Glucose ($C_6H_{12}O_6$)의 이론적인 최대 메탄수율은 표준상태(1 atm, $0^{\circ}C$)를 기준으로 0.35 L $CH_4/g$ COD이지만, 전통적인 혐기성소화조에서 유기물이 메탄으로 전환되는 양은 연구의 방법이나 유기물의 종류에 따라 매우 다양하게 보고되고 있으며, 대부분의 연구실 규모 실험에서 안정화 후 메탄 수율은 0.35 L $CH_4/g$ COD 이하로 나타난다. 최근, 미생물 전기화학 기술(Microbial Electrochemical Technology, MET)은 지속가능한 신재생에너지 생산 기술로서 큰 주목을 받고 있으며, MET를 혐기성소화조에 적용할 경우 고농도의 유기성폐기물의 빠른 분해가 가능할 뿐만 아니라 전기화학적인 반응에 의해 휘발성지방산(VFAs)이나 독성물질, 생분해 불가능한 물질까지도 분해가 가능하며, 소화조 내 미생물의 활성을 높이고 바이오가스의 생산량을 극대화 할 수 있다고 알려져 있다. 본 연구에서는 MET가 혐기성소화의 메탄발생에 미치는 영향에 대하여 연구하기 위해 음식물 탈리액과 하수슬러지의 원소조성에 따른 이론적인 최대 메탄수율을 분석하였으며, BMP (Biochemical Methane Potential) 실험과 연속식 실험을 통한 메탄수율의 특성을 평가하였다. 그 결과, MET가 적용된 혐기성소화에서의 메탄수율은 일반적인 혐기성소화조에 비하여 기질에 따라 2-3배 정도 높았으며, 이론적인 최대 메탄수율에 미치지는 못하였으나 일부는 거의 근접한 결과가 도출되었다. 또한, 일반적인 혐기성소화조와 MET가 적용된 혐기성소화조의 안정화 후 바이오가스의 조성은 거의 유사하게 나타났다. 결과적으로, MET가 혐기성소화조의 유기물 제거효율을 향상시켜 메탄발생량을 증가시킨 것으로 나타났으며, 향후 추가적인 연구를 통하여 MET에서 메탄발생 메카니즘이 명확히 규명되어야 할 것이다.
본 연구의 목적은 유가공 폐기물에 대한 혐기성 소화를 통해 바이오메탄의 생성을 확인하고, 생성된 메탄의 에너지원으로의 사용 가능성과 오염도 감소의 정도를 확인하는 것이며, 연구 결과 다음과 같은 결론을 얻었다. 1. 수리학적 체류시간(HRT)을 15일로 유지시키고 $35^{\circ}C$의 중온 조건에서 유가공 폐기물을 혐기성 소화시킨 결과 평균 4.11 ${\ell}$/day의 메탄이 전체 가스의 70% 성분비를 유지하며 일정하게 발생하였다. 이는 다른 폐기물을 이용한 연구 결과와 비교하였을 때보다 상대적으로 높은 값으로, 유가공 폐기물에 대한 혐기성 소화처리를 통해 높은 효율의 에너지원으로 확보할 수 있음을 보여준다. TCOD는 초기 투입된 원수에서의 약 31,000 mg/${\ell}$에서 13,500 mg/${\ell}$ 이하까지 줄어 최대 60%의 TCOD 제거 효율을 보여주었다. 2. HRT를 15일로 유지한 상태에서 온도를 $55^{\circ}C$의 고온으로 변화시킨 경우, 메탄 발생량이 약 5% 가량 증가하였다. 온도의 변화만으로는 메탄 발생량에 큰 영향을 주지 못하였으나, HRT를 15일에서 12일로 감소시킨 경우에는 고온의 경우가 중온의 경우보다 약 44% 가량 많은 메탄 발생량을 보였다. 3. 이상의 결과를 통하여 알아낸 메탄 발생량과 오염 감소율을 토대로 바이오메탄을 에너지원으로 이용했을 경우의 경제성을 분석한 결과, HRT 12일의 고온 조건에서 유가공 폐기물을 혐기성 소화시키는 것이 기업에 많은 경제적인 이익을 가져다 주는 것으로 나타났다.
본 연구에서는 benzalkonium chloride 처리에 따라 바이오가스 생산이 억제되는 정도를 평가하였다. 바이오가스 생산 억제 수준은 10 ppm, 40 ppm, 80ppm의 benzalkonium chloride가 처리되었을 때 각각 10%, 30-40%, 70% 이상이었다. Benzalkonium chloride의 처리에 따라 저해되는 효소를 알아내기 위하여 효소 활성을 분석하였으며 산성/알칼리 포스파타아제, 프로테아제는 메탄 생산량과 음의 상관관계를 나타내었다. ${\alpha}$-글루코시다아제는 실험기간 동안 메탄 생성량과 상대적으로 낮은 음의 상관성을 보였으며(p<0.01, r=-426), 다른 효소와의 상관성도 상대적으로 낮았다. 메탄생성률(ml/day)은 benzalkonium chloride및 산성 포스파타아제와 유의한 상관성을 나타내었다. Benzalkonium chloride가 대장균에 미치는 영향을 원판확산법을 통하여 분석하였다. Benzalkonium chloride의 농도가 높을수록 세균증식 억제대가 확장되었으며, 이를 통하여 benzalkonium chloride가 초산생성균의 증식을 억제함으로써 혐기소화조에 영향을 미칠 수 있다는 것을 확인하였다.
