본 연구에서는 하수 슬러지를 대상으로 단상 고온($55^{\circ}C$)과 중온($35^{\circ}C$) 혐기성 소화조의 안정성, 고형물 제거 및 메탄생성을 관찰하였다. 실험 결과 별도의 pH 조절 없이 고온($R_{TAD}$, reactor of thermophilic anaerobic digestion) 및 중온 ($R_{MAD}$, reactor of mesophilic anaerobic digestion) 소화조 내 pH의 경우 혐기 소화 시 안정적인 미생물 활성을 나타낸다고 알려진 6.5-8.0 사이의 값을 소화 기간 내내 유지하는 것을 관찰할 수 있었다. 또한, total alkalinity (TA)의 경우 $R_{TAD}$ 및 $R_{MAD}$ 모두 3-4 g $CaCO_3/L$의 높은 값을 안정적으로 유지하였다. 고형물 제거의 경우 순응 기간 후 $R_{TAD}$에서 43.3%, $R_{MAD}$에서 33.6%의 VS 제거율을 보이며 $R_{TAD}$에서 약 10% 높은 VS 제거율은 제거율을 보였다. 유기산의 경우 $R_{TAD}$ 및 $R_{MAD}$에서 순응 기간 직후 검출되지 않았다. $R_{TAD}$ 및 $R_{MAD}$ 모두 순응 기간 후 안정적인 메탄 생성을 보였으며, $R_{TAD}$에서 $R_{MAD}$에 비해 31.4% 향상된 메탄 생성률이 관찰되었다($R_{TAD}$; 243 mL $CH_4/L/d$; $R_{MAD}$ : 185 mL $CH_4/L/d$). 반면, 두소화조 $R_{TAD}$ 및 $R_{MAD}$에서의 메탄 수율은 유사한 값을 보였다.
고농도 황산염과 중금속을 함유한 피혁폐수를 처리하기 위하여, 반응조의 처리도, 황환원균과 메탄균 사이의 기질경쟁 및 크롬농도에 대한 메탄균의 활성을 평가하였다. COD는 $35^{\circ}C$의 반응조 온도에서 유기부하량 2.0 gCOD/l.day와 18시간의 수리학적 체류시간에서 70% 이상의 제거율을 얻을 수 있었다. 황환원균과 메탄균 사이의 기질경쟁에서 황환원균에 의해 이용된 COD는 운전초기 15%에서 실험종료시 43%까지 증가되었다. 이는 유기물 분해로부터 발생되는 대부분의 전자가 황환원균에 의해 이용되어 황산염 환원에 의한 황화물이 생성되므로 메탄균의 활성은 강력히 억제되었다. 전 실험기간 동안 크롬농도는 90% 이상 제거되었으며, 크롬농도의 높은 제거율에도 불구하고 반응조의 처리능력은 거의 감소되지 않았다. 이는 반응조내에서 제거된 3가 크롬이 미생물의 활성에 영향을 미치지 않은 점으로 볼 때 3가 크롬이 6가 크롬에 비해 미생물에 대한 독성영향이 심하지 않다고 볼 수 있다.
실리카에 담지된 헤테로폴리산 촉매에서 아산화질소에 의한 메탄의 부분산화반응을 연구하였다. 여러 가지의 반응조건, 즉 반응온도, 반응물의 분압, 접촉시간, 촉매의 담지량 및 전처리온도 등이 전환율이나 생성물의 선택도 및 속도론에 미치는 영향이 연구되었다. 20 wt%로 담지된 촉매가 전환율과 포름알데히드의 수율에 있어서 가장 높은 값을 보여 주었다. 메탄은 전환반응에서의 속도식을 구한 결과, 메탄에 대해서는 1차식을 보여 주었고, 아산화질소에 대한 반응차수는 약 0.4였다. 또한 전체반응의 겉보기 활성화에너지는 30.78 kcal/mole 이었다. 반응물 중에 첨가된 소량의 사염화탄소는 메탄의 산화반응에서 실리카 담지 HPMo 촉매의 활성을 증가시키는 반면에, 반응물에 첨가된 물은 오히려 활성을 감소시키는 것을 볼 수 있었다.
