한국에너지기술연구원에서는 가정용 고분자연료전지 열병합 발전시스템을 위한 통합형 천연가스 연료처리 시스템을 개발해 왔다. 가정용 시스템으로서 필수적인 소형화와 고효율을 현실화하기 위해, 연료처리 시스템의 각 단위 공정 즉 수증기 개질, 수성가스 전이, 선택적 산화 공정 등을 이중 동 심관형 반응기에 통합하여 상호 열교환이 용이하도록 반응기를 설계하였다. 현재 시험 운전 중인 Prototype-I 연료 처리 시스템은 1kW급 고분자 연료전지 열병합 발전 시스템에 개질 가스를 공급하기 위해 설계되었으며, 기초 성능은 정격 부하 운전시 열효율 78% (HHV 기준), 메탄 전환율 91%이다. 개질 가스 내 일산화탄소 농도는 고분자 연료전지 전극의 피독을 피하기 위해 10ppm 이하로 유지되어야 하며, Prototype-I 연료 처리 시스템은 백금과 루테늄 촉매를 적용한 선택적 산화 반응기를 통해 개질 가스 내 일산화탄소 농도를 10ppm 이하로 제거하였다. 일반 가정에서는 고분자 연료전지 시스템의 부하 변동이 예상되기 때문에 연료 처리 시스템의 부하 변동 운전 특성도 살펴보았다 정격 부하에서 80%, 60%, 40%로 부하를 변동하며 운전하였고, 각 부하에서 안정한 메탄 전환율과 10ppm이하의 일산화탄소 농도를 보였다. 80%까지는 열효율이 77%로 큰 변화를 보이지 않았으며, 60%에서는 76%, 40%에서는 72%로 열효율이 감소하는 현상을 보였다 연료 처리 시스템의 일일 시동-정지 운전시 내구성을 테스트 중이다. 현재까지 50여회의 일일-시동 정지를 시도하였다 시동 후 약 세 시간가량의 정력 부하 운전을 실시한 후 부하 변동을 실시하였고, 총 운전 시간 8시간 정도 운전한 후 시스템을 정지하였다 메탄 전환율과 일산화 탄소 농도, 열효율을 모니터링 하고 있으며, 현재까지 초기 성능을 그대로 유지하고 있다. 앞으로 일일시동-정지 운전 시험을 지속하면서 초기 시동 특성 및 부하 변동에 따른 응답 특성 개선, 그리고 연료전지와의 연계 운전을 실시할 예정이다
메탄의 부분 산화반응으로부터 합성가스를 제조하기 위해 M(10)-Ni(5)/SBA-15(M=Ce, Nd, Sm)를 제조하였다. 촉매는 BET, TEM, XPS의 기기를 사용하여 특성화하였다. M(10)-Ni(5)/SBA-15(M=Ce, Nd, Sm)의 BET 비표면적, 평균 기공 크기는 각각 538.8, 504.3, $447.3m^2/g$과 6.4, 6.8, 7.1 nm이었다. SBA-15 담체의 TEM 이미지는 중기공성 육방정계 구조를 보여주었고, Ce(10)-Ni(5)/SBA-15 촉매는 Ni와 Ce의 금속 입자가 SBA-15 담체의 구속효과에 의해서 담체 표면상에 균일하게 분포하고 있었다. XPS 분석으로 촉매 표면상에 격자산소($O^{2-}$, $O^-$)와 $Ce^{4+}$과 $Ce^{3+}$의 두개의 산화상태가 존재함을 알 수 있었다. 촉매상에서 메탄의 부분 산화 반응으로부터 합성가스의 수율은 1 atm, 973 K, $CH_4/O_2=2$, $GHSV=1.08{\times}10^5mL/g_{cat.}{\cdot}h$에서 52.9% $H_2$와 21.7% CO이었으며, 75 h의 반응에서도 이 값을 일정하게 유지하였다. M(10)-Ni(5)/SBA-15(M=Ce, Nd, Sm)촉매는 합성가스 수율이 같은 경향을 보여주었다. 이러한 결과는 조촉매인 Ce, Nd, Sm의 Redox 반응이 촉매의 수율과 안정성을 향상시킨다는 것을 보여주었다.
