목질계 바이오매스 가스화 발전에 있어서는 가스화 가스중에 함유되어있는 타르를 가능한 한 가연성 가스로 전환하여 냉가스효율을 향상시키는 것 및 잔유하는 타르는 후단기기에 악영향을 초래할 우려가 있기 때문에 타르를 저감 제거하는 것이 바람직하다. 본 연구에서는 공기 수증기를 사용하여 타르개질 프로세스의 개선을 위해서 타르에서 가스성분으로의 전환에 관한 개질 실험을 실시하여 Wood chip 타르의 열분해 개질 생성물 거동에 대하여 검토하였다. Wood chip 열분해로 생성된 타르의 원소분석 및 $^1H$ NMR분석의 결과로 타르를 치환기를 가지지 않는 방향족, alkyl-기를 가지는 방향족, 산소 함유 방향족, 지방족의 4개로 분류하였다. 개질제에 의해 경질 타르, 중질 타르 모두 감소하였다. 개질 공기는 타르를 연소시키지만 그 속도는 가연성 가스와 경합하고 $900^{\circ}C$에서는 타르의 연소는 나타나지 않았다. alkyl-기를 가지는 방향족은 메탄과 치환기를 가지지 않는 방향족으로 전환되고, 치환기를 가지지 않는 방향족은 수소와 soot로 전환되고, 산소 함유 방향족은 일산화탄소와 치환기를 가지지 않는 방향족으로 전환되는 것을 알았다. 또한, 개질제에 의해alkyl-기를 가지는 방향족, 치환기를 가지지 않는 방향족, 산소 함유방향족 모두가 일산화탄소,이산화탄소로 전환되는 것을 알았다.
방향족 니트로 화합물들을 10 % Palladium 촉매 존재 하에서 벤젠 용액에서 45 psi의 압력을 가지고 실온에서 수소첨가 반응시켜서 방향족 아민들을 얻었다. 본 연구에서는 방향족 니트로 화합물로써 nitrobenzene-$d_5$, $^{15}N$-nitrobenzene, 그리고 4'-nitrobenzo-15-crown-5를 이용하여 수소첨가 반응을 통하여 방향족 아민들을 합성하였다. 적외선 흡수 스펙트럼에서 수소첨가 반응으로부터 얻어진 아민에서 특성적인 N-H 신축 진동이 3450과 $3350cm^{-1}$에서 나타났다. 연구결과 수소첨가 촉매 반응에 의하여 방향족 아민 화합물을 제조할 때는 수득률이 양호하고 부 생성물의 생성이 크지 않아 다른 방법으로는 쉽게 제조할 수 없는 방향족 아민 화합물을 상업적으로 제조할 수 있음을 보여주고 있다.
환경 중의 방향족 탄화수소 화합물은 발암의 가능성으로 인하여 중요한 관심의 대상이 되고 있다(Kourtidis et al, 2002; Volkamer et al, 1998; Etzkorn et al, 1999). 방향족 탄화수소는 화석연료와 같은 유기물질의 불완전 연소로부터 형성되는 인위적 오염물질로 간주된다. 도시지역에서 발견되는 방향족 탄화수소는 자동차의 배기가스 등으로부터 주로 발생한다. 이들은 광화학 반응을 통해 오존, PAN(Peroxyacetyl nitrate) 등을 생성하고. OH 라디칼과의 반응을 통해 소멸되는 것으로 알려져 있다(Kourtidis et al., 2002; Volkamer et al., 1998). (중략)
접촉분해경유(LCO)와 dimethylsulfoxide(DMSO)수용액의 평형추출로부터 얻어진 추출상을 원료로 사용한 역추출에 의해 추출상중의 방향족의 회수를 검토했다. 역추출 용매의 선정을 위해, Benzene, Toluene, m-Xylene(mX), n-Hexane(Hx)과 n-Octane(Ot)을 용매로 사용하여 추출상-용매간의 분배평형을 측정한 결과, 추출상중의 방향족의 회수면에서 Hx이 가장 적절한 용매이었다. 또, Hx을 용매로 사용하여 평형 역추출을 행해 방향족의 회수에 대한 조작인자의 영향을 검토했다. 방향족에 대한 분배계수는 용매/원료(추출상) 질량비(S/F)(S/F를 변화시켜 얻어진 추잔상 혹은 추출상중의 질량분율)에 관계없이 일정했으나 수율은 S/F가 증가함에 따라 증가했다. 조작온도는 방향족의 분배계수와 수율에 영향을 미치지 못했다. 나프탈렌류 성분(탄소수:10~12)간에는 탄소수가 많을수록 분배계수 및 수율이 컸다. 또한, 회분 교반조를 사용하여 역추출을 행해 방향족 성분의 물질이동 속도를 측정했다.
방향족 치환반응을 모형과하여 유사분자 착물이 천이상태가 될수있음을 단수 Huckel법으로 증명하고 새로운 방향족 치환반응의 기구를 제안하였다. 아울러 이 유사분자 착물을 양자역학적 선동법을 이용하여 안정화 에너지식을 유도하고 많은 탄소화합물의 안정화 에너지식을 유도하고 많은 탄소화합물의 안정화 에너지를 구하였다. 이 안정화 에너지로 어떤 방향족 화합물이 유사분자 착물을 형성하는 위치와 그 화합물의 치환반응의 결합 시약이 방향족 화합물에 부가반응이 일어나는 반응에까지 널리 설명할 수 있는 이점이 있다.