본 연구에서는 유입 슬러지에 다양한 전처리 방법과 고액분리장치를 이용한 유출수의 잉여슬러지를 농축 후 내부반송을 적용하여, 중온혐기-고온호기 혼합 슬러지 처리 공정의 슬러지 소화효율과 메탄가스 생성량에 미치는 영향을 비교 검증하였다. 실험실 규모의 혼합 소화공정장치를 제작하여 서로 다른 유입 슬러지 전처리방법을 적용하여 5단계로 실험을 진행하였다. 1단계에서는 열-알칼리처리 전처리를 하여 슬러지를 공급하였고, 2, 3, 4단계에서는 유출수로부터 농축된 잉여슬러지의 내부반송과 각각 열-알칼리처리, 열처리, 알칼리 처리(7일)를 거친 유입 슬러지를 공급하였다. 마지막 5단계에서는 전처리를 하지 않은 슬러지를 공급하였다. 실험 결과, 1단계에서 4단계까지 진행되는 동안 Volatile Suspended Solid (VSS) 제거율은 유입 슬러지 전처리와 내부반송을 적용하는 경우 크게 증가하였으며, 메탄생성량 또한 2단계에서 슬러지 내부반송과 열-알칼리처리 전처리 적용의 경우 285 mL/L/day까지 크게 증가하였다. 한편, 5단계에서 전처리를 하지 않은 슬러지를 공급하였을 경우 VSS 제거율과 메탄 생성량이 크게 감소하였다. 결론적으로, 유입 슬러지의 열-알칼리처리 전처리와 유출수의 농축 잉여슬러지의 내부반송을 통해 복합 슬러지 처리 공정의 슬러지 제거 효율과 메탄생성량을 크게 증가시킬 수 있었다.
석탄이용 무공해 발전공정의 핵심기술인 탄화공정을 개발하기 위하여, 본 공정의 주반응인 메탄 수증기 개질에 대한 특성을 조사하였다. 개질촉매를 이용한 메탄수증기 개질에서는 공간속도, 수증기/탄소-비, 압력에 대한 영향을 조사하였다. 공간속도 7,000$hr^{-1}$ 이하에서 평형 전화율을 얻었다. 혼성반응으로 구성된 탄화공정 중 메탄 수증기 개질 반응조건인 700~80$0^{\circ}C$, 수증기/탄소-비 2.5~3에서 생성물 조성분포는 상압에서 수소 75~78%, 이산화탄소 8~10%, 1~30기압에서 수소 60~78%, 이산화탄소 9~11%를 얻었다.
