본 연구에서는 촉매가 들어있는 고정층 반응로의 단일 개질관에 대하여 전산 유체 해석(Fluent ver. 13.0)을 수행하여 열/유동 특성을 파악하고, 주입 가스에 따른 추출 가스의 종류를 다공성에 따라 예측하였다. 촉매 형상을 모델링하기 위하여, 개질관 내부에 있는 촉매를 모두 다공성 물질이라고 가정하고, 수정된 Eugun 식을 해석에 적용하였다. 유체의 공극률을 기준으로 0.545, 0.409, 그리고 0.403로 설정하고, 결과를 비 다공성인 경우와 비교하였다. 수치해석 결과, 개질관 벽면의 온도는 흡열반응과 주변 열전달로 인하여 개질관의 온도보다 높게 나타나며, 수소 생성량도 다소 증가했다. 촉매의 공극률이 증가 하게 될 경우, 압력 강하로 인하여 관 중심부 온도 및 수소 생성량이 현저하게 감소하는 경향을 보였다.
현재 많은 연구가 진행되고 있는 막반응기를 이용한 수소 생산기술은 열역학적 평형의 한계(thermodynamic equilibrium limit)를 뛰어 넘는 생산성을 얻을 수 있음과 동시에 생산되는 수소를 별다른 과정이나 장치 없이 분리할 수 있다는 점에서 경제적으로 매우 기대되는 공정이다. 메탄의 개질반응에서 생성되는 합성가스에 수증기를 첨가하면 널리 알려진 수성가스전환반응이 이루어진다. 이 반응은 수소 생산 공정에 사용되는 주요 반응 중 하나이다. 본 연구에서는 새롭게 제안된 cell을 이용한 해석 기법을 통해 막반응기를 모사하여 막을 이용하지 않은 반응기의 모사 결과와 비교 분석하였으며, 막반응기의 우수성을 검증해 보았다. 막을 사용하지 않은 반응기에서 압력의 영향에 따른 반응속도의 변화는 수성가스전환반응에서 무시할 수 있을 만큼 작았다. 막반응기에서 튜브 측(tube side)의 압력은 높을수록, 쉘 측(shell side)의 압력은 낮을수록 CO의 전환율이 좋았다. 낮은 온도에서 반응의 속도가 낮았으며, 온도가 증가함에 따라 점차 증가하여 600$\pm$30K에서 최대의 CO전환율을 가졌으며 더 증가하면 열역학적 평형의 감소로 인하여 점차 감소하였다. Cell을 이용한 막반응기 모델은 미분방정식을 이용한 모델보다 간단하게 모사를 할 수 있었으며, 신뢰할만한 모사 결과를 얻을 수 있었다.
화석연료를 사용하는 선박이나 자동차는 $CO_2$가스를 과대하게 발생하므로 지구 온난화에 영향을 주기 때문에 화석연료 대신 수소를 사용하는 수소연료전지자동차(FCV)가 크게 각광을 받고 있다. 우리나라는 현대자동차가 FCV자동차를 미국, 일본, 독일 등의 선진국들의 자동차회사와 경쟁적으로 개발하고 있다. 수소는 제철소의 코크스 공장, 서유화학공장의 부산물로 얻으며, 석탄, 메탄가스 등을 고온에서 증기와 반응시켜서 메탄 수증기개질법과 압력스윙흡착법 또는 막분리형멤브레인개질 법을 이용한 수소분리형개질방법으로 고순도 수소를 제조하거나 물을 전기분해하여 제조한다. 수소는 전자공업, 금속 및 화학공업, 로켓 연료 및 공장, 병원, 가정용 등의 연료전지시스템이나 FCV의 연료로 사용하고 있다. 수소의 저장은 수소용기에 수소를 압축하는 방법과 액화수소로 저장하는 방법이 일반적이고, 최근 수소화물이나 유기화학하이드라이드법으로 저장하여 수소스테이션에 운반해서 사용한다. 우리나라는 현재 13개소의 수소스테이션이 가동 중에 있으며, 향후 43개소를 설치할 계획이다.