국내 유기성고형폐기물 중 우분이 가장 많은 에너지잠재량을 지니고 있으나, 바이오가스화에 대한 연구는 제한적으로 진행되었다. 특히, 우분이 저장 중에 일어나는 유기물의 분해 및 톱밥의 첨가량이 메탄잠재량에 영향을 미치는 영향에 대한 연구는 전무하다. 본 연구에서는 신선한 두 종류의 우분(한우분뇨, 젖소분뇨)을 저장 시 온도와 기간에 따른 우분내 유기물 함량의 변화, 그리고 그 과정 중에 발생하는 온실가스와 악취를 조사하였고, 저장 후 우분의 메탄잠재량과 톱밥 함유량에 따른 메탄잠재량도 알아보았다. 우분의 저장 온도에 따른 성상(VS, COD) 변화를 90일간 관찰한 결과, 20℃ 조건에서는 초기 우분 대비 약 10% 감소한 반면에 30℃ 조건에서는 약 30% 감소하였다. 유기물의 분해에 따라 메탄전환율 측면에서 한우분뇨의 경우 30℃, 90일 조건에서 메탄전환율이 약 10-13% 감소하였고 젖소분뇨의 경우 동일 조건에서 약 24% 정도 메탄전환율이 감소한 것으로 나타났다. 한편, 저장 기간 중 30℃에서의 온실가스 배출량이 20℃조건에 비해 약 3.3-3.8 배나 높게 나타났고, 악취 발생량은 29배 더 많았다. 전체 톱밥한우분의 전체 중량대비 톱밥 함유량이 25%만 되더라도 메탄전환율은 61% 감소하였으며 톱밥 함유량이 45%와 55%로 증가하면 저감 비율은 각각 69%, 75%으로 나타났다. 이는 톱밥의 첨가가 우분에서 전환될 수 있는 메탄잠재량값도 낮추는 즉 저해 작용 때문으로 판단된다.
유기성 폐기물을 이용하여 생산된 수소를 환원제로 활용하여 이산화탄소를 유용한 에너지원인 메탄으로 전환시키고자 하였다. 3 개월 동안 혐기성 미생물을 이산화탄소와 수소만을 이용하여 배양하였으며, 그 결과 acetogenotrophs의 영향에 의한 메탄의 생성은 없었고, 이산화탄소를 8 mL/min으로 주입하였을 때 이산화탄소와 수소의 주입비가 1:5에서 메탄의 생성량이 2.2 m$^3$/m$^3$ day로 가장 많았으며, 이때의 이산환탄소 저감률 또한 92%로 가장 우수하였다. 회분형태로 수소 생산과 메탄발효조와의 연계실험을 통하여, 연속적으로 수소를 생산하면서 이산화탄소를 같이 메탄발효조에 주입하여, 이산화탄소의 메탄으로의 전환을 확인하였다.
Biogas production and utilisation is an emerging alternative energy technology. Biogas is produced from the biological breakdown of organic matter through anaerobic digestion. Biogas can be utilized for various energy services such as heating, electricity generation and vehicle fuel. Especially, to be utilized as vehicle fuel, raw biogas needs to be upgraded, that is, mainly the removal of carbon dioxide to increase the methane content, up to more than 95% in some cases, similar to the composition of fossil-based natural gas. Biogas fuelled vehicles can reduce $CO_2$ emission by between 75% and 200% compared with fossil fuels. Biomethane development is largely driven by national initiative and predominately by concerns for national air pollution and waste management. Recently, biogas projects for vehicle fuels by some companies are ongoing and Korea government also announced investment to develop biogas as a transport fuel. Therefore, the aim of this study is to examine the feasibility of biomethane as a transport fuel in Korea. In this study, we investigated quality characteristics, quality standard and upgrading technology to use vehicle fuel of transport sector in Korea.
본 연구에서는 가스화공정과 수성가스 전환공정, $CO_2$ 분리공정, 메탄화 공정을 주요 구성으로 한 대체(또는 합성)천연가스(SNG, Substitute or Synthetic Natural Gas)제조공정을 대상으로 석탄, 석탄 촤, 바이오매스 등의 다양한 고체시료를 적용하였을 경우 각 시료의 가스화 반응을 통해 얻어진 합성가스를 이용한 SNG 제조 공정 특성을 파악하고자 하였다. 석탄, 석탄 촤, 바이오매스를 적용한 SNG 공정해석 결과 가스화 공정, 수성가스 전환 공정, 메탄화 공정의 운전 용도가 각 800도, 450도, 300도이고, 수성가스 전환 공정 출구의 합성가스 $H_2$/CO ratio(mol basis)가 3인 조건에서 SNG/Feed ratio는 석탄, 석탄 촤, 바이오매스가 각각 0.35, 0.34, 0.08로 나타났고. SNG Efficiency(%) 는석탄, 석탄 촤 바이오매스에 대해서 각각 61.2%. 48.2%, 17.5%로 나타났다. 또한, 석탄 촤를 대상으로 가스화 공정에서의 산화제 투입 조건 및 스팀 투입조건의 변화에 따른 합성가스 발생 특성을 살펴보았다.
