 안전의 문제 등으로 낮은 에너지 밴드갭과 높은 흡수효율, 비저항 등에 의거한 다양한 대체 물질에 대한 연구가 활발하게 이루어져가고 있다. 본 논문에서는 직접방식 엑스선 검출물질로 전기이동도와 흡수효율이 뛰어나고, 밴드갭이 낮아 태양전지분야 뿐만 아니라 최근 엑스선 검출물질로 각광받고 있는 CdTe를 선정하였다. 연구의 목적은 PVD (Physical Vapor Deposition)방식의 CdTe 검출 물질의 제작과정에서 CdTe가 기화되어 하부전극 기판에 증착될 시, 하부전극 기판 온도에 따른 CdTe의 박막형성과 전기적 측정을 실시하여 그에 따른 최적의 증착조건을 선정하는 것이다. 하부전극 기판으로는 Au/glass를 사용하였으며 증착 시, $200^{\circ}C$, $300^{\circ}C$, $400^{\circ}C$로 나누어 특성을 평가하였다. 시료는 파우더형태의 다결정CdTe를 120 g를 사용하여 증착완료 시, 약 $100{\mu}m$의 박막두께를 구현하였다. PVD증착의 조건으로는 Mo재질의 보트를 사용하였으며, 증착 시 진공도는 $5{\times}10^{-6}$ Torr, 보트온도는 약 $350^{\circ}C$ 소요시간은 5시간이었다. 증착이 완료된 CdTe의 표면구조와 전기적 특성평가를 위해 SEM촬영을 실시하였고, 전기적 특성 평가를 위해 CdTe표면에 Au를 PVD방식으로 증착하였다. 실험 결과 SEM촬영을 이용한 표면특성에서는 하부전극 기판의 온도가 높아질수록 표면 결정입자가 증가하는 것을 확인할 수 있었으며, 전기적 특성에서도 하부전극 기판의 온도가 증가할수록 RQA-5 조건의 70 kVp, 100 mA, 0.03 sec 엑스선에 대한 우수한 민감도와 암전류 값을 확인하였다. 이러한 결과는 증착과정에서 온도에 따른 다결정 CdTe의 표면결정 크기 증가는 동일한 면적에서 표면결정 수의 감소를 뜻한다. 이는 결정간의 경계에서 트랩 되어지는 전자가 감소하고, 전자의 이동도 또한 높은 효율을 나타냄을 확인할 수 있었다. 따라서 본 연구를 통하여 CdTe기반의 직접방식 엑스선 검출기 제작과정에서 증착 시 하부전극기판 온도가 증가할수록 결정의 크기가 증가하여 최적의 전기적 특성을 나타냄을 검증할 수 있었다.
유기 태양전지는 저비용으로 제작이 가능하고 제작이 용이한 장점을 가지고 있으므로 많은 그룹에서 관심을 가지고 있다. 정공 수송층으로 사용되는 PEDOT:PSS는 많이 사용되지만 강한 산성 특성 때문에 ITO 전극에 식각이 되므로 문제가 있다. 그러므로 산화물 반도체 $WO_3$, $MoO_3$, 그리고 $V_2O_3$ 등이 태양전지에 많이 만들어지고 있다. 특히 copper oxide는 높은 광흡수율을 가지고 있으므로 태양전지에 사용하는 데 많은 기대되는 물질이다. Copper oxide 박막은 열증착 법, 스프레이 필로시스, 전기화학 증착, 화학증착법, 그리고 솔-젤법 등 다양한 증착 방법이 있다. 넓은 면적의 소자를 제작할 경우 솔-젤 방법은 기존의 증착법에 비해 낮은 비용으로 제작, 높은 성장율, 그리고 높은 기계적 탄력성의 장점이 있다. 