새로운 가스연소 개념인 매체순환식 가스연소기(Chemical-Looping Combustor, CLC)는 공기와 기체연료(H$_2$, CO, CH$_4$ 등)가 직접 접촉하여 연소하는 기존의 연소-발전 시스템에 비해 많은 장점들을 가지고 있다. 매체순환식 가스연소기의 기본개념은 Fig. 1에 나타내었다.(중략)
두 개의 유동층 사이를 순환하는 금속매체(Metal or Metal oxide)를 이용하여 공기에 의한 금속매체의 산화와 기체연료(H$_2$, CO, CH$_4$등)에 의한 금속산화물의 환원반응이 별개의 반응기에서 일어나게 하는 새로운 개념의 연소기술인 매체순환식 가스연소기술은 공기와 기체연료를 직접 접촉시켜 반응하는 기존의 가스연소기에 비해 많은 장점을 가지고 있다.(중략)
매체순환식 가스연소기의 개발을 위해 산화반응기와 환원반응기가 연계된 2탑 가압순환유동층 조건의 50kWth 매체순환식 가스연소기에 대해 물질수지와 에너지수지를 통한 개념설계를 수행하였다. 매체순환식 가스연소기의 물질수지를 통해 산화반응기는 상승관 형태의 고속유동층 조건으로, 환원반응기는 기포유동층 조건으로 반응기 형태를 결정하였다. 물질수지와 에너지수지에 의해 계산된 층내 고체량, 고체순환량 및 반응기 크기는 장치제작 및 실제조업에 적당한 범위의 값을 나타내었으며 산소공여입자의 반응속도는 만족할 만한 수준에 도달하는 것으로 확인되었다. 본 연구의 개념설계 결과에 의하면 매체순환식 가스연소기의 조업조건은 상용 순환유동층의 조업조건과 유사하였으며 실제공정에 적용하기에 무리가 없는 것으로 사료되었다. 본 연구에서 개발된 설계 tool을 이용하여 시스템의 용량, 조업압력, 산소공여입자 중의금속산화물의 함량, 수증기 주입량, 기체유속 및 고체층 높이 등의 변화에 따른 설계 값의 변화를 해석하였으며 이를 통해 조업조건 변화에 따른 시스템의 성능변화를 예측할 수 있었다.
최근 지구온난화 문제와 관련하여 국제적으로 이슈가 되고 있는 $CO_2$ 저감 및 처리기술 중에서 연소 후 처리가 아닌 신개념 연소기술로서 NO$_{x}$가 배출되지 않고 $CO_2$의 고농도 원천분리가 가능하여 새로운 연소 및 발전기술로 부상하고 있는 매체순환식 가스연소기술(Chemical-Looping Combustion Technology, CLC)에 대한 연구가 국내외적으로 활발하게 진행되고 있다.(중략)
기존 2탑 유동층 공정의 단점을 극복하기 위해 두 개의 기포유동층, 고체분사노즐, 상승관 및 고체재순환관으로 구성된 신개념 2탑 유동층 공정을 적용한 3 kW 매체순환식 가스연소기를 개발하였다. 본 연구에서는 3 kW급 매체순환식 가스연소기에서 고체순환속도에 미치는 고체분사노즐 유속, 유동화속도, 고체층 높이, 고체유입구의 단면적, 층 온도 등의 영향을 고찰하였다. 고체순환속도는 고체층 높이가 증가하고 고체유입구의 단면적이 증가할수록 증가하는 경향을 나타내었으며 유동화속도와 온도의 영향은 크지 않았다. 장기연속운전 가능성을 검토하기 위해 50시간까지 고체순환 장기연속운전을 실증하였다. 두 유동층과 고체재순환관의 압력강하 값이 안정적으로 유지되어 고체순환이 원활하고 안정적으로 유지되는 것을 확인하였다.
