고정밀 전자소자의 오동작의 한 원인인 soft error는 원료물질에 함유된 U, Th과 같은 알파방출 불순물로 알려져 있으며 전자소자의 소형화, 고집적화에 따라서 이들 불순물의 규제함량은 기존의 분석법으로는 불가능할 정도로 낮아지고 있다. 연구의 목적은 다양한 전자소자의 밀봉소재로 사용되는 EMC (epoxy molding compound)의 주 원료인 고순도 실리카에 함유되어 있는 U, Th을 고감도 (ng/g이하)로 분석할 수 있는 방사화분석법과 감마선분광분석법의 개발이다. 지금까지 방사화분석법에 이용하던 PTS (pneumatic transfer system) 중성자 조사 설비로는 산업계에서 요구하는 분석 감도를 충족시킬 수 없기 때문에 의약용 혹은 산업용 RI 생산에 주로 사용되고 있는 HTS (Hydraulic transfer system) 중성자 조사 설비를 이용한 방사화분석 조건을 확립하였다. 또한, 공기중 라돈 ($^{222}Rn$)과 자핵종 (progenies)에 의한 불안정한 바탕방사능은 분석의 감도는 물론 정확도를 저하시키는 주 요인으로 작용하므로 질소가스 유입시스템을 제작하여 라돈에 의한 바탕방사능을 소멸 혹은 안정화시켰다. 그 결과 U과 Th의 분석한계를 각각 0.1 ng/g, 0.01 ng/g까지 낮출 수 있었다.
The radon (Rn-222) potential of metropolitan subway stations and soils in Seoul city were delineated using alpha-track filter and EDA-200 radon detectors, respectively. The uranium (U) and thorium (Th) contents were also determined using a Multi Channel Analyzer to identify the sources of radon gas. The average U concentrations in Seoul varies according to basement rock types. For example, there is $9.40{\pm}10.11ppm$ in the Precambrian metasedimentary rock (PM), $9.08{\pm}2.85ppm$ in the Jurassic Kwanaksan granite (JK) and $4.94{\pm}1.43ppm$ in the Jurassic Seoul granite (JS). Uranium contents in soil samples are $10.30{\pm}4.74ppm$ in JK, $10.10{\pm}7.43ppm$ in PM and $6.69{\pm}3.95ppm$ in JS and these closely reflect the content of uraniferous minerals. The levels of soil radon are $604{\pm}273pCi/L$ in JK, $502{\pm}275$ in JS and $262{\pm}211pCi/L$ in PM. The soil radon concentrations are shown to reflect soil permeability and porosity rather than their U contents. The mean indoor radon contents in subway stations are $1.50{\pm}0.62pCi/L$ on the 4th line, $1.41{\pm}0.95pCi/L$ on the 3rd line, $0.84{\pm}0.13pCi/L$ on the 1st line and $0.80{\pm}0.25pCi/L$ on the 2nd line. The subway stations located in the JK have the highest average radon concentration with $2.04{\pm}0.65pCi/L$, where levels of $1.57{\pm}0.81pCi/L$ occur in the JS and $0.80{\pm}0.23pCi/L$ in the PM. The highest radon levels of 4.1 pCi/L occur mainly in Keongbokkung station on the 3rd line and these exceed 4 pCi/L of the US EPA action level.
영동지역은 지체구조상 옥천습곡대의 중앙 남동부와 영남육괴와의 경계부에 위치하며, 이들 경계부에는 백악기 영동 퇴적분지가 분포한다. 영동지역의 지질은 주로 선캠브리아시대 소백산 편마암복합체, 중생대 화강암류와 퇴적암류, 그리고 이들 암석을 부정합으로 덮은 제4기 충적층으로 이루어져 있다. 이외에도, 시대미상의 옥천누층군, 고생대의 퇴적암류, 트라이아스기의 화강암류들이 북서측에서 소규모로 산출된다. 이들 다양한 지질에서 산출되는 지하수 내 Rn 함량 특성을 검토하기 위해, 충적층/풍화대 지하수 관정 20개, 암반 지하수 관정 60개를 대상으로 2015년 8월 풍수기와 2016년 3월 갈수기 2 차례에 걸쳐 시료를 채취 분석하였다. 충적/풍화대 지하수의 Rn 함량은 백악기 반암 뿐 아니라 일부 쥬라기 화강암류와 소백산 편마암류 지역에서 높게 나타났다. 그러나, 상세 지질을 살펴보면, 쥬라기 화강암과 흑운모 편마암 자체보다는 인근의 백악기 반암과의 경계부 혹은 반암 인근의 관정 지하수에서 Rn 함량이 높게 나타나는 경향을 볼 수 있다. 암반 지하수에서의 상세 지질별로 Rn 함량 산출 특성을 살펴보면, 영동분지 내 백악기 퇴적암과 소백산 편마암복합체 중 흑운모 편마암과 편암 지역에서 Rn 함량이 적은 편이었고, 백악기 반암 자체, 트라이아스기 청산화강암과 복운모화강암의 경계부위, 쥬라기 화강암과 반암 경계부, 편마암 복합체 중 화강암질 편마암 혹은 화강편마암 지역에서 Rn 함량이 상대적으로 높게 검출되는 것들이 나타났다. 지하수 내 Rn 함량과 지질과의 연관성을 검토할 때, 개략적이고 큰 규모의 지질보다는 맥상 규모로 작은 규모와 이에 따른 정밀한 지질 상황을 고려할 때 지질 및 암종에 따른 Rn 함량의 변화 및 관련성을 의미있게 논의할 수 있을 것으로 판단된다. 또한, 지하수 관정이 위치한 지점에서의 지질 자체보다는 인근에 소규모로 산출되는 맥암, 페그마타이트, 석영맥 등의 산출 및 이들과 관련된 광화대/변질대 등 특수한 지질 상황을 고려한 지하수 수질 특성을 검토할 필요가 있다.