솔-젤법으로 만든 copper oxide는 P3HT의 HOMO (high occupied molecular orbital)와 비슷한 위치에 접하고 있으므로 정공수송층으로 적합하다. 본 연구에서 제작된 태양전지의 구조는 ITO/P3HT:PCBM/CuxO로 구성되어 있다. ITO가 $10{\Omega}$/sq의비저항을 가지고 있었고 UV 처리를 하였다. 그 위에 P3HT:PCBM (1:0.8 weight)를 스핀 코팅하였다. 마지막으로 0.1 M $Cu_xO$용액은 Cu (II) acetate monohydrate를 소스로 2-methoxyethanol ($C_3H_8O_2$)의 용제와 안정제로 monoethanolamine ($C_2H_7NO$)을 섞어서 만들었다. 그리고 P3HT:PCBM 위에 스핀 코팅하였고 열증착 방법으로 전극인 Ag 을 증착하여 최종 소자를 만들었다. Cu(II) acetate의 소스로 제작된 박막의 투과율 측정을 통해 에너지 밴드갭을 구할 수 있었다. Copper oxide 박막은 다결정구조 이므로 다중 밴드갭으로 구성되어지는 것을 알 수 있었다. 최종적으로 만들어진 소자를 열처리를 통해 소자 특성을 조사했더니 250도에서 가장 좋은 결과를 얻을 수 있었다.
InGAAs/InGaAsP 다중양자우물구조에 분순물없는 vacancy 확산으로 지역 선택적인 상호 섞임 현상을 유도하고, 다중 파장 검출이 가능한 집적 광도파로형 photodetector를 제작 및 측정하였다. 다중양자우물구조는 상호섞임에 의해서 밴드갭이 크게 청색편이 하였다. 집적 광수신소자는 p-i-n 구조이며, 밴드갭이 큰 영역과 작은 영역이 광도파로를 따라 일렬이 되도록 항ㅆ다. 광도파로의 폭은 20 ${\mu}m$이며, 각 광수신소자에 길이는 250 ${\mu}m$이다. Tunable 레이저와 편광기를 이용하여, TE/TM 편광된 빛을 광수신소자에 butt-coupling 방법으로 입사하여 소자의 파장 특성을 측정하였다. 제작된 소자는 1480 nm 와 1550 nm 파장 영역을 분리, 수광할 수 있음을 보였다.
Hot wall epitaxy 방법을 이용하여 chalcopyrite 구조를 가진 고품질의 $AgInS_{2}$ 박막을 성장 하였다. 광전류 스펙트럼을 측정한 결과, 30K에서 300K까지는 단지 A 와 B 두개의 봉우리가 관측되었고 반면에 10K에서는 A,B,C 세 개의 봉우리가 관측되었다. 이때 이들 봉우리들은 band-to-band 전이에 기인하는 것으로 관측되었다. 광전류 측정으로부터 $AgInS_{2}$의 가전자대 갈라짐이 측정되었고 이로부터 10k에서 결정장에 의한 갈라짐 $D_{cr}$과 스핀궤도에 의한 갈라짐 $D_{so}$은 각각 0.150eV와 0.009eV로 관측되었다. 또한 에너지 밴드갭의 온도 의존성 $E_{g}(T)$에 대하여 연구하였고 성장된 $AgInS_{2}$ 박막의 에너지 밴드갭은 1.868eV 임을 알았다.