본 연구는 메탄생성에 직접적으로 관여하는 혼합 메탄균과 셀롤로스 등의 고분자 물질의 가수분해 반응에 활성이 뛰어난 반추위 내 혐기성 섬유소분해균 중에서 대표적인 Fibrobacter succinogenes, Ruminococcus flavefaciens 및 Ruminococcus albus를 biochemical methane potential (BMP) 시험에 첨가하였을 때 메탄 발생에 미치는 영향을 조사하고자 수행되었다. BMP시험은 멸균증류수를 첨가한 control과 각각의 미생물 배양액을 첨가한 혼합 메탄균 첨가구 (M), F. succinogenes 첨가구 (FS) R. flavefaciens 첨가구 (RF), R. albus 첨가구 (RA) 및 RA+FS 혼합첨가구와 M+RA+FS 혼합 첨가구로 총 7개 처리구로 각 처리구별 3반복으로 진행되었다. 미생물 배양액의 첨가량은 식종액과 기초혐기배지 (anaerobic basic medium) 혼합액 50 mL에 1% (0.5 mL), 3% (1.5 mL) 및 5% (2.5 mL) 씩 첨가 하였고 배양을 위한 기질로는 cellulose ($2.0g\;VS\;L^{-1}$)이 이용되었다. BMP 시험을 위해 40일간 배양이 지속되었고 중온소화를 위해 $38^{\circ}C$의 배양기에서 수행되었다. 실험의 결과 총 바이오가스 및 메탄 발생량은 5% FS에서 다른 처리구와 비교하여 각각 10.4~22.7% 및 17.4~27.5% 높았다 (p<0.05). 총고형물 (TS) 분해율도 가스발생 결과와 유사하였는데, 전반적으로 FS가 높게 나타났으며, 5% FS에서 64.2%로 가장 높았다. 휘발성 고형물 (VS) 분해율은 5% FS와 5% RF가 각각 68.4 및 71.0%로 가장 높았다. BMP 종료시 배양액내 pH는 모든 처리구가 6.4이상으로 메탄발효에 큰 영향을 주지 않았음을 알 수 있었다. 결론적으로 본 실험의 결과 혐기소화에 대한 회분식 배양에서는 메탄생성단계보다는 가수분해단계에서 특히, F. succinogenes 배양액의 첨가량이 증가할수록 메탄의 생성량을 증가시킴을 알 수 있었다.
본 연구의 목적은 유가공 폐기물에 대한 혐기성 소화를 통해 바이오메탄의 생성을 확인하고, 생성된 메탄의 에너지원으로의 사용 가능성과 오염도 감소의 정도를 확인하는 것이며, 연구 결과 다음과 같은 결론을 얻었다. 1. 수리학적 체류시간(HRT)을 15일로 유지시키고 $35^{\circ}C$의 중온 조건에서 유가공 폐기물을 혐기성 소화시킨 결과 평균 4.11 ${\ell}$/day의 메탄이 전체 가스의 70% 성분비를 유지하며 일정하게 발생하였다. 이는 다른 폐기물을 이용한 연구 결과와 비교하였을 때보다 상대적으로 높은 값으로, 유가공 폐기물에 대한 혐기성 소화처리를 통해 높은 효율의 에너지원으로 확보할 수 있음을 보여준다. TCOD는 초기 투입된 원수에서의 약 31,000 mg/${\ell}$에서 13,500 mg/${\ell}$ 이하까지 줄어 최대 60%의 TCOD 제거 효율을 보여주었다. 2. HRT를 15일로 유지한 상태에서 온도를 $55^{\circ}C$의 고온으로 변화시킨 경우, 메탄 발생량이 약 5% 가량 증가하였다. 온도의 변화만으로는 메탄 발생량에 큰 영향을 주지 못하였으나, HRT를 15일에서 12일로 감소시킨 경우에는 고온의 경우가 중온의 경우보다 약 44% 가량 많은 메탄 발생량을 보였다. 3. 이상의 결과를 통하여 알아낸 메탄 발생량과 오염 감소율을 토대로 바이오메탄을 에너지원으로 이용했을 경우의 경제성을 분석한 결과, HRT 12일의 고온 조건에서 유가공 폐기물을 혐기성 소화시키는 것이 기업에 많은 경제적인 이익을 가져다 주는 것으로 나타났다.
