전 세계적으로 재생에너지의 비율이 증가함에 따라, 재생에너지로부터 생산되는 불연속적이고 간헐적인 에너지 저장 문제가 주목을 받고 있다. 다양한 에너지 저장 시스템(ESS) 중에서 $CO_2$ 메탄화 기술은 타 시스템에 비해 높은 저장 용량과 저장 기간으로 각광 받고 있다. $CO_2$ 메탄화 반응은 발열반응이며, 촉매가 낮은 온도 범위($250-500^{\circ}C$)에서 높은 활성 및 메탄 선택도를 갖는다. 기존의 고정층 방식에 비하여 유동층 반응기는 높은 열전달 특성으로 인해 발열반응에 적합하며, 열전달과 물질 전달이 유리한 장점을 갖고 있다. 본 연구에서는, 촉매 특성 평가를 위해 기포유동층 반응기(Diameter: 0.025 m, Height: 0.35 m)와 $Ni/{\gamma}-Al_2O_3$ (Ni 70% and ${\gamma}-Al_2O_3$ 30%) 촉매를 사용하였다. 반응 조건은 $H_2/CO_2$ mole ratio: 4.0-6.0, 조업온도 $300-420^{\circ}C$, 조업 압력 1-9 bar 및 $U_o/U_{mf}$ 1-5이었다. 생성 가스의 조성은 NDIR를 통해 분석하였으며, $CO_2$ 전환율은 $H_2/CO_2$ ratio, 압력, 온도가 증가함에 따라 높아지는 경향을 보였다. 이에 반해 가스유속이 빨라질수록 $CO_2$ 전환율은 떨어졌다. 최적의 운전 조건은 $H_2/CO_2$ ratio: 5, 조업온도 $400^{\circ}C$, 조업 압력 9 bar 및 $1.4-3U_{mf}$이었으며 이 때 $CO_2$ 전환율은 99.6%로 나타났다. 본 실험 촉매의 경우 장기 운전 시 촉매 성능 저하가 없이 $CO_2$ 전환율이 일정하게 유지하는 것을 확인하였다.
메탄올 분해/합성 반응을 이용한 장거리 열수송 시스템에 대한 경제적 타당성 연구를 조사하였다. 본 연구는 열공급처에서 흡열반응을 이용하여 메탄올을 수소와 일산화탄소로 분해하여 이 반응생성물 가스를 수송관을 이용하여 열수요처로 이송한 후 열수요처에서 일산화탄소와 수소를 메탄으로 합성하며, 이 발열반응에서 발생하는 열을 회수하여 온수로 사용하는 개념이다. 메탄을 분해/합성 반응은 상대적으로 낮은 온도와 낮은 압력 그리고 높은 전화율을 이용한 장거리 열수송 반응의 대표적인 반응이 될 수 있다. 본 연구에서는 열공급처에서 15 km 떨어진 장소에서 1만 가구에 필요한 온수를 공급하기 위한 시스템의 설계 및 경제성을 검토하였다.
정수처리과정 중 염소처리로 발생되는 소독부산물(DBPs) 발생현황을 파악하고 저감방안을 제시하기 위해 대표적인 염소소독부산물인 트리할로메탄(THMs)의 공정별 발생현황을 조사하였다. 또한, 계절별 수질별 영향인자와의 상관관계를 분석하고, 공정에서 전 염소 다단투입을 통하여 THMs 생성현황을 파악하고, 원수 수질에 따라 THMs을 저감시킬 수 있는 최적의 운영방안을 고찰하고자 하였다. Y 정수센터는 취수장과 착수정간의 도수시간이 평균 10시간이 소요되어 취수장에서 전염소 처리 시 염소와 THMs 전구물질간의 충분한 반응시간을 제공함으로써, THMs 발생을 억제하는데 한계를 가지고 있다. 따라서, 도수관로상의 THMs 생성을 억제하고 염소 과잉투입을 방지하기 위하여 전염소를 취수장과 착수정에 동시에 투입하여 정수중 THMs 발생을 저감시키고자 하였다. 계절별 정수의 THMs 발생량은 저수온기(겨울철)에 0.015 mg/L 이하로 적게 생성되었고, 고수온기(여름철)에는 평균 0.021 mg/L 이상 생성되어 수온상승에 따라 증가하였다. 공정별 THMs 발생량은 전염소 처리 후 착수정 원수에서 평균 0.013 mg/L, 응집/침전/여과 공정에서 0.014 mg/L, 후염소 처리 후 정수에서 평균 0.016 mg/L로 정수처리공정 시 착수정원수에서 대부분의 THMs이 발생하였다. 정수처리 공정에서 트리할로메탄생성능(THMFP)은 응집 침전공정 후 42.7%가 제거되었고, 여과공정 후 약 50%가 제거되어 공정에서 TOC 제거율과 비슷한 추세를 보였다. 전염소 다단투입은 취수장과 착수정에 염소를 분할하여 주입함으로써 유기물질과 염소와의 접촉시간(T) 및 농도(C)를 감소시키고, 염소주입량을 최적화하여 도수관로에서 생성되는 THMs을 억제시키고 염소사용량을 저감시킬 수 있었다. 수온이 높은 하절기에 전염소 다단 투입을 실시한 결과, 정수에서 THMs 농도는 평균 0.013 mg/L이 생성되어 취수장 단독 전염소 처리 시기에 발생된 정수 THMs 농도 대비 약 50%를 저감시킬 수 있었다.