ZnO는 직접천이형 반도체로 약 3.37 eV의 넓은 에너지 band-gap과 60 meV의 비교적 큰 엑시톤 결합 에너지를 가지고 있다. 또한 단결정 성장 가능과 투명성 등 많은 장점들로 인하여 GaN와 대체할 자외선 또는 청색 발광소자나 ITO를 대체할 투명전극 같은 광범위한 광전소자로 큰 주목을 받으며 연구되어 왔다. 이러한 ZnO는 다양한 물질들의 첨가를 통해 인위적으로 특성변화가 가능한데 Mg, Be, Cd 첨가를 통한 에너지 밴드갭의 확장과 수축, Al 첨가를 통한 전기전도성의 증가 등이 그 예이다. 최근에는 밴드갭 조절을 이용한 ZnO-ZnMgO와 같은 이종접합구조가 광소자 등의 응용을 목적으로 많은 연구가 이루어지고 있다. 더불어 나노선이나 나노막대 같은 1차원 구조를 갖는 ZnO 계열 반도체의 연구는 현재 큰 이슈가 되고 있는 나노 크기의 소자 개발에 매우 큰 적용 가능성을 가지고 있다. 우리는 수열합성법을 이용하여 hexagonal ZnO 나노막대를 성장하고 그 표면에 core-shell 형태의 $ZnO-Zn_{1-x}Mg_xO$ (x=0.084) 양자우물을 원자층증착법으로 증착하였다. 본 연구에서는 만들어진 ZnO 나노막대와 ZnO-ZnMgO 나노막대, core-shell ZnO-ZnMgO 양자우물 sample들의 저온(5 K) Photoluminescence 측정을 통하여 광학적 band 구조를 분석하였다. 실험적으로 의도된 양자우물 두께와 다른 실제 형성된 양자무물의 두께를 알아내기 위하여 2차원 hexagonal 양자우물 band 구조에서 self-consistent nonlinear Poisson-Schr$\"{o}$dinger 방정식 계산과 컴퓨터 시뮬레이션을 이용하였으며, 이 방법으로 계산된 값과 실험값의 비교를 통하여 실제 형성된 양자우물의 두께를 정량적으로 유출할 수 있었다.
ZnO는 태양전지의 투명전극 및 윈도우 물질로 그 동안 광범위하게 사용되어 왔다. 하지만 태양광의 효율 증가를 위하여서는 가시광 영역뿐만 아니라 자외선 및 적외선 영역을 이용할 필요가 있다. 또한 금속 산화물 반도체 나노 입자는 크기를 조절하여 흡수하는 태양광의 파장 영역을 조절할 수 있고 이를 이용하여 이종구조를 사지는 고효율의 태양전지를 구현할 수 있다. 본 연구에서는 3.4 eV의 에너지 밴드갭을 가지는 ZnO박막내에 밴드갭을 조절 할 수 있는 금속 산화물 나노입자를 삽입하여 광학적, 전기적 특성을 연구하였다. ZnO 박막을 증착하기 전 유리 및 사파이어 기판에 스퍼터를 사용하여 Pt금속전극을 형성한 이후, ZnO 박막을 $1{\times}10^{-10}$ Torr의 기본 진공도를 유지하는 초고진공 스퍼터를 사용하여 100 nm 두께로 증착 하였다. 금속 산화물 나노 입자를 제작 하기 위하여, ZnO 박막에 열증착 장비(thermal evaporator)를 사용하여 In 나노 입자를 10 nm 이하의 크기로 제작 하였다. 그 상부에 초고진공 스퍼터 와 열증착 장비를 사용하여 ZnO 박막 및 In 나노 입자를 순차적으로 증착하여 수백 nm 두께의 ZnO 박막을 제작한다. ZnO 박막 내부에 형성된 In 양자점은 ZnO 증착공정 중에 산화되어 $In_2O_3$ 의 산화물 나노 입자로 형성되며, 내부의 구조는 투과전자 현미경을 사용하여 확인 하였다. 제작된 금속 산화물 나노입자가 포함된 ZnO 박막의 광학적 특성을 photoluminescence, UV-Vis spectroscopy, ellipsometry를 통하여 확인 하였으며, solar simulator와 전류-전압 특정 장비를 사용하여 전기적 특성을 분석 하였다.
