• 한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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• 한국신재생에너지학회 2007년도 추계학술대회 논문집
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• pp.85-88
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• 2007

고정층반응기에서 여러 가지 전이금속으로 치환된 하이드로탈사이트($[M_xMg_{6-x}Al_2(OH)_{16}(CO_3)^{2-}]{\cdot}H_2O;$ M: 전이금속(Ni, Mn, Co, Cu, Zn) x: 전이금속 치환비($x=0.5{\sim}6$))를 합성하고 이를 소성한 후 메탄의 부분산화 반응에 사용하였다. 반응 시 도입되는 $CH_4/O_2$비는 2로 하고 $VHSV=120,000cm^3/g$ h, 온도를 $500^{\circ}C$ 부터 $50^{\circ}C$ 간격으로 하여 $800^{\circ}C$까지 수행하였다. 실험결과 다른 전이금속들 중에서 니켈로 치환된 촉매가 대체적으로 부분산화반응을 촉진시키는데 좋은 것으로 나타났으며, 실험 결과 니켈의 hydrotalcite 중의 치환비(x)에 따른 차이는 별로 없었다.

• 에너지공학
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• 제8권1호
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• pp.34-47
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• 1999

본 연구에서는 촉매상에서 메탄의 산화시 발생되는 반응열을 이용하고 반응생성물과 미반응 메탄과의 개질반응에 의해 합성가스의 수율을 증대시키기 위하여 연소촉매와 개질촉매를 연속적으로 배치한 hybrid 촉매상에서 개질촉매에 따른 메탄의 부분산화반응의 반응 특성과 합성가스 수율에 미치는 영향을 관찰하였다. 메탄의 산화를 위해서 Pt-Rh/cordierite 촉매를 사용하였으며, 개질촉매로는 상업용 개질촉매인 R67, ICI46-1, 수성가스 전환반응촉매인 LX821 촉매와 6 wt% Ni/cordierite 촉매를 사용하였다. 실험결과 연소촉매와 개질촉매를 연속적으로 사용한 경우 메탄의 산화 과정에서 생성된 CO2 및 H2O가 미반응 메탄과의 개질반응 촉진으로 인하여 합성가스이 수율이 증가됨을 확인할 수 있었다. 이때 생성되는 합성가스의 H2/CO 몰비는 온도에 따라 감소하는 것으로 나타났으며, 80$0^{\circ}C$에서 촉매에 따라 2.2~2.8의 값을 가짐을 알 수 있었다. 개질촉매로 R67 및 Ni/cordierite 촉매를 사용하였을 경우 가장 높은 합성가스의 수율을 얻을 수 있었으며, 연소촉매와 개질촉매의 질량비는 1:1~1:2에서 가장 높은 수율의 합성가스를 얻을 수 있었다. 메탄과 산소의 몰비가 2:2에서 메탄의 전환율과 수소 수율이 가장 높게 나타났으며 메탄의 몰비 증가에 따라 감소되는 경향을 보였다.

• 에너지공학
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• 제8권2호
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• pp.256-264
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• 1999

본 연구에서는 메탄의 부분산화반응에 미치는 base metal 의 영향을 살펴보기 위하여 6~l2wt%의 Mn, Cu, V, Co, Cr 그리고 Ba 등이 2 wt% Pt, 70 wt% Alumina, 28 wt% Ceria and Zirconia 와 함께 cordierite (2MgO.2Al$_2$O$_3$.5SiO$_2$)에 담지된 Pt-B/cordierite 촉매(B: base metal)를 사용하여 메탄의 부분산화반응 실험을 수행하였다. 메탄의 부분산화반응에 대한 활성은 Ba, Co그리고 Cr 담지 촉매는 Ni담지 촉매와 유사하게 Mn, Cu, V을 담지 했을 때 보다 우수한 것으로 나타났으나, 코크 생성에 대한 활성도 큰 것으로 나타났다. 또한 5wt% Ni/Al$_2$O$_3$촉매를 이용한 메탄의 부분산화반응 실험 후의 촉매에 대한 XRD 분석결과 Ni은 3가지 형태의 상으로 존재하는 것을 확인할 수 있었으며, 촉매층 전단에서는 주로 NiAl$_2$O$_4$와 NiO 형태로 존재하여 메탄의 산화반응이 일어나며, 그리고 촉매층 후단에서는 환원상태의 Ni로 존재는 것으로 보아 개질반응이 일어나는 것을 알 수 있었다.