수돗물 공급과정에서의 소독부산물 발생현황과 이와 관련된 수질 인자와의 상관성을 조사하여 소독부산물 발생특성을 규명하고자 K-water에서 관리하는 정수장의 수돗물 공급과정 5개 계통에 대하여 조사를 실시하였다. 수돗물 공급과정에서의 공급계통별 Water age 및 노후관 공급계통을 구분하여 조사대상을 선정하였으며, 소독부산물인 트리할로메탄 (THMs) 및 할로아세틱에시드 (HAAs), 유기물 항목으로서 BDOC 및 DOC를 포함하여 7개 항목에 대해 월 1회 조사하였다. 조사결과 노후관계통 및 Water age가 길수록 공급과정 내 유기물 농도가 높아지는 경향성을 확인할 수 있었다. 소독부산물과 관련 영향인자들의 상관관계를 분석한 결과 계통별 잔류염소 감소와 Water age간 상관관계가 매우 높은 것으로 나타났다. 또한 Water age와 THMs 생성간의 결정계수값이 매우 높아 THMs 생성에 Water age가 중요한 인자임을 알 수 있었다. 잔류염소 감소율이 THMs 증가에 미치는 영향 또한 매우 높게 나타났으며, Water age가 길어질수록 수온과 THMs 생성에 미치는 영향은 증가하는 것으로 나타났다. 이와 반면 HAAs는 THMs와는 달리 Water age, 잔류염소, 수온과의 상관관계 조사결과 결정계수 값이 낮게 나타났다.
산소분자를 선택적으로 투과.분리할 수 있는 L $a_{0.7}$S $r_{0.3}$G $a_{0.6}$F $e_{0.4}$$O_{3-}$$\delta$/ 페롭스카이트계 혼합전도성 산소투과 분리막을 제조하였으며, 소결조건에 따라 발현되는 미세구조적 특징을 고찰하였다. He/air 분위기하에서 분리막의 산소투과 유속에 미치는 분리막의 두께 및 표면개질의 영향을 평가하여 속도결정단계에 대하여 논의하였다. 미세구조가 조절된 분리막에 대하여 산소투과유속을 측정함으로써, 입계분율의 증가에 따라 산소투과에 대한 저항이 증가함을 알 수 있었다. 분리막을 통하여 선택적으로 투과된 산소를 이용하여 메탄의 부분산화반응에 의한 합성가스를 생성하였으며, 메탄의 전환율 및 합성가스의 수율을 측정.평가하였다. 기체의 혼합비 및 반응온도의 변화를 통해 합성가스 생성의 적정조건을 선택할 수 있었으며, 600시간의 장기 안정성 시험을 통해, L $a_{0.7}$S $r_{0.3}$G $a_{0.6}$F $e_{0.4}$$O_{3-}$$\delta$/ 계 산소투과 분리막이 고온의 극심한 환원분위기하에서 안정적으로 사용이 가능한 것으로 판단하였다.