다고리방향족 탄화수소를 페놀에 적응된 미생물을 이용하여 분해하고자 하였다. 분리된 Stenotrophomons maltophilia는 나프탈렌과 페난스렌을 탄소원 및 에너지원으로 이용하였으며 10mg/$\ell$의 나프탈렌과 0.9mg/$\ell$의 페난스렌이 완전히 분해되는데 지체기후 약 2일과 3일이 소요되었다. 나프탈렌, 페난스렌의 분해시 중간생성물로 chromatography 상에 새로운 피크들이 생성되었으며, 이러한 중간생성물을 파악하여 다고리 방향족 탄화수소의 분해경로를 모색하고자 하였다.
본 연구에서는 일치환된 방향족 화합물의 $NO_2{^+}$ 치환반응에서의 반응성 (reactivity)과 지향성 (regioselectivity)에 대해 분석하였다. 기존의 연구에 따르면, 방향족 고리와 치환체 사이의 ${\sigma}$ 결합을 통한 유발효과와 ${\pi}$ 결합을 통한 공명효과로 인해 벤젠 고리의 전자 분포가 증가하게 되면 반응성이 증가하는 것으로 알려져 있다. 또한 반응중간생성물인 탄소양이온의 안정성을 통해 지향성을 확인할 수 있는 것으로 알려진 바가 있다. 이에 따라, 본 연구에서는 반응성과 지향성이 실험적으로 잘 알려진 7가지의 치환기 (OH, $OCH_3$, $CH_3$, Cl, COOH, CN, $NO_2$)를 선정하여 DFT functional인 B3LYP를 사용하여 natural bond orbital (NBO) 계산을 하였고, 각각의 일치환된 벤젠 고리가 갖는 전자 분포를 ${\sigma}$와 ${\pi}$ 전자로 나누어서 보기로 했다. 그 결과, 일치환된 방향족 고리 치환반응의 반응성과 지향성은 ${\sigma}$ 결합을 통한 유발효과에 의해서는 영향을 받지 않고, 공명 효과로 인한 반응물의 ${\pi}$ 전자 분포에 의해 결정되는 것을 확인할 수 있었다. 이외에도 반응성을 비교 하기 위해 친핵체로 작용하는 일치환된 방향족 고리의 highest occupied molecular orbital(HOMO) 에너지와 친전자체인 $NO_2{^+}$의 lowest unoccupied molecular orbital (LUMO) 에너지의 차이를 비교하였으며, 친핵체의 HOMO 에너지가 높을수록 반응성이 커짐을 알 수 있었다.
산${\cdot}$염기용매분배법과 규소산 칼럼 크로마토그라피법 및 용융 실리카모세관 칼럼크로마토그라피, 질량분석법을 사용하며 셀룰로오스와 리그닌의 열분해생성물중의 여러고리 방향족 화합물의 분리와 동정을 수행하였다. 16가지의 여러고리 방향족 화합물이 머무른 계수와 질량스펙트럼데이타에 의해서 확인되었다. 두가지 물질 모두에서 같은 종류의 여러고리 방향족 화합물이 생성되었으며, 그 함량에 있어서는 리그닌에서 훨씬 많은량이 생성되었다. 극히 발암성인 질소 및 유황을 함유하는 헤테로 고리 방향족 화합물은 거의 생성되지 않았다.
다양한 혐기성 조건에서 다환방향족탄화수소(PAHs)로 오염된 토양의 미생물 분해 연구를 수행하였다. 대표적인 다환방향족탄화수소인 phenanthrene과 fluorene을 토양과 물에 오염시켜서 약 100일 동안 저감정도를 관찰하였고, 실제 다환방향족탄화수소로 오염된 현장 토양을 이용 혐기성하에서 다환방향족탄화수소의 생분해 가능성을 확인하였다. 미생물 접종원은 혐기성 조건에서 다환방향족탄화수소에 노출시킨 슬러리가 사용되었다. 황산염 환원조건, 질산염 환원조건, 메탄생성조건 등의 다양한 혐기성 조건에서 실험을 수행한 결과, 메탄생성조건 > 질산염 환원조건 > 황산염 환원조건의 순서로 분해가 잘 일어났다. 또한 현장오염토양의 경우 34일간 처리 후 메탄생성조건에서 최대 72%의 분해율을 보였다.
미국과 유럽 등지에서는 자동차용 경유의 방향족 함량이 대기 환경오염의 원인물질로 추정하고 있다. 경유의 총 방향족 및 다고리 방향족 함량 감소가 환경 유해배출가스 HC, NOx, PM 등을 감소시키기 때문이다. 국내에서도 급변하고 있는 차량기술 및 연료품질간의 상관성 규명이 필요한 실정이다. 따라서 본 연구에서는 국내 실정에 맞는 차량과 연료간의 상호작용에 의하여 발생될 수 있는 환경적 영향평가를 진행하였으며 대상으로는 2.2L급 국내 대표 차량 2종(DPF 유 무)과 국내 정제기술로 생산된 5종의 연료를 통하여 경유의 방향족 함량에 따른 배출가스 특성을 분석하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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