Kim, Ki-Man;Nam, Woo-Seok;Han, Gui-Young;Kang, Yong-Heack
Journal of the Korean Solar Energy Society
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v.25
no.4
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pp.13-19
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2005
The reaction of steam reforming of methane with commercial catalysts was conducted for thermochemical heat storage. The reaction conditions were investigated for temperature range of 700 to $900\;^{\circ}C$ and steam to carbon mole ratios between 3.0 and 5.0. The reactor was made of stainless steel and it's dimension was 12 cm inside diameter and 6cm long. The effects of space velocity and reactants mole ratio and temperature on the methane conversion and CO selectivity were examined. Optimum reaction condition was determined. There was not a significant difference of methane conversion and CO selectivity compared to conventional reactor.
Seo, Jun-Ho;Lee, Mi-Yeon;Kim, Min-Ho;Nam, Jun-Seok;Kim, Dong-Uk
Proceedings of the Korean Vacuum Society Conference
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2013.08a
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pp.322-322
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2013
$CO_2$를 $CH_4$와 열 및 전기화학적인 반응을 통해 고농도의 CO 및 $H_2$로 구성된 합성가스로 효율적으로 전환시키기 위해, 반응가스 주입용 간극형 노즐을 가진 비이송식 직류 열플라즈마 토치 시스템을 설계, 제작하고 다양한 조건에서 이 두 가스의 개질 실험을 수행하였다. 설계 제작된 간극형 노즐과 리액터 내 고온 반응 영역을 활용한 $CO_2$ 및 $CH_4$ 반응가스의 효율적인 처리를 통하여, 최고 70% 이상의 $CO_2$ 및 $CH_4$의 전환율과 최고 80% 이상의 CO 및 $H_2$선택도를 달성할 수 있음을 확인하였다. 또한, 상기 조건의 경우, 플라즈마 입력 전력 10.6 kW 대비 49 lpm 의 반응가스 처리량을 통하여 얻은 것으로 최고 2.5 mmol/kJ 이상의 Specific Energy Requirement (SER) 조건도 만족할 수 있음을 보였다. 특히, 제안된 막대 음극-반응 가스 주입구를 가진 양극 노즐 플라즈마 토치의 경우, $CH_4$ 반응가스를 음극에 직접 닿지 않도록 간극을 통해 주입하게 함으로써, 반응 가스 분해에 의한 음극 등 전극 부식을 최소화하면서도 고에너지 전자가 풍부한 아크 컬럼에 의해 $CO_2$ 및 $CH_4$의 전환 반응을 효율적으로 일으킬 수 있어 효율적인 $CO_2$ 및 $CH_4$ 개질을 위한 열플라즈마 토치 시스템의 개발이 기대된다.
Seo Dong Joo;Seo Yutaek;Seo Yong Seog;Park Sang Ho;Jeong Jin Hyeok;Yoon Wang Lai
한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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2005.06a
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pp.264-267
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2005
수소의 소규모 분산 생산 기술은 본격적 인 수소 인프라가 도입되기 전에 연료전지 자동차의 수소 충 전용이나 분산 발전형 연료전지의 수소 공급을 위해 필요하다. 생산 용량은 수소 기준으로 $10\~100 Nm^3/hr$ 정도로 현재로선 천연가스의 수증기 개질법이 가장 경제적인 공정으로 알려져 있다. 소규모 생산에 따른 열효율 저하를 줄이 기 위해 단위 공정들이 통합된 컴팩트 개질 시스템의 개발이 필요하다. 핵심 기술인 컴팩트 리포머의 국산화 기술 확보를 위하여 $20 Nm^3/hr$용량의 동심관형 리포머를 설계, 제작하였다. 내부구조는 제작의 단순화를 고려하여 중첩된 동심관이 배열되었고 압력 손실과 열웅력 발생을 억제하도록 유로를 배치하였다. 수증기개질 반응에 필요한 반응열은 리포머 본체에 부착된 버너를 이용하여 공급하였다. 성능 측정을 위한 부속 기기로 상온 흡착식 탈황기, 폐열 회수형 수증기 발생기, 반응물 예열을 위한 열교환기, 생성 가스 응축기를 설계 제작하여 전체 리포밍 시스템을 구성하였다. 반응 온도 $680\~720^{\circ}C$, 탄소 대 수중기 비(S/C ratio) $2.7\~3.2$ 조건에서 수증기 개질 반응을 수행하였다. 해당 반응 조건에서 메탄 전환율 $89\%$ 이상, 저위 발열량 기준 개질 열효율 $70\%$ 이상을 달성하였고 개질 생성가스 내 수소의 최대 유량은 $23.4Nm^3/h$였다. 개발된 리포밍 시스템은 고순도 수소 생산이 필요한 경우, 수소 수율 향상을 위한 고온 수성 가스 전화 반응기를 통합 가능하도록 열교환기 구성을 조정할 수 있으며 용융 탄산염 연료전지와 같이 고온형 연료전지의 경우 $550^{\circ}C$ 이상으로 개질 생성 가스를 공급하도록 구성할 수도 있다. 향후 리포머 본체의 개질 효율 향상 및 장치 소형화, 부속 기기의 최적화를 통한 전체 리포밍 시스템 개선, 스케일 업 설계를 위한 엔지니어링 설계 패키지 구성을 계획하고 있다.