이 논문은 온도차에 따라 변화되는 이온성 액체와 낮은 밴드갭을 갖는 고분자인 poly(2-heptadecyl-4-vinylthieno[3,4-d]thiazole)(PHVTT) 간의 상호작용 및 고분자의 거동을 조사하였다. 이온성 액체는 methyl imidazolium chloride([MIM]Cl), butyl methyl imidazolium chloride([BMIM]Cl), tri-butyl methyl ammonium methyl sulfate([TBMA][ $MeSO_4$])를 사용하였으며, 21, 28, 32, $37^{\circ}C$로 온도를 변화시키며 상호작용의 변화를 UV-vis spectroscopy, FT-IR spectroscopy, photoluminescence spectroscopy를 통해 확인한 결과 이온성 액체인 [MIM]Cl, [TBMA][$MeSO_4$]와 PHVTT의 상호작용은 점차 약해짐을 확인할 수 있었지만, [BMIM]Cl은 온도 변화에 따른 상호작용의 변화를 보이지 않았다.
광반사 변조 분광법에서 측정된 결과를 해석하기 위하여 전산모사 프로그램을 개발하였다. 개발된 프로그램은 광반사 변조 분광 특성해석에 필요한 인자들을 사용자가 손쉽게 바꿀 수 있으며, 그 값에 따른 결과를 실제 측정 결과와 동시에 확인할 수 있도록 구현하였다. 광반사 변조 분광법에서 얻어지는 결과는 밴드갭 주변에서 변조되어 나타나는 TDFF(Third Derivative Function Form)와 밴드갭보다 높은 에너지에서 나타나는 표면 및 계면에서의 전기장에 기인한 FKO(Franz-Keldysh Oscillation)신호가 혼합하여 나타난다. 전산모사 프로그램을 통하여, 실제로 단일층으로 형성된 GaSb Epi 층에서 나타나는 광변조 특성에 대하여 해석하였으며, 광변조 분석에 특화되어 매우 유용한 결과를 얻을 수 있었다. 또한, FFT (Fast Fourier Transform) 해석 Tool을 추가하여 FKO의 주파수 특성분석을 보다 용이하게 하였다.
질소 도핑된 $WO_3$ ($WO_3$:N) 막을 반응성 RF 마그네트론 스퍼터링을 이용하여 상온에서 증착한 다음, $300^{\circ}C$에서부터 $500^{\circ}C$의 온도 구간에서 후열처리(post-annealing)하였다. $WO_3$ 내 질소 음이온은 O 2p valence state와의 mixing effect 의해 광학적 밴드갭을 줄임으로써 장파장 영역의 빛을 흡수할 수 있었다. 더욱이 $350^{\circ}C$ 이상의 후열처리에 의해 $WO_3$:N의 결정성이 크게 향상됨을 발견하였으며, 동일 온도에서 열처리된 순수한 $WO_3$ 막보다 광전기화학 특성이 휠씬 우수한 셀 성능을 가짐을 알 수 있었다.
황화납(PbS)을 감응물질로 하는 양자점 감응형 태양전지를 제작하고 효율을 측정해 보았다. 기판에 산화아연(ZnO) 나노선을 기른 후 SILAR(Successive ionic layer adsorption and reaction)법으로 PbS 양자점을 합성하고 이를 주사전자현미경(SEM), X-선 회절(XRD)을 통해 확인하였다. SILAR를 통해서 형성된 나노이종구조는 PbS 나노입자들이 ZnO 나노선 위에 균일하게 성장한 것을 확인할 수 있었다. 본 실험에서 PbS을 이용한 양자점 감응형 태양전지의 최고 효율은 one sun에서 0.075%로 나타났으며, 이는 기존의 다른 감응 물질에 비해 비교적 낮은 효율을 나타내었다. 이러한 요인으로는 i) ZnO와 PbS의 밴드갭 배열이 Type-I 형을 이룰 수 있는 가능성, ii) 다양한 크기의 밴드갭을 가지는 PbS에 의한 전자이동 방해 효과, iii) 전해질에 의한 PbS의 안정성 저하 등의 이유를 생각해 볼 수 있으며, 이를 해결하기 위해서는 PbS의 크기분포 조절과 새로운 전해질에 대한 연구가 향후 필요할 것으로 생각된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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