최근 수 십 년간 발전소의 연소효율은 급속히 향상되어왔으나 $CO_2$, NOx 등과 같은 온실 유해가스의 제어에 관한 심각한 문제점들을 직면한 상태이다. 발전공정에서 발생되는 온실 유해가스의 저감 방법으로 매체순환식 가스 연소발전 공정이 최근에 새로운 대안으로 제시되고 있다 그러나 매체순환식 가스연소시스템 내부의 bead상 매체입자들이 입자간 혹은 입자와 반응기 벽간의 충돌과 마찰에 의하여 마모가 되게 되고, 그 결과 원하지 않는 량의 마모입자가 배출가스와 함께 배출되게 된다. 세라믹 캔들필터는 고온고압 연소공정 등에서 배출되는 가스내의 입자상 오염물질을 회수 처리하는데 효과적인 장치로써 널리 개발되고 있다. (중략)
합성가스 연소 매체순환식 가스연소기 적용을 위한 최적 산소공여입자를 선정하기 위해 네 가지 산소공여입자(NiO/bentonite, $NiO/LaAl_{11}O_{18}$, $Co_xO_y/CoAl_2O_4$, $NiO/NiAl_2O_4$)에 대해 환원반응기체로 모사 합성가스($H_2,\;CO2$, CO 각각 30, 10, 60%)를 사용하여 열중량 분석기(TGA)에서 환원반응특성 및 탄소침적특성을 측정 및 해석하였다. 환원반응온도가 증가함에 따라 최대전환율, 산소전달능력이 증가하였고 산소전달속도 측면에서 $900^{\circ}C$가 합성가스 연소반응에 적합한 조건으로 나타났으며 높은 환원반응온도(${\geq}800^{\circ}C$)에서는 네 가지 입자 모두에 대해 탄소침적현상이 나타나지 않았다. 네 가지 산소공여입자 중 NiO 계 산소공여입자가 CoO 계 산소공여입자에 비해 반응성이 높게 나타났으며 NiO/bentonite 입자가 산소전달속도, 탄소침적도 면에서 가장 좋은 반응성을 나타내었다. NiO/bentonite 입자에 포함된 금속산화물의 함량이 증가함에 따라 산소전달능력과 산소전달속도가 증가하는 것으로 나타나 금속산화물의 함량이 높은 산소공여입자가 매체순환식 가스연소기의 안정적인 조업에 유리한 것으로 나타났다.
To find a suitable oxygen carrier particle for a 50kW chemical-looping combustor, which was designed and installed to demonstrate continuous oxidation and reduction, three oxygen carrier particles(NiO/bentonite, $NiO/NiAl_2O_4$, $CoO_x/CoAl_2O_4$) were prepared. The reactivity and the attrition resistance of particles were measured and investigated by a thermo-gravimetrical analyzer and an attrition test apparatus respectively. From the viewpoints of oxygen transfer capacity, optimum reaction temperature(operating temperature range), reaction rate, carbon deposition rate, and attrition resistance, NiO/bentonite particle showed better performance than the other particles, therefore we selected NiO/bentonite particle as an optimum oxygen carrier particle.
매체 순환식 연소는 연소 공정 자체에서 질소 산화물 생성이나 부가적인 에너지 소비 없이 이산화탄소 분리가 이루어지는 신공정이다. 이 공정은 금속 산화물 입자가 두 개의 반응기를 순환하며 산화와 환원을 거치는 과정으로 구성되어 있다. 이 연구에서는 bentonite에 담지된 산화철 산소 공여 입자의 반응 속도 식을 shrinking core 모델을 통하여 수립하였다. 반응성 결과를 바탕으로 반응기 설계 기준인 고체 순환량과 입자 충전량을 도출하였다. 매체 순환식 연소 공정의 적용을 위하여 두 가지 형태의 연결된 유동층 즉, 상승관과 기포 유동층이 각각 한 개씩인 형태, 상승관 한 개와 기포 유동층이 두 개로 구성된 형태로 시스템을 설계하였다. 고체 순환량은 loop-seal을 통하여 $30kg/m^2s$ 정도까지 변화시켰다. 고체 순환량은 loop-seal의 기체 주입량이 증가할수록 증가하였으며 보조 기체를 주입하면 그 양이 더 증대되었다. 고체 순환량이 증가함에 따라 상승관 내부의 고체량은 증가하였다. 상승관으로부터 다른 반응기로의 기체 누출량은 1% 미만의 수준이었다.
Natural gas combustion characteristics of mass produced oxygen carrier particles were investigated in a batch type bubbling fluidized bed reactor. Five particles, NiO/bentonite, OCN601-650, OCN702-1100, OCN703-950, OCN703-1100 were used as oxygen carrier particles. Natural gas and air were used as reactants for reduction and oxidation, respectively. During reduction reaction, high fuel conversion and high $CO_2$ selectivity were achieved for most of oxygen carriers. During oxidation, NO emission was very low. These results indicate that inherent $CO_2$ separation and low NOx combustion are feasible for the natural gas fueled chemical-looping combustion system. Among the five oxygen carriers, OCN703-1100 particle was selected as the best candidate for demonstration of long-term operation in large-scale chemical-looping combustor from the viewpoints of fuel conversion, $CO_2$ selectivity, $CH_4$ concentration, and CO concentration.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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