바이오가스 직접 개질을 위해 플라즈마 방전영역을 확장할 수 있는 3상 글라이딩 아크 플라즈마 수소 추출기를 설계하고 스팀과 메탄의 부피 비율, 가스 유량, 플라즈마 입력 전력에 대해 개질 특성을 평가하여 운전 조건을 최적화했다. 수소생산효율은 플라즈마 에너지 밀도가 작을수록 증가하는 것으로 확인되었지만 CXHY 혹은 carbon soot와 같은 촉매 내구성에 영향을 줄 수 있는 부산물들이 발생했다. 부산물 생성을 억제하기 위해 스팀과 메탄의 비율 혹은 플라즈마 에너지 밀도를 높여야 했고 플라즈마 개질기 최적 조건으로 스팀과 메탄의 비율을 3, 플라즈마 에너지 밀도를 5.5 ~ 6.0 kJ/L로 선정했다. 또한 플라즈마 개질기에서 발생하는 열이 반응가스를 500 ℃ 이상까지 올려줄 수 있어 바이오가스 버너의 연료사용량을 줄여 수소생산효율을 높일 수 있을 것으로 기대할 수 있다.
The purpose of this research is to develop the high performance of solar chemical reactor for producing hydrogen by methane reforming reaction with steam. Two shape of chemical reactor is suggested: first type is filled with porous material and second type is spiral type. These reactors is installed on the dish-type thermal system of Inha University, Inha Dish-1. Performance analysis of these two reactors is conducted from getting methane conversion.
Pd catalyst have been used in hydrogenation, oxidation, and low temperature combustion reaction. Recently, it has been candidated as a possible reagents in the partial oxidation of methanol reformers of the fuel cell. Pd catalysts, even though it is very precious and expensive, catalytic functioning is good, but it still need to be improved in the matter of durability and low catalytic activity after calcination. In this study, we synthesize the improved Pd catalyst and study their chemical functioning.
Characteristics of a plasma reactor for partial oxidation of methane, especially focused on the role and effectiveness of plasma chemistry, are investigated. Partial oxidation of methane is investigated using a rotating arc which is a three dimensional version of a typical gliding arc. Three different modes of operation were found. Each mode shows different reforming performance. The reason for the difference is due to the difference in relative role of thermal and plasma chemistry in overall process. A mode with high temperature results higher methane conversion and hydrogen selectivity in contrast to the mode with lower temperature where poor methane conversion and higher selectivity of $C_2$ species are observed. In this way, we can confirm that by controlling characteristic of process or controlling relative strength of plasma chemistry and thermal chemistry, it is possible to map an optimal condition of reforming process by rotating arc.
본 논문에서는 LNG 추진선박에서 발생하는 BOG(boil-off gas)를 이용하여 수소를 생산하고 수소 연료전지 시스템을 보조엔진으로 적용한 개질공정의 특성에 대한 연구를 수행했다. 연구를 위해 BOG 수증기 개질공정을 UniSim R410 프로그램을 이용해 공정설계하고, 개질기의 출구온도와 압력, SCR(steam carbon ratio)에 따른 생성물의 분율과 반응물의 소모량을 산출하였다. 연구 결과 개질온도가 890℃일때 메탄의 반응률이 100 %였으며, 최대 수소 생산량을 보였다. 또한 개질압력이 낮을수록 반응 활성도가 높았다. 하지만 그 이상의 온도가 되면 역반응의 우세로 인해 수소의 생산량은 감소하게 되고, 물과 이산화탄소의 양은 증가했다. 또한 SCR이 증가할수록 수소 생산량도 증가했으나 요구되는 에너지 소비량도 비례하여 증가했다. SCR이 1.8일 때 수소분율이 가장 높았으나 코킹방지를 위해 SCR이 3에서 운전하는 것이 최적 운전범위임을 확인했다. 그리고 개질압력이 낮을수록 발생되는 이산화탄소의 양은 증가했으며, 냉각 및 액화를 위해서는 이산화탄소 발생량을 기준으로 42.5 %의 LNG 냉열이 요구됨을 알 수 있었다.
Ru catalysts supported on $CeO_2$ were synthesized by an impregnation method and characterized by numerous analytical techniques including X-ray diffraction (XRD), Brunauer-Emmett-Teller (BET), transmission electron microscopy (TEM), and scanning electron microscopy-energy dispersive X-ray spectroscopy (SEM-EDS). Upon utilization of these catalysts for methane dry reforming with a $CH_4/CO_2$ ratio of 1:1 at different temperatures ranging from 550 to $750^{\circ}C$, the $Ru/CeO_2$ catalysts have shown to be active. In particular, Ru(0.55wt%) supported on $CeO_2$ (1) prepared by a hydrothermal method exhibited excellent activity with the conversion of > 75% at $750^{\circ}C$. In addition, the catalyst also proved to be highly stable for at least 47 h without catalyst deactivation under the dry reforming conditions.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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