파이로처리 방사성폐기물 처분장에서 폐쇄 후 처분장의 성능에 영향을 줄 수 있는 근계 영역 내 세가지 주요 설계 관련 요소에 대하여 주요 핵종별로 최종 피폭 선량에 주는 민감도를 확률론적인 접근을 통하여 조사하였다. 농축 피폭 집단에 방사선 피폭을 주는 주요한 핵종들이 처분장에서 유출된 후 처분 시스템 근계 영역 내 다양한 매질을 이동하는 것에 관련되어, 이들 요소가 어느 정도의 영향을 주게 되는지 보기 위하여 처분 용기의 수명, 선원항으로서 처분 용기에서의 연간 핵종 유출률, 그리고 처분장 주요 인공 방벽으로서 완충재의 손실도 등의 변화에 따른 결과를 검토하였다. 처분장에 대한 결정론적, 확률론적 안전성 평가를 병행 수행하여, 이 세가지 설계 요소의 물리적 변화가 통계적 분포를 가지고 일어난다고 가정하는 확률론적 접근 방법에 따른 연구 결과는 제 1 부의 이 연구에, 그리고 세가지 설계 요소가 가질 수 있는 조합을 서로 다른 시나리오로서 비교하는 결정론적인 방법으로 접근한 결과는 별도로 제 2 부에 제시하였다. 두 가지 접근 결과와 함께 고려된 인자들에 대하여 모두 결과에 민감한 것으로 나타나 이러한 결과와 방법론은 향후 처분장 설계에 모범적인 피드백을 줄 수 있을 것으로 기대된다.
처분 용기 부식 후 유출된 방사성 핵종은 지하수 유동 경로를 따라 이동하게 된다. 따라서 지하 암반내 지하수 유동 평가는 처분 안전성 평가를 위한 기본적인 요소라 할 수 있다. 본 연구에서는 처분 시스템 폐쇄 후 미래 특정 시점에서 지형의 변화가 지하수 유동 경로에 끼치는 영향을 다공질 매질에서의 지하수 유동 해석 코드인 NAMMU를 이용한 평가를 통해 확인해 보았다. 단열에 인접한 지역에 가상의 처분 시스템을 선정하고 처분 시스템 주위에 존재하는 단열의 재활성화가 발생하는 경우 처분장으로부터의 지하수 유동에 끼치는 영향을 정량적으로 평가해 보았다.
현재 경주 중저준위방사성폐기물 처분장(이하 '경주방폐장')에서는 2단계 표층처분시설이 계획중에 있으며, 포화대에 위치한 1단계 처분시설과는 달리 불포화대 상부에 위치하게 된다. 단열을 포함하는 불포화대의 특성상 지하수 및 용질의 대부분이 단열을 통해 이동할 것으로 예상된다. 따라서 불포화 암반 매질에 대한 정밀한 해석을 위하여 단열망 연속체와 암반 매질 연속체를 구분하여 해석하는 TOUGH2 전산코드의 meshmaker 모듈의 MINC 기법을 활용하였다. TOUGH2 MINC 기법의 기존 국내 연구 사례가 미미하여 본 연구에서는 MINC를 이용한 mesh 구성 방법에 대한 절차를 개발하였으며, 단열 연속체와 암반매질 연속체의 k-field를 생성하였다. 이와 같이 생성된 도메인은 향후 이중 연속체를 기반으로 경주방폐장의 지하수 유동 및 오염물질 이동 등에 활용될 뿐만 아니라 단열이 발달한 암반에서 단열-암반매질 연결성을 고려한 단열망 유동 특성을 분석하는데 참고가 될 것으로 기대한다.
저준위 방사성 폐기물의 대표핵종인 Cs의 국내 대표 암반구성 물질인 화강암과 응회암에의 흡착특성을 조사하기 위해 회분식 흡착실험을 수행하였다. 반응표면분석법을 이용하여 [Cs], [Vol/Wt], [pH]의 독립변수가 흡착에 미치는 영향을 정량적으로 평가하였다. 결과, 초기 세슘이온의 농도가 가장 중요한 변수로 나타났다. Cs의 흡착능의 pH 의존성은 미약한 것으로 나타났다. 핵종의 응회암에의 흡착량이 화강암보다 더 많았다. 이들 핵종흡착의 낮은 pH 비의존성을 매질의 전기적 표면특성과 핵종의 수용액상 특성으로 설명하였다. 핵종간과 매질간의 흡착능 비교는 물구조 변환론으로 설명하였다.