수소의 소규모 분산 생산 기술은 본격적 인 수소 인프라가 도입되기 전에 연료전지 자동차의 수소 충 전용이나 분산 발전형 연료전지의 수소 공급을 위해 필요하다. 생산 용량은 수소 기준으로 $10\~100 Nm^3/hr$ 정도로 현재로선 천연가스의 수증기 개질법이 가장 경제적인 공정으로 알려져 있다. 소규모 생산에 따른 열효율 저하를 줄이 기 위해 단위 공정들이 통합된 컴팩트 개질 시스템의 개발이 필요하다. 핵심 기술인 컴팩트 리포머의 국산화 기술 확보를 위하여 $20 Nm^3/hr$용량의 동심관형 리포머를 설계, 제작하였다. 내부구조는 제작의 단순화를 고려하여 중첩된 동심관이 배열되었고 압력 손실과 열웅력 발생을 억제하도록 유로를 배치하였다. 수증기개질 반응에 필요한 반응열은 리포머 본체에 부착된 버너를 이용하여 공급하였다. 성능 측정을 위한 부속 기기로 상온 흡착식 탈황기, 폐열 회수형 수증기 발생기, 반응물 예열을 위한 열교환기, 생성 가스 응축기를 설계 제작하여 전체 리포밍 시스템을 구성하였다. 반응 온도 $680\~720^{\circ}C$, 탄소 대 수중기 비(S/C ratio) $2.7\~3.2$ 조건에서 수증기 개질 반응을 수행하였다. 해당 반응 조건에서 메탄 전환율 $89\%$ 이상, 저위 발열량 기준 개질 열효율 $70\%$ 이상을 달성하였고 개질 생성가스 내 수소의 최대 유량은 $23.4Nm^3/h$였다. 개발된 리포밍 시스템은 고순도 수소 생산이 필요한 경우, 수소 수율 향상을 위한 고온 수성 가스 전화 반응기를 통합 가능하도록 열교환기 구성을 조정할 수 있으며 용융 탄산염 연료전지와 같이 고온형 연료전지의 경우 $550^{\circ}C$ 이상으로 개질 생성 가스를 공급하도록 구성할 수도 있다. 향후 리포머 본체의 개질 효율 향상 및 장치 소형화, 부속 기기의 최적화를 통한 전체 리포밍 시스템 개선, 스케일 업 설계를 위한 엔지니어링 설계 패키지 구성을 계획하고 있다.
본 연구는 지방함량이 높은 원료인 extruded linseed가 홀스타인 거세우의 메탄배출량에 미치는 영향을 조사하기 위해 수행하였다. 반추위 캐뉼라가 장착된 홀스타인 거세우 4두 ($462{\pm}30kg$)를 duplicated $2{\times}2$ Latin square design에 배치하여 실험을 수행하였다. 대조구는 육우용 시판 배합사료와 tall fescue 짚을 65:35의 비율로 혼합하여 체중의 2.8%(원물기준)에 해당하는 양을 급여하였다. 처리구는 대조구의 배합사료 총 에너지와 CP 수준을 동일하게 유지하되 원료 일부를 extruded linseed 3.8%로 대체하여 급여하였다. Extruded linseed 첨가는 건물섭취량에 영향을 미치지 않았지만 지방섭취량은 대조구에 비하여 유의성 있게 증가시켰다(P<0.05). 처리구간 반추위 pH는 비교적 적은 차이었지만 대조구가 extruded linseed 첨가구에 비하여 유의적으로 낮았다(P<0.05). 총 VFA의 농도는 대조구가 extruded linseed 첨가구에 비하여 21%정도 높았지만 통계적 유의성은 없었다. 초산, 프로피온산 및 낙산의 농도도 처리구간 유의적인 차이가 없었다. Extruded linseed의 첨가는 1일 메탄 발생량과 메탄 배출계수(emission factor)를 15%정도 유의성 있게 감소시켰다(P<0.05). 건물, 유기물, NDF의 섭취 1kg당 메탄발생량 및 메탄전변율에서는 extruded linseed 첨가구가 대조구에 비하여 낮은 수준이었지만, 통계적 유의성은 나타나지 않았다. 본 실험은 우리나라의 사료급여환경에서 홀스테인 거세우에게 extruded linseed 급여한 첫 실험으로서 메탄생성량을 감소시킬 수 있다는 가능성을 보여주고 있다.
본 연구에서는 혐기성 암모늄 산화(ANAMMOX)반응을 유도하기 위해 양조폐수를 처리하는 메탄 생성 반응조의 입상 슬러지를 혐기성 반응기에 식종하였다. 암모니아성 질소($NH_4^+-N$)와 아질산성 질소($NO_2^--N$)를 1:1의 비율로 인공폐수를 조제하여 반응조를 운전하였다. 실험기간은 반응기의 유입 질소농도 조건에 따라 3개의 phase로 구분하였다. 각 phase별 유출수의 질소농도, COD, 알칼리도, 발생 가스 조성을 측정하여 처리효율을 평가하였다. Phase 1에서는 유입 $NH_4^+$-N $NO_2^-$-N를 각각 1.91 $gN/m^3{\cdot}d$부터 14.29 $gN/m^3{\cdot}d$까지 점차 높였으며 Phase 2에서 각 질소의 부하를 23.81 $gN/m^3{\cdot}d$, Phase 3에서는 19.05 $gN/m^3{\cdot}d$로 하여 운전하였다. 아질산성 질소($NO_2^-$-N)는 전 기간에 걸쳐 99%까지 제거 되었으며, 암모니아성 질소($NH_4^+-N$)의 제거율은 각 phase별로 변동폭이 높았으며 이 중 Phase 2에서 최대 75%까지 제거되었다. 한편 각 phase별 반응조의 미생물 군집 변화는 16s rDNA방법을 이용하여 분석하였다. 입상 슬러지의 접종 초기인 Phase 1의 경우 메탄생성이 일정하게 유지되었으며 메탄균과 탈질균이 공존하였다. Phase 2의 경우 아질산성 질소($NO_2^--N$)와 암모니아성 질소($NH_4^+-N$)의 제거율이 각각 99%와 75%까지 증가하였으며 이 때 ANAMMOX균의 존재가 확인되었다. Phase 3의 경우 외부 공기 유입으로 인하여 암모니아성 질소(NH4+-N)의 제거율은 급격히 감소하였으나 미생물 군집 중 여전히 ANAMMOX균이 관측되었다.