메탄의 직접 전환 기술 중 하나인 OCM(oxidative coupling of methane) 반응을 수행하였다. 사용한 금속 산화물 촉매는 Li/MgO와 Pb/MgO이었다. 온도에 따른 촉매의 반응성을 알아보기 위해 600, 700, $800^{\circ}C$에서 반응을 행하였으며, 반응물 혼합비(메탄:산소)에 따른 반응성, 전환율 및 선택도를 알아보기 위해 $700^{\circ}C$에서 혼합비를 2:1 및 1:1로 하여 실험을 하였다. 그 결과 7wt% Li/MgO 촉매의 경우 반응온도 $700^{\circ}C$이고 혼합비가 2:1일 때 메탄의 전환율과 $C_2$화합물의 선택도가 각각 20%, 65% 정도로서 우수한 반응성을 보임을 알 수 있었다. 7wt% Li/MgO 촉매의 경우 $700^{\circ}C$에서 혼합비가 1:1일 때 메탄의 전환율은 30%로 증가했으나 $C_2$화합물의 선택도는 45%로 감소하였다. Pb/MgO 촉매는 Li/MgO 보다 낮은 선택도를(25%) 나타내었다.
이 논문은 장기간에 걸쳐 논 생태계에서 측정된 이산화탄소와 메탄의 순교환량 과 이와 동시에 모니터링된 다양한 환경요소들과의 상관관계들을 살펴보고, 이들 플럭스와 환경 요소 및 생태계 요소들이 어떻게 교환된 이산화탄소와 메탄의 동위원소비에 영향을 미치는 지를 파악하고자 하였다. 생육기간 동안 관측된 이산화탄소 및 메탄의 순교환량은 는 담수기에는 각각 일사량과 토양온도의 변화에 따라 경시적인 변화를 보였으나, 낙수기를 전후해서는 토양에 저장되어 있던 가스들이 낙수 후 확산장벽이 사라짐으로 인해 급격히 대기 중으로 대량 방출되는 경향을 보였다. 이러한 플럭스의 변화는 토양 중에 저장되어 있는 이산화탄소와 메탄의 저장량 감소와 직접적으로 연결되었고, 이에 상응하는 순교환량 중 토양의 기여분 증가와 대기 중 이산화탄소 및 메탄의 농도 증가 및 동위원소비 변화가 관찰되었다. 이러한 변화는 환원상태에서 진행되는 메탄생성의 결과로, 기질인 이산화탄소는 상대적으로 무거운 $^{13}C$ 동위원소가 축적되는 반면, 생성물인 메탄은 가벼운 $^{12}C$ 동위원소가 축적되기 때문으로 판단된다. 따라서, 토양 유래 이산화탄소는 식물체 호흡 유래 이산화탄소와 구분되는 동위원소 특성을 지내게 된다. Keeling plot 혼합 모델로 추정된 이산화탄소와 메탄의 가스교환 동위원소 지문은 담수기와 낙수기에 걸쳐 매우 뚜렷한 변화를 보였으며, 그 변화 정도는 토양 중 가스 저장량, 교환된 플럭스의 크기 및 방향, 이동 경로, 부분적인 방출 이산화탄소의 재흡수도, 메탄의 산화정도 등에 의해 크게 달랐다. 본 연구의 결과들은 자연상태에서 관측된 플럭스와 결합된동위원소 기술이 생태계 내 다양한 가스 교환 메커니즘을 이해하는데 매우 유용한 도구가 될 수 있음을 보여주였다.
본 연구에서는 에탄 자화균인 Methylosinus trichosporim OB3b를 이용하여 메탄으로부터 에탄올 생성에 관한 실험을 수행하였다. 에탄으로부터 에탄올을 생성하기 위해서는 메탄 산화과정 중 두번 째 효소인 methanol dehydrogenase 효소의 활성을 부분 저해해야 하므로 이를 위해 EDTA를 사용한 결과 EDTA가 methanol dehydrogenase의 저해제 임을 확인하였고 배지에 6mM EDTA를 첨가하였을 때 전혀 첨가하지 않았을 때와 비교하여 메탄올 생 성이 약 5배 정도 증가되어 lOmmole/L의 에탄율을 얻을 수 있었다. 또한 Cu의 존재유무가 에단올 생성 에 미치는 영향을 실험한 결과 ImM Cu 존재시 $5\mu\textrm{M}$ Cu 존재하에 비해 메탄올 생성이 약 2.5배 증가되어 약 11mmole/L의 메탄올을 얻을 수 있었는데 이는 Cu 존재가 입자상(particulate) MMO의 생성을 촉 진시키며 생성된 이 세포 단위중량당 MMO 활성이 높은 pMMO가 에탄으로부터 에탄올의 생성을 촉진 시키는 것으로 생각된다. 그리고 온도가 에탄올 생 성에 미치는 영향을 실험한 결과 온도가 3TC에서 $30^{\circ}C , 25^{\circ}C$ 로 낮아점에 따라 생성 메단올 농도가 증 가하여 15.5mmole/L에 이르렀고 메탄 소비속도도 증가됨을 알 수 있였다. 또한 메단과 산소의 구생성 분비가 에탄올 생성에 미치는 영향을 실험한 결과 산소대비 에탄 농도가 증가할수록 생성 에탄올의 농 도 및 세포농도가 증가됨을 알 수 였다. 그리하여 50% 메탄, 50% 산소 존재하에 비해 70% 에탄, 30% 산소 경우에는 약 50% 증가된 15.3 mmole/L 농도의 머l단올을 얻을 수가 있였으며 세포농도도 많이 증가됨을 알 수 있다.