파이로 공정에서 발생되는 염폐기물은 휘발성이 높아 고온공정에 적용하기 어려우며, 폐기물내에 존재하는 염소로 인해, 전통적인 유리매질에 대한 상용성이 낮은 특성을 가지고 있어, 새로운 고화방법이 필요하다. KAERI에서는 탈염소화법을 이용하여 염소를 탈리하고, 일반적인 유리매질에 고화하는 연구방법을 제안하였다. 본 연구에서는 기존의 탈염소화법에 사용된 합성무기복합체(SAP, $SiO_2-Al_2O_3-P_2O_5$)에 첨가물로서, $Fe_2O_3$ 및 $B_2O_3$를 부가하여 5성분계의 복합체를 제조하고, 조성에 따른 탈염소화반응 및 고화체의 특성을 조사하였다. 탈염소화 반응은 조성에 따른 생성물의 변화 경향은 크지 않았으며, 유사한 반응메커니즘으로 주어진 시간 내에 반응이 진행되는 것으로 나타났다. Si-rich phase와 P-rich phase를 화학적으로 연결시켜주는 $Al_2O_3$와 $B_2O_3$의 함량이 높은 경우에는 고화체내 상분리의 정도는 상대적으로 낮게 나타나며, 구성원소의 분포가 보다 균일한 형태를 보였다. PCT-A 침출시험법을 통한 조성에 따른 내구성의 평가결과, 기준조성을 벗어나는 경우에는 내침출성이 낮게 나타났으나, EA glass(Environmental Assessment glass)의 값보다는 우수한 것으로 확인되었다. 이상의 결과로 부터, 주어진 적정 Si와 P의 조성분율하에서, Al과 B의 함량변화는 고화체의 미세구조와 내침출성에 영향을 주는 것을 확인할 수 있었으며, 미세구조와 내침출성의 연관관계에 대한 추가적인 연구가 필요할 것으로 판단된다.
고준위방사성폐기물처분장의 공학적 방벽에서는 다양한 원인으로 인해 기체가 발생한다. 만약 기체 생성 속도가 기체 확산 속도보다 빠를 경우 기체의 압력이 증가하게 되고, 기체 유입 압력(gas entry pressure)을 넘어서게 되면 기체가 급격히 벤토나이트 완충재를 통과하는 기체 이동 현상(gas migration)이 발생하게 되며 이는 사람과 주변 환경을 방사능에 노출시킬 수 있기 때문에, 공학적 방벽의 장기 건전성 확보 측면에서 기체 이동 현상을 명확히 규명하는 것이 매우 중요하다. 특히 벤토나이트 완충재와 같이 점토 물질을 다량 함유한 매질에서만 나타나는 매우 중요한 기체 흐름 현상인 팽창 흐름에 대한 수리-역학적 메커니즘을 규명하고, 기체 이동 현상의 정량적 평가를 위한 새로운 수치 해석 기법 개발 및 검증이 필수적이다. 따라서 본 연구에서는 공학적 방벽에서의 기체 이동 현상을 모사하고자 역학 손상 모델 및 손상도를 고려한 2상 유동 모델을 개발하였으며, 일정 체적 경계 조건 하에서의 1차원 기체 주입 시험 모사를 통해 개발된 모델의 적용성을 검토하였다. 수치 해석 결과 공극 수압 및 응력, 기체 유출량이 팽창 흐름 발생 시 급격히 증가하는 현상을 모사할 수 있었다.
결정질 암반에 위치한 가상의 방사성폐기물처분장에 대한 정확한 안전성 평가를 수행하기 위해서는 다공암반으로 대표되는 공학방벽 및 결정질 암반으로 대표되는 자연방벽을 모두 고려한 매질에서의 물질 거동 특성을 정확하게 모사하는 것이 중요하다. 본 논문에서는 단열-다공암반내 유동 및 물질전달의 정확한 해석을 위한 연결망 구축방법에 대하여 서술하였다. 실제 단열암반을 사실적으로 모사하기 위하여 단열 물성자료는 확률밀도함수를 이용하여 생성하였다. 2차원의 사각격자로 모사된 단열암반과 육면체로 모사된 다공암반간 교차선의 원활한 검색을 위하여 단열암반과 연결전 다공암반의 교차면에 가상의 단열암반을 추가적으로 도입하였다. 전체유동경로를 구성하기 저하여 생성된 단열들 간의 교차선을 효율적으로 검색할 수 있는 방법 및 단열암반 및 단열-다공암반간의 연결도를 신속히 확인하는 알고리즘을 제안하였다. 이러한 방법들은 추후 방사성폐기물처분장에서의 단열-다공 암반을 통한 핵종 이동 특성을 모사할 수 있는 수치코드 개발에 많은 도움을 줄 것으로 사료된다.