• 한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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• 한국신재생에너지학회 2008년도 춘계학술대회 논문집
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• pp.499-502
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• 2008

고정층반응기에서 니켈이 치환된 하이드로탈사이트($Ni_3Mg_3Al_2(CO_3)(OH)_{{16}{\cdot}n}H_2O$ ; n=3$\sim$5)를 합성하고 여기에 세리아를 첨가 후 소성하여 얻은 촉매를 사용하여($Ce_xNi_3$-HTlc ; x=0.3$\sim$1.2) 메탄의 부분산화 반응실험을 수행하였다. 세리아가 첨가되지 않은 촉매는 반응 초기 활성이 세리가가 소량 첨가된 ($Ce_{0.3}Ni_3$-HTlc) 촉매보다 우수하였으나 장시간 반응에서는 차차 활성이 저하되었으나, $Ce_{0.3}Ni_3$-HTlc의 활성은 30시간까지 일정하게 유지 되었다. 세리아 함량이 많아 질수록 촉매 활성은 점차 저하되었으며, $Ce_{1.2}Ni_3$-HTlc 는 촉매활성이 매우 낮았다.

• 한국응용과학기술학회지
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• 제30권4호
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• pp.649-655
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• 2013

페롭스카이트 촉매와 Mo, Bi를 기본으로 하는 복합 산화물 촉매를 이용하여 천연가스의 주성분인 메탄의 부분산화를 통하여 메탄올을 직접 합성하였다. 페롭스카이트($ABO_3$) 촉매는 A 및 B site 성분을 변화시키면서 사과산법으로 제조하였으며, Mo, Bi를 기본으로 하는 3성분계 복합 산화물 촉매는 공침법으로 제조하여 반응특성을 살펴보았다. 페롭스카이트 촉매에서 A site에 알칼리 금속인 Sr을, B site에 전이금속인 Cr을 도입한 $SrCrO_3$ 촉매가 $400^{\circ}C$에서 메탄올 선택도 11%로 가장 우수한 결과를 보였다. Mo, Bi를 기본으로 하는 3성분계 복합 산화물 촉매의 경우 모든 촉매에서 메탄 전환율에는 큰 차이를 보이지 않았으며, Cr을 첨가한 Mo-Bi-Cr 복합 산화물 촉매가 $400^{\circ}C$에서 메탄올 선택도 15.3%로 가장 우수한 결과를 나타냈다. 3성분계 복합 산화물 촉매에서 촉매의 활성과 메탄올 선택도는 촉매의 표면적에 정비례하였다.

• 한국환경과학회:학술대회논문집
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• 한국환경과학회 2007년도 춘계 학술발표회 발표논문집
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• pp.526-529
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• 2007

본 연구에서는 일정선량(600kGy)에서 전자빔 에너지(0.7, 1, 2 MeV)를 달리하여 조사한 $Ni/g-Al_2O_3$ 촉매를 이용하여 세 가지 다른 종류의 합성가스 전환반응(메탄의 이산화탄소 개질반응, 메탄의 수증기 개질반응, 메탄의 부분산화반응)을 수행하였다. 전자빔 조사는 He 분위기, 실온에서 수행하였으며, 조사된 촉매의 표면상태 변화를 살펴보기 위하여 XRD, XPS 분석을 수행하였다. 고에너지 전자빔 처리된 $Ni/g-Al_2O_3$ 촉매의 표면 특성분석 결과 촉매 표면의 Ni종은 metallic Ni, NiO, $NiAl_2O_4$의 3가지 상태로 존재함을 알 수 있었으며, 전자빔 에너지 증가에 따라 촉매 표면의 전체적인 Ni 함량과 촉매 표면의 Ni 분산도를 나타내는 Ni/Al ratio가 증가하였다. 또한, 전자빔 에너지 증가에 따라 Ni에 결합된 산소가 더 크게 감소되어 표면에서 산소 vacancy가 증가하는 결과를 가져왔으며, 이는 결국 세 가지 Ni의 상태 중 metallic Ni과 $NiAl_2O_4$를 증가시켰다. 이러한 결과들은 메탄의 이산화탄소 개질 반응과 메탄의 수증기 개질반응에서 반응물($CH_4$, $CO_2$)의 전환율과 생성물(CO, $H_2$)의 수득율을 증가시켰으며 메탄의 부분산화반응은 반응의 특성상 메탄의 전환율은 증가하나 생성물인 CO, $H_2$는 오히려 감소하는 결과를 가져옴을 알 수 있었다.

