유리고화체의 내구성과 조성에 관한 이 연구의 목적은 구조적 모델, 비가교 산소 모델(NBO) 및 간단한 경험적 모델(Valence-oxygen)과 함에 침출실험결과들을 비교하는 것이다. 조성에 기초한 모델들 사이의 연관성들은 이와 같은 모델들이 지질학적 유리와 제조된 유리의 관련성에 대해 유리고화체의 내구성을 설명할 수 있다는 것을 나타낸다 이러한 관계는 유리고화체의 장기간 내구성을 결정하는데 도움을 줄 수 있으며, 모델을 통한 유리고화체의 조성에 의한 실험결과에의 영향성을 검토하였다 9$0^{\circ}C$에서 7일간 수행된 PCT 침출시험을 대상으로 모델들을 비교하였으며 Ash Loading wt%가 증가할수록 망목형성이온이 증가하기 때문에 침출농도 및 침출분율이 감소하는 것을 확인 할 수 있었으며, VO model의 변수 값이 증가할수록 주요 유리매질의 침출분율은 완만한 기울기를 가지며 감소하다. 금속류의 침출분율은 VO model의 변수 값이 감소함에 따라 대체적으로 증가함을 확인 할 수 있었다.
가연성 폐기물의 소각후 발생되는 소각재는 처분 안전성을 높이기 위해 고화/안정화되어야한다. 본 연구에서는 유해폐기물 소각재를 대상으로 기본유리 구성물질을 첨가하여 고온용융에 의한 유리고화체를 제조하고 특성을 분석하여 유해 및 방사성 폐기물 소각재의 유리고화처리 가능성을 알아보았다. 실험결과 소각재를 유리고화할 경우 시멘트류의 저온 고화매질에 의한 처리방법에 비해 내용출특성 및 감용률이 상당히 향상되었으며 안정된 유리고화체가 형성되었음을 확인 할 수 있었다.
본 논문에서는 황사빗물이 중ㆍ저준위 방사성 폐기물 시멘트 고화체에 미치는 영향을 알아보았다. 실험은 ANS 16.1 실험법을 채택하였다. Co 핵종을 포함한 시멘트 고화체를 제작한 후, 대기 중 황사성분의 질량농도를 이용해 침출수의 부피, 이온 및 금속의 농도 등을 결정한다. 실험을 위해 대기 중 황사 부하량이나 강수에 포함되는 황사성분의 양, 처분장의 면적 등은 적합한 가정을 통해 결정하였다. 본 논문에서는 황사의 특성에 대해 간략히 소개하고 침출 실험의 준비과정으로 실험 조건을 결정한 후에, 90일간의 침출실험을 통해 나온 결과로 황사빗물에 의한 시멘트 고화체의 영향을 평가ㆍ분석하였다.
시멘트 고화체 중의 Sr-90 분석을 위한 시료 전처리 방법을 실험을 통하여 확립하였다. 시멘트 고화체 중의 Sr-90 과 같은 베타방출 핵종을 분석하기 위해서는 고화체 시료를 건조, 분쇄, 산처리, Sr-90 분리 및 LSC 를 이용한 Sr-90의 방사능 측정을 해야 한다. 이를 위하여 인수 고화체 시료를 전 처리 하기 전, SRM 1887a portland cement 를 사용하여 여러 산 처리 방법을 통하여 각 원소들의 회수율을 알아보았다. SRM 시료를 통하여 얻은 조건을 참조하여 실제 고화체 시료 5g 씩 3회의 7개 시료들을 전 처리하여 ICP-AES 를 통하여 각 원소들의 회수율을 비교하였다. 또한, 전처리 후 Sr 분리에 Sr-resin (Eichrom)를 이용하기 위해서는 Sr-resin 사용 시 많은 영향을 주는 칼슘의 량을 미리 알아야 한다, 이를 위하여 시멘트 고화체 중 50% 가까이 함유되어 있는 칼슘 량을 반 정량적으로 알아내기 위한 방법을 확립하였다.