최근 들어서 국내에서도 가축분뇨를 이용한 바이오가스화 시설이 늘어나고 있다. 국내에서 운용 중인 가축분뇨 혐기소화 시설이 모두 다 혐기소화 원료로서 돼지분뇨 슬러리를 이용하고 있다. 일반적으로 돼지분뇨 슬러리는 97%내외의 물과 3% 정도의 고형물로 구성된다. 돼지분뇨 슬러리에는 옥수수 입자등과 같이 돼지가 섭취한 사료 중에서 미처 소화되지 못하고 배설되는 고형성 물질이 함유되어 있다. 입자성 물질은 혐기소화 과정에서 바이오가스 생성효과를 낮추는 요인이 된다. 따라서 본 연구에서는 기계적 분쇄 처리에 의해 고형물의 입자 크기를 감소시킴에 따른 메탄 생성효과의 변화정도를 분석하였다. 또 한편으로는 돼지분뇨 슬러리중의 고형물 농도 수준이 메탄 생성량에 미치는 영향을 분석하였다. 그리고 각각의 실험조건에서 발생된 바이오가스 중에 포함된 메탄의 농도를 분석하였다. 실험결과, 입자성 고형물을 분쇄 처리함에 따라 돼지분뇨 슬러리중의 미세 입자 농도가 증가하였다. 또한 고형물을 분쇄 처리한 경우가 분쇄하지 않은 원 슬러리를 사용하는 경우보다도 메탄 생성량과 메탄 함량이 높게 나타났다.
본 연구는 혐기성 소화조에서 바이오 가스 생산을 위한 바이오매스 자원으로서 Chlorella vulagaris와 Dunaliella salina의 이용능력을 확인하였다. 세포벽의 구조에 따라 전처리 후 용해성 물질의 수율이 영향을 받았는데, 이는 D. salina가 바이오 가스 생산 측면에서 C. vulgaris보다 좋은 후보라는 것을 보여준다. 혐기성 소화조에서 얻은 접종원으로부터 전처리하거나 전처리하지 않은 D. salina를 기질로서 메탄가스를 생산하는데 이용하였을 때 메탄 수율 측면에서 큰 차이가 없었다. 그러므로 D. salina는 높은 바이오매스 생산성, 단순한 전처리 필요성, 쉬운 바이오 가스전환 때문에 바이오 가스 생산을 위한 적합한 해조류 바이오매스이다.
자동차 연료용 바이오가스의 고순도 메탄 분리정제를 위해 2단 재순환 분리막 공정을 연구하였다. 2단 재순환 분리막 공정을 개발하기 위해 폴리설폰(Polysulfone) 중공사 모듈을 채택하여 이산화탄소, 메탄의 순수투과도를 측정하였다. 또한 모델 혼합가스를 대상으로 모듈의 메탄농도와 압력에 대해 투과실험을 수행하여 메탄의 농도와 회수율에 대한 연구를 수행하였다. 그 결과를 토대로 2단 재순환 분리막 파일럿 플랜트를 제작하였으며 현장에서 발생되는 바이오가스를 대상으로 공정변수에 대한 메탄 회수율과 농도에 관한 투과실험을 수행하였다. 제습기와 탈황설비 등의 전처리설비를 거쳐 가스 내의 수분을 500 ppm 이하, 바이오가스내의 황화수소 농도를 20 ppm 이하로 제거하였으며 그 정제된 혼합가스를 대상으로 파일럿 분리막 공정의 막면적비에 따른 운전결과를 알아보기 위하여 1, 2단의 막면적비가 각각 1:1, 1:3, 2:2가 되도록 구성하여 실험을 진행한 결과, 1단의 막면적은 $1m^2$로 동일하고 2단의 면적비가 $1m^2$에서 $3m^2$로 증가하였을 경우 최종 공급유량은 6.6 L/min에서 80.7 L/min로 그리고 메탄 회수율은 메탄순도 95%에서 47.1%에서 92.5%로 증가하였다. 또한, 막 면적비가 1:1로 동일한 경우 전체 면적이 2배로 증가함에 따라서 유량은 6.6 L/min에서 100.8 L/min로 회수율은 47.1에서 88.3%를 나타내었다. 1:3 면적비에서 공급유량이 증가하는 경우, 최종 메탄 순도는 감소하고 메탄 회수율은 증가하는 것을 알 수 있었다. 운전압력이 증가할수록 공급유량은 증가하고 회수율은 다소 감소하는 것으로 나타났다. 실험을 통해 유효막면적, 공급압력과 공급유량의 변화가 공정 성능향상에 중요한 영향을 미친다는 것을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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