미량의 Ru을 증진제로 첨가하여 니켈 촉매의 반응 활성을 증진시킴으로써, 저온 환원성과 장시간 반응에 대한 안정성을 확보하고자 하였다. Ni의 담지량은 12 wt%로 고정하였으며 이에 Ru을 각각 0.1, 0.3, 0.5 wt%로 변화시켜 2차 담지하였다. 메탄의 수증기/이산화탄소 복합 개질 반응에 있어 니켈 촉매에 Ru을 2차 담지 한 촉매는 800 $^{\circ}C$, GHSV(gas hourly space velocity) 265,000 $h^{-1}$ 하에서 100 %에 가까운 $CH_{4}$ 전환율을 보였으며, GHSV 1,060,000 $h^{-1}$ 일 때에도 10시간 동안 90 %의 $CH_{4}$ 전환율을 기록하였다. 또한 이 중 0.3 wt%의 Ru를 담지한 경우가 1,060,000 $h^{-1}$의 조건하에서도 95 %이상으로 가장 높은 $CH_{4}$ 전환율로 유지되었다. $H_{2}-TPR$ 분석 결과, Ni(12)/$MgAl_{2}O_{4}$ 와 비교해 볼 때 Ru(0.5)/Ni(12)/$MgAl_{2}O_{4}$와 Ru(0.3)/Ni(12)/$MgAl_{2}O_{4}$ 촉매의 경우 150 $^{\circ}C$에서 저온 환원이 가능한 $RuO_{2}$의 존재를 확인할 수 있었다.
본 연구에서는 내부 개질반응에서 사용되는 고함량의 니켈촉매(Ni/Al2O3계열 촉매)제조를 위해, 요소(urea)를 이용한 균일용액 침전법을 이용하여 니켈이 고분산된 52wt% Ni/$Al_2O_3$ 촉매를 제조하였다. 제조 촉매는 BET 표면적, 니켈분산도, 니켈표면적 등 물리.화학적 물성 모두 우수하였으며, 환원 패턴은 상용촉매와 비슷하게 나타났다. 실제 반응온도인 $650^{\circ}C$에서 소성하여 화학흡착을 비교한 결과,상용촉매는 니켈분산도 및 니켈표면적이 감소한 반면 균일용액 침전법으로 제조한 촉매는 거의 변화가 없었다. 개질 성능 또한 상용촉매보다 우수하였는데, 이것은 균일용액 침전법으로 제조한 촉매는 활성점(니켈)이 지지체에 나노사이즈로 고르게 잘 분산되었기 때문이라고 판단하였다. 또한 합성온도 조절을 통해, $650^{\circ}C$ 소성 후에 물성변화를 살펴보았고 합성온도 $85^{\circ}C$에서 고분산 니켈 촉매 제조가 가능하였다.