• 공업화학
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• 제16권5호
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• pp.641-647
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• 2005

메탄의 부분산화반응은 수소 제조의 중요한 반응 중의 하나이다. 무전해 도금방법에 의해 제조된 팔라듐-은 막을 막반응기(membrane reactor)로서 메탄의 부분산화반응에 적용하여 반응온도, $O_2/CH_4$ 몰비, $CH_4$ 공급속도, $N_2$ 운반 가스 흐름속도 등의 변화에 따라 실험을 수행하였다. 막반응기의 메탄 전환율은 알루미나에 담지된 니켈 촉매를 사용하는 반응조건하에서 $350{\sim}730^{\circ}C$의 반응온도에 따라 증가하는 경향을 보였으며, 특히 $730^{\circ}C$와 $O_2/CH_4$ 몰비 0.5에서 메탄 전환율과 CO 선택도가 가장 높았다. 막반응기의 메탄 전환율은 전통적인 관형반응기와 비교한 결과 반응조건에 따라 10~40% 정도 높았다.

• 신재생에너지
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• 제4권2호
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• pp.39-44
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• 2008

Partial oxidation of methane was carried out by ceria-promoted Ni-substituted hydrotalcite-derived catalysts ($Ce_xNi_3$-HTlc ; x=$0.3{\sim}1.2$) in a fixed-bed reactor. The Ce/Ni ratio of 0.3/3 in the catalyst showed the best catalytic activity but the Ce/Ni ratio became higher above 0.3/3, the catalyst became less active in short-term tests. No ceria promoted catalyst was started to decrease $CH_4$ conversion after 20 h but the Ce/Ni ratio 0.3/3 catalyst was kept its stability in long-term tests.

• 한국수소및신에너지학회논문집
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• 제15권3호
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• pp.244-249
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• 2004

Pd catalyst have been used in hydrogenation, oxidation, and low temperature combustion reaction. Recently, it has been candidated as a possible reagents in the partial oxidation of methanol reformers of the fuel cell. Pd catalysts, even though it is very precious and expensive, catalytic functioning is good, but it still need to be improved in the matter of durability and low catalytic activity after calcination. In this study, we synthesize the improved Pd catalyst and study their chemical functioning.

• Korean Chemical Engineering Research
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• 제50권1호
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• pp.41-49
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• 2012

본 연구는 메탄 부분산화에 의한 메탄올 직접 합성을 위한 촉매 개발을 목표로 수행되었다. 이를 위하여 Mo-Bi-V-Al 복합 산화물 촉매를 제조하였으며, 제조 방법에 따른 촉매 물성을 비교하고, 제조한 촉매를 이용하여 메탄올 합성반응을 수행하여 그 결과를 검토하여 보았다. 졸-겔법으로 제조한 촉매가 공침법으로 제조한 촉매보다 비표면적이 훨씬 컸다. 입자가 작고 표면적이 클수록 부분산화반응보다는 완전산화반응이나 메탄올 산화반응이 더 잘 진행되어 메탄올의 선택도는 낮아지고 이산화탄소의 선택도는 증가하였다. 졸-겔법으로 제조한 촉매가 공침법으로 제조한 촉매보다 약 $20^{\circ}C$ 정도 더 낮은 온도에서 더 높은 메탄올 선택도(13%)를 보였다. 두 방법으로 제조한 촉매의 XRD 분석 결과 두 촉매의 결정 구조가 서로 달랐다. 본 반응에서 압력이 증가할수록 완전산화 반응이 억제되고 부분산화 반응이 일어나서 메탄올의 선택도는 증가하였고 이산화탄소의 선택도는 감소하였다.