사용후핵연료 파이로프로세싱에서 발생하는 LiCl-KCl 공융염폐기물의 부피를 최소화하고 최종적으로 잔류하는 폐기물을 비교적 낮은 온도에서 안정한 형태로 고화하고자 희토류 핵종 염화물을 함유한 LiCl-KCl 공융염을 이용하여 인산화/증류 및 세라믹 고화의 일련공정을 수행하였다. LiCl-KCl 공융염 내 희토류 염화물은 혼합인산화제($Li_3PO_4-K_3PO_4$)를 이용한 인산화 및 공융염 감압증류공정을 통하여 99% 이상을 인산화물 형태로 전환/분리할 수 있었고, 분리한 희토류 인산화물은 고화매질로서 LIP(Lead Iron Phosphate)를 이용하여 $1,050^{\circ}C$에서 균질하고 치밀한 형태의 고화체로 제조할 수 있었으며, 최종적으로 발생하는 방사성 폐기물 부피를 10% 이하로 감용할 수 있음을 확인하였다.
처분 안전성 평가를 위해서는 지하매질을 통한 방사성핵종의 이동특성 규명과 신뢰성 있는 지하 핵종이동 모델의 확보가 무엇보다 중요하다. 본 연구에서는 지하핵종이동 모델 개발을 위한 기초연구로서 충전층 실험을 수행하고, 실험결과를 제안된 핵종이동모델과 비교ㆍ검토하였다. 실험에서는 분쇄응회암으로 충전된 칼럼에서의 핵종이동 현상을 규명하고, 모델 시뮬레이션을 통해서는 세공확산을 모델에 고려하여 핵종이동에서 세공확산의 역할을 검토하였다. 충전층 실험에서 수력학적 분산계수는 비흡착성의 iodine을 사용하여 측정하였으며, 이 때 측정한 분산계수는 공극율 $\varepsilon$=0.483, 평균유속 (equation omitted)=0.915$\times$$10^{-2}$ cm/min에서 D$_{L}$=0.11$\times$$10^{-2}$$\textrm{cm}^2$/min이었다. 그리고 중ㆍ저준위 방사성폐기물의 대표 핵종으로 사용한 Cs-137은 응회암에 대해 높은 지연특성을 보였으며, 파과곡선은 비대칭 형태로서 단말현상이 길게 나타났다. 모델 시뮬레이션 결과, 매질 세공내 확산과정은 다공성의 지하매질을 통한 핵종이동에서 중요한 율속단계 역할을 하였다.다.
금속염화물계 방사성 폐기물은 전해공정으로 이루어진 파이로프로세싱공정의 주요한 방사성 폐기물이다. 이와 같은 폐기물은 탄산염이나 질산염과 달리 고온에서 분해되지 않고 바로 휘발되며, 기존의 규산계 유리와 상용성이 낮아 처리가 쉽지 않다. 본 연구팀은 금속염화물계 폐기물을 고화처리하는 방법으로 탈염화처리법을 채택하였다. 본 연구에서는 그 후속적인 연구로서, 탈염화물질로 제안된 SAP ($SiO_2-Al_2O_3-P_2O_5$)의 조성을 변화시켜 LiCl-KCl과의 반응성을 향상시키고 고화공정을 단순화시키고자 하였다. 기본물질계에 $Fe_2O_3$를 첨가할 경우 무게반응비 SAP/Salt를 3에서 2.25로 낮출수 있으며, Fe가 Al을 치환하는 몰분율이 0.1이상이 될 경우에는 오히려 반응성이 점진적으로 감소하는 것으로 확인되었다. 또한 M-SAP에 $B_2O_3$를 첨가할 경우에는 유리매질을 사용하지 않고 monolithic form을 제조할 수 있었다. 침출 시험결과 U-SAP 1071이 가장 높은 내구성을 보여주었으며, 1 g의 금속폐기물을 처리시 약 3~4 g의 고화체가 발생되며, 이는 기존의 고화처리법보다 약 $\frac{1}{3}{\sim}\frac{1}{4}$배정도 최종처분부피가 감소되는 효과를 얻을 수 있다. 이상의 실험결과로부터, 기존의 유리고화공정으로 처리가 어려운 휘발성 금속염화물계 폐기물을 단 하나의 물질을 이용하여 처리할 수 있음을 확인하였으며, 이러한 처리방법은 고화처리시 발생되는 부피를 최소화활 수 있는 대안적인 고화처리방법이 될 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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