결론적으로 본 연구에서는 16S rRNA 유전자 기반의 454 pyrosequencing을 통해 혐기성 소화조에 존재하는 다양한 아케아를 규명할 수 있었으며, 지금까지 그 중요성이 잘 알려지지 않은 Methanococcales 목에 속하는 아케아가 소화조에 공통적으로 존재함을 확인할 수 있었다. 또한, 소화조의 운전조건은 아케아의 다양성과 군집구조를 결정하는데 영향을 미치는 중요한 인자라는 것을 알 수 있었다. 실규모 6개 혐기성 소화조를 대상으로 11개 소화 슬러지 시료를 채취해, 16S rRNA 유전자 기반의 454 pyrosequencing을 이용하여 아케아 군집구조를 조사하였다. 아케아 16S rRNA 유전자 염기서열로부터 측정된 observed operational taxanomic units (OTUs)는 13-55 OTUs이었으며(3% cutoff), 이는 Chao1 richness estimate로 계산된 값의 29-89%에 해당하였다. 소화조에는 메탄생성에 직접적으로 관련이 있다고 알려진 Methanomicrobiales, Methanobacteriales, Methanococcales, Methanosarcinales, Methanocellales 목에 속하는 아케아 뿐만 아니라, Thermoproteales, Thermoplasmatales, Desulfurococcales목에 속하는 아케아도 함께 발견되었다. 이 중 수소를 기질로 해서 메탄을 생성한다고 알려진 Methanoacoccales가 전체 염기서열의 51.8-99.7%를 차지해 가장 많이 발견된 분류군으로 나타났다. Heat map 분석결과 각 시료들의 아케아 군집구조는 1개 시료를 제외한 나머지 10개 시료가 매우 비슷한 군집구조를 가지고 있었다(Pearson 상관지수=0.99). 또한, 아케아 군집구조와 환경변수들의 상관성을 분석한 canonical correspondence analysis를 통해 혐기성 소화조의 아케아 군집구조에 영향을 미치는 중요 환경변수는 소화조의 온도와 총고형물 제거율임을 확인하였다. 모든 결과들을 종합해 볼 때 소화조의 운전조건은 아케아의 다양성과 군집구조를 결정하는데 영향을 미치는 중요한 인자라고 사료된다.
본 연구에서는 돈분 슬러리의 저장형태 및 온도에 따른 유기물의 거동을 관찰하였는데, closed system과 open system의 저장형태에 따른 유기물 농도는 $20^{\circ}C$에서 30일 저장 후 약 2배 정도의 차이를 보였다. 또한 온도에 의한 유기물 농도의 거동은 온도가 증가할수록 TS 및 VS 농도가 감소하였고, $20^{\circ}C$ 약 23%, $35^{\circ}C$ 약 29% 정도가 감소되는 것으로 나타났다. 하절기 외부온도 특성을 반영한 온도조건(20, $35^{\circ}C$) 및 저장기간 따른 생성된 유기산 종류는 비슷하였고, 저장기간 15일 이후부터 분변내 포함된 가수분해 및 산생성 미생물의 성장이 증대되어 유기산의 생성이 증가하였다. 반응시간 30일 후 생성된 총유기산 농도는 $20^{\circ}C$에서 $2,829\;mg{\cdot}COD/L$이었으며, $30^{\circ}C$에서는 $9,123\;mg{\cdot}COD/L^{\circ}C$로 초기 유기물농도 대비 각각 5.4, 17.4%의 유기산 전환율을 나타내었다. 따라서 돈분슬러리의 저장기간이 길어질수록 외부온도에 따라 가수분해 및 산생성 반응으로 유기산이 생성되고, 메탄생성균의 기질이용으로 유기물의 손실이 발생하여 온실가스 배출도 증가할 것으로 예상된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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