Plasma techniques have been proposed to generate a hydrogen enrich gas to investigate a feasibility of plasma techniques on a fuel reforming, we considered a dry reforming and a partial oxidation with methane in the atmospheric pressure. For these experiments, we employed an arc jet plasma reactor. The effects of input power and oxidizer in each process were investigated by product analysis, including carbon monoxide, hydrogen, ethylene, propane, and acetylene as well as methane and carbon dioxide. In both processes, input electrical power activated the reactions significantly. The increased ratio of the carbon dioxide to methane in the dry reforming doesn't affect to a methane conversion, whereas increased ratio of oxidizer to methane in the partial oxidation was very effective for the reaction. Moreover, for a simultaneous treatment of methane and carbon dioxide, a feasibility of a dry reforming combined with partial oxidation also has been investigated.
Park, Chan-Hyun;Kim, Kyoung-Suk;Jun, Jin-Woo;Cho, Sung-Yul;Lee, Yong-Kul
Applied Chemistry for Engineering
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v.20
no.2
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pp.186-190
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2009
This study is purposed to analyze thermodynamic properties on the hydrogen production by dimethyl ether steam reforming. Various reaction conditions of temperatures (300~1500 K), feed compositions (steam/carbon = 1~7), and pressures (1, 5, 10 atm) were applied to investigate the effects of the reaction conditions on the thermodynamic properties of dimethyl ether steam reforming. An endothermic steam reforming competed with an exothermic water gas shift reaction and an exothermic methanation within the applied reaction condition. Hydrogen production was initiated at the temperature of 400 K and the production rate was promoted at temperatures exceeding 550 K. An increase of steam to carbon ratio (S/C) in feed mixture over 1.5 resulted in the increase of the water gas shift reaction, which lowered the formation of carbon monoxide. The maximum hydrogen yield with minimizing loss of thermodynamic conversion efficiency was achieved at the reaction conditions of a temperature of 900 K and a steam to carbon ratio of 3.0.
아직까지 국내에서 사용하는 대부분의 에너지는 화석연료에 의존하고 있다. 지하자원에서 나오는 석탄, 석유와 같은 화석연료는 다른 에너지원에 비해 운송이 간편하고 쉽게 이용할 수 있는 장점이 있지만, 환경오염의 문제성과 오일가상승, 자원의양 및 저장장소가 한정되어 있다는 단점을 가지고 있다. 이에 따라 수소와 같은 대체에너지를 이용하여 환경오염을 예방하고 무한히 사용할 수 있는 에너지원을 개발하기 위한 대체 방안들이 연구되고 있다. 폐기물 가스화시 발생되는 합성가스(CO, $CO_2$, $CH_4$, $H_2$) 내 일차로 생성된 일산화탄소는 수증기와 반응함으로써 이산화탄소로 전환이 가능하다. 잔류 메탄은 이산화탄소를 이용하여 개질함으로써 합성가스내 수소농도를 높일 수 있다. 전환된 잔류가스(CO, $CO_2$, $H_2$)내 일산화탄소는 산소를 이용하여 이산화탄소로 산화시킬 수 있으며, 산화된 이산화탄소는 흡착제를 이용하여 제거가 가능하다. 본 연구에서는 실제 가스화시 발생되는 합성가스를 이용하기 위하여, RPF가스화시 발생되는 합성가스를 직접 포집하여 실험을 진행하였다. 합성가스내 소량의 메탄은 니켈촉매를 이용하여 수소로 전화시켰으며, 잔류하는 일산화탄소는 백금촉매, 이산화탄소는 탄산나트륨 흡착제를 이용하여 연속적으로 제거함으로써 순수한 수소를 제공하였다.
We have studied the reforming of carbon dioxide with methane over various supported nickel catalysts. The nickel supported on natural zeolite showed the highest activity and the nickel on acidic support showed higher activity and slow deactivation compared to nickel on basic support. The activity of nickel on natural zeolite increased with increasing loading ratio and showed almost constant activity above 10wt.% loading of nickel. The conversion and yield of products were affected by the mole ratio of reactants and the highest yields of CO and $H_2$ were obtained at $CH_4/CO_2=1$. The deactivation of catalyst was caused by deposition of coke which was formed by the decomposition of methane. The shape of coke was shown to be whisker tripe carbon, and it brought out the slow deactivation of catalyst.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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