방사성 폐기물 최종 매립장이 완공됨으로써 그동안 원자력 발전소 내에서 관리하고 있던 중 저준위 방사성 폐기물은 최종 처분장으로 이송하여 관리해야 한다. 주로 액상의 이온교환수지로 구성된 중 저준위 방사성 폐기물은 플라스틱 또는 강제용기 안에서 시멘트계 재료로 고화처리 되고 있다. 시멘트계 재료는 취성적이므로 이송 중 낙하, 충돌 등에 의해 붕괴될 경우, 방사성 물질이 유출될 수 있는 가능성이 있다. 안전성이 있는 이송장비를 설계하기 위해서는 현재의 고화체가 어느 정도의 강도를 발현하고 있는지를 확인할 필요가 있다. 그러나 방사성 물질을 포함하고 있는 폐기물의 강도를 직접법에 의해 측정하는 것은 위험하므로 불가능하기 때문에 동탄성계수와 같은 비파괴시험을 통해 간접적으로 강도를 파악하여야 한다. 따라서 방사성 폐기물의 압축강도와 동탄성계수의 관계를 규명할 필요가 있다. 폐기할 시점에서 이온교환수지 처리용 고화체의 압축강도는 3.44 MPa (500 psi)이다. 이론적으로 시멘트는 시간의 경과에 따라서 강도가 증진되기 때문에 폐기된 후 수년에서 수십년이 경과한 현 시점에서 고화체의 강도는 기준치를 크게 상회할 가능성이 있다. 이와 같은 배경에서 이 연구에서는 중 저준위 방사성 폐기물 처리용시멘트 고화체의 재료구성을 유지하면서 3~30 MPa 범위의 다양한 강도 수준을 갖는 시멘트 고화체를 제조하고 이를 대상으로 압축강도와 동탄성계수의 관계를 도출하고자 하였다. 실험 결과, AE제 첨가율의 변화에 의해 목표로 설정하였던 3~30 MPa 범위를 만족하는 고화체의 제조가 가능하였다. 또한 미리 기포를 제조하여 혼입하는 방법보다 AE제를 배합수에 직접 혼합하는 방법이 단위용적질량 및 강도를 보다 정확히 조절하는데 유리한 것으로 나타났다. AE제 첨가율에 의한 단위용적질량과 공기량은 첨가율이 낮은 범위에서 급격하게 변화하였으며 첨가율이 증가할수록 변화량은 감소하였다. 이온교환수치 처리용 시멘트 고화체의 동탄성계수는 4.1~10.2 GPa 범위로 나타났으며, 일반콘크리트 보다 약 20 GPa 정도 낮고 그 차이는 강도의 증가에 따라 증가하는 것으로 나타났다. 이온교환수지 처리용 시멘트 경화체에서도 압축강도와 동탄성계수는 선형적인 관계를 보이고 있다.
IAEA, FT-04-020, ANS 16.1의 침출시험법을 각각 수행하여 얻은 시험결과를 이용하여 상호비교 평가하였다. 붕산을 함유한 파라핀 및 시멘트 고화체에서의 Co-60과 Cs-137의 침출지수는 6이상이었으나 고화매질과 탈염수의 종류에 따라 상반되는 침출거동을 보였다. 침출수로 합성해수와 탈염수를 사용하였을 경우 Co는 시멘트 고화체에서는 합성해수, 파라핀 고화체에서는 탈염수에서 침출이 높았다. 반면에 Cs의 침출정도는 시멘트에서는 탈염수, 파라핀에서는 합성해수에서 높았다. Co의 침출분율은 시멘트 고화체에서 IAEA > ANS > FT의 순으로 높았으며, 반대로 파라핀 고화체에서는 이의 역순이었다.
IAEA, FT-04-020 및 ANS 16.1의 침출시험법을 각각 수행하여 얻은 시험결과를 이용하여 상호 비교 평가하였다. 붕산을 함유한 파라핀 및 시멘트 고화체에서의 $^{60}$Co 과 $^{137}$Cs의 ANS 16.1의 침출지수는 6이상이었으나 고화매질과 탈염수의 종류에 따라 상반되는 침출거동을 보였다. 침출수로 합성해수와 탈염수를 사용하였을 경우 $^{60}$Co는 시멘트 고화체에서는 합성해수, 파라핀 고화체에서는 탈염수에서 침출이 높았다. 반면에 $^{137}$Cs의 침출정도는 시멘트에서는 탈염수, 파라핀에서는 합성해수에서 높았다. $^{60}$Co의 침출분율은 시멘트 고화체에서 IAEA > ANS > FT의 순으로 높았으며, 반대로 파라핀고화체에서는 이의 역순이었다.
육지처분을 하기 위해 처분장에서 인수하는 방사성폐기물 고화체는 처분장의 조건에서도 안전한 격리성능을 지녀야 하는데, 이러한 일정한 기준과 이를 평가하는 기술의 개발을 위하여 외국의 인수기준과 고화체별, 관리공정별 주요 특성을 고찰하였다. 이를 통해 중요항목별로 평가사항 및 방법을 검토하였으며, 최종적으로 국내에서 발생되는 방사성폐기물 고화체가 처분장 인수시 꼭 갖추어야 하는“일반인수기준”을 제시하였다.
심부 처분환경조건에서 붕규산유리고화체의 장기침출거동을 규명하기 위하여 3종의 모의붕규산유리고화체에 대한 장기침출실험이 1997년에 착수되었다. 5년간의 침출결과는 붕소가 본 붕규산유리고화체의 장기침출지표물질로 사용될 수 있음을 확인시켜 주었고, 비록 고화체들의 조성은 약간씩 다르지만 초기 1년여 기간동안의 침출률을 제외한 장기침출률은 S/V에도 무관하게 $0.03g/m^2-day$에 근접함을 보여주고 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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