본 연구에서는 메탄의 생물학적 메탄올 전환에 관한 연구를 수행하였다. 바이오가스 중의 메탄은 메탄산화균의 methane monooxygenase (MMO)의 생물학적 촉매반응에 의해 산화되었으며, 인산염, NaCl, $NH_4Cl$, EDTA와 같은 methanol dehydrogenase (MDH)의 활성 저해제를 이용하여 MDH의 활성도를 저해함으로써 메탄올의 전환이 이루어졌다. 메탄산화균은 $35^{\circ}C$, pH 7, 인공 바이오가스($CH_4$ 50%, $CO_2$ 50%) / Air의 부피비가 0.4인 조건에서 메탄 산화 정도가 0.56 mmol로 최대로 나타났다. 인산염 40 mM, NaCl 50 mM, $NH_4Cl$ 40 mM, EDTA $150{\mu}m$ 이하일 때 저해제의 종류에 상관없이 메탄 산화율은 80% 이상을 달성하였다. 한편, 인산염 40 mM, NaCl 100 mM, $NH_4Cl$ 40 mM, EDTA $50{\mu}m$ 주입 시 각각 1.30, 0.67, 0.74, 1.30 mmol의 메탄이 산화되는 동시에 각각 0.71, 0.60, 0.66, 0.66 mmol의 메탄올이 최대로 생성되었다. 이때의 메탄올 전환율은 각각 54.7, 89.9, 89.6 및 47.8%였으며 최대 메탄올 생성 속도는 $7.4{\mu}mol/mg{\cdot}h$였다. 이로부터 대상 저해제로 MDH 활성도를 일반적으로 35% 저해 시에 메탄올 생산량이 최대인 89.9%까지 나타남을 알 수 있었다.
동해 울릉 분지 내 메탄 하이드레이트가 매장된 지역에서 혐기적 메탄 산화와 연관된 미생물 군집 특성을 이해하기 위해 메탄 누출이 있는 대륙사면 정점(UBGH2-3)과 메탄 누출이 없는 분지 정점(UBGH2-10)에서, (1) 퇴적물의 지화학적 성분 및 황산염 환원율을 측정하였으며, (2) 기능성 유전자 분석을 통해 혐기적 메탄 산화 미생물 및 황산염 환원 미생물 군집의 정량 및 다양성 분석을 수행하여 그 결과를 비교하였다. 황산염-메탄 전이지대(sulfate and methane transition zone, SMTZ)는 UBGH2-3에서 0.5~1.5 mbsf (meters below seafloor), 그리고 UBGH2-10에서는 6~7 mbsf에 분포하는 것으로 나타났다. 두 지역의 SMTZ에서 측정된 황산염 환원율은 UBGH2-3의 1.15 mbsf에서 $1.82nmol\;cm^{-3}d^{-1}$으로 나타났고, UBGH2-10의 SMTZ에서 황산염 환원율은 $4.29nmol\;cm^{-3}d^{-1}$으로 높은 값을 보였다. 총 미생물 16S rRNA gene과 기능성 유전자인 mcrA (methyl coenzyme M reductase subunit A) 및 dsrA (dissimilatory sulfite reductase subunit A)의 정량 PCR 결과 두 정점의 SMTZ 부근에서 상대적으로 높게 검출되었다. 그러나 UBGH2-10지역에서 mcrA 유전자는 SMTZ 아래인 9.8 bmsf에서 가장 높게 검출되었다. mcrA 유전자의 다양성 분석 결과 두 지역의 SMTZ와 그 아래 퇴적층에서 혐기성 메탄산화 고세균(ANME: Anaerobic MEthanothoph) 군집인 ANME-1이 우점하였다. 한편, ANME-2 군집은 메탄 누출이 발생하는 UBGH2-3지역의 2.2 mbsf 층에서만 관찰되었고, 더불어 dsr 유전자 다양성 분석 결과 ANME-2와 컨소시엄을 이루는 Desulfosarcina-Desulfococcus (DSS) 이 나타났다. 본 연구 결과, ANME-1과 ANME-2은 동해 심부 퇴적 환경에서 혐기적 메탄 산화 및 생성 과정에 관여하는 중요한 고세균 군집으로 사료되며, 또한 ANME-2/DSS 컨소시엄은 메탄이 누출되는 지역인 UBGH2-3과 같이 혐기적 메탄 산화가 활발한 곳에서 메탄 거동을 조절하는 중요한 미생물 그룹으로 인식된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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