$\gamma-Al_2O_3$, $TiO_2$, ZrO에 Pt, Pd, Rh, Ru의 귀금속촉매를 분산하였으며, 촉매 분산은 과잉용액함침법으로 제조하였다. 저온에서 높은 산화능을 지닌 최소화된 귀금속의 함침량을 도출하기 위하여 연구를 수행하였다. 귀금속 촉매의 조성에 대한 영향을 도출하기 위하여 Rh, Pt, Pd, Ru에 대하여 조성과 함침량에 대하여 연구를 수행하였다. 충전층 반응기 및 모노리스 반응기를 이용한 촉매산화반응 실험결과 50% 전환온도 및 90% 전환온도를 측정한 결과 최적의 조성은 Pt-Rh /$Al_2O_3$ 촉매로 판명되었다.
기체메탄/액체산소를 추진제로 사용하는 동축 스월/전단형 인젝터를 설계 및 제작하였다. 각 추진제의 오리피스 개수와 유입오리피스 후단의 형상 등은 상용 해석프로그램인 Fluent를 이용하여 유동해석을 수행한 결과를 바탕으로 결정하였다. 설계/제작된 인젝터는 수류시험을 통해 차압에 따른 설계유량을 측정하였고, 패터네이터를 이용하여 유량분포의 균일성을 확인하였다. 측정결과 설계 유량의 약10% 내외의 차이를 보였으며, 산화제 인젝터의 분무각은 $66^{\circ}$로 측정되었다.
기체메탄/액체산소를 추진제로 사용하는 동축 스월/전단형 인젝터를 설계 및 제작하였다. 각 추진제의 오리피스 개수와 유입오리피스 후단의 형상 등은 상용 해석프로그램인 Fluent를 이용하여 유동해석을 수행한 결과를 바탕으로 결정하였다. 설계/제작된 인젝터는 수류시험을 통해 차압에 따른 설계유량을 측정하였고, 패터네이터를 이용하여 유량분포의 균일성을 확인하였다. 측정결과 설계 유량의 약 10% 내외의 차이를 보였으며, 산화제 인젝터의 분무각은 $66^{\circ}$로 측정되었다.
Journal of Advanced Marine Engineering and Technology
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제35권6호
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pp.765-772
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2011
본 연구에서는 선박 전원용 SOFC 시스템에 대한 HIL(Hardware-In-the-Loop)을 구축하기 위하여 실시간 코드 생성이 가능한 연료전지 시스템 모델을 개발을 하였다. 또한, 메탄을 연료로 사용한 내부개질형 500kW급 고체산화물형 연료전지 시스템에서 연료전지 스택으로 공급되는 애노드와 캐소드 공급가스의 온도 차이를 최소화하기 위하여 연료전지 스택 배기가스의 유량 분배, 연료 및 공기 공급 유량, 공급 공기 온도의 영향이 애노드 및 캐소드 공급 가스의 온도 특성과 연료전지 스택 출력 및 시스템 효율 등에 미치는 영향에 관하여 검토하였다. 그 결과 터빈 출구에 위치한 3-Way 밸브의 위치가 0.839에서 애노드와 캐소드 공급 가스 온도가 약 830K에서 동일하게 유지됨을 알 수 있었다. 또한, 애노드와 캐소드 공급 가스 온도를 높이기 위해서는 연료전지 스택 및 시스템 효율을 충분히 고려하여 메탄 공급 유량을 최적화하는 프로세스가 필요함을 알 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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