최근 생활용품 및 건축자재 등에서 검출된 자연 방사성 물질로 인해 사회적으로 다양한 문제가 발생하고 있으며, 이는 조속히 해결해야 될 사회현안으로 대두되고 있다. 우리나라에서도 토양이나 지하수 내 중금속 및 우라늄, 라돈 등의 자연방사성 물질에 대해서 환경부에 의해 지난 20년 이상 장기간 조사된 바 있고, 토양과 지하수 내 자연방사성 물질의 기원이 암석-성인-변형적 특성 등의 지질학적 요인들과 밀접한 상관관계를 보여주는 것으로 추정되고 있지만, 기반암, 기반암 상부토양 및 지하수가 발달한 단층계 내 자연방사성 물질의 국가배경농도가 수립되어 있지 않아 정확한 지질학적 상관관계 규명이 미흡한 실정이다. 본 연구에서는 국내 현생 심성암류의 성인과 천연 방사성(라돈, 우라늄, 토륨 등)물질 농도와의 상관관계에 대한 예비 연구를 수행하였다. 현생 심성암류 중 알칼리 화강암류(섬장암, 몬조니암, 몬조섬록암 및 알칼리화강암)는 높은 마그마 온도와 고알칼리성의 경향 때문에 U, Th, Zr, REE 및 Nb 등이 부화되는 특징을 보여주어 높은 U과 Th 농도를 가진다. 지각물질의 혼합에 의해 고분화된 화강암류(우백질 화강암, 복운모화강암, 고알루미형질 S-type 화강암 및 페그마타이트)는 고분화되지 않은 일반 화강암류(섬록암, 화강섬록암 및 화강암)보다 U, Th 및 K+Na이 더욱 부화되는 경향을 보여준다. 고알칼리성 화강암류들은 주로 판내부의 열개환경, 대륙충돌 조산작용과 해양판의 대륙판 아래 섭입 이후에 일어나는 확장환경에서 생성된다. 반면에 우리나라에서 주로 산출되는 아알칼리성 캘크알칼리 화강암류는 해양판의 대륙판 밑으로의 섭입에 의한 호환경에서 주로 생성된다. 결과적으로 국내 현생 심성암류의 U, Th 및 K 함량변화는 지구조 환경에 의한 암석성인과 밀접한 연관성을 가지는 것으로 추정되며, 현생화강암류 대한 감마분석 자연방사성 핵종(226Ra, 232Th 및 40K) 예비 결과들은 고알칼리성과 고분화된 화강암류에서 높은 값을 보여준다.
본 연구지역은 강원도 횡성군 강림리로 치악산 편마암 지질에 해당된다. 본 연구지역의 지하수에서 우라늄 및 라돈 등과 같은 자연 방사성 원소의 농도가 규제기준을 초과한 것으로 조사되었다. 이에 해당 지하수 대수층에서 획득한 시추 코어를 대상으로 자연 방사성 원소의 용출 기작을 광물학적으로 규명하기 위해 인공풍화 실험을 수행하였다. 이를 위해 먼저 시추 코어시료의 실험 전 광물학적 특성을 분석한 결과, 저온 및 중온 열수 변성 작용을 받아 생성될 수 있는 녹니석계 클리노클로어의 함량이 높게 나타났다. 또한, 우라늄보다 토륨의 함량이 10배 정도 높은 것으로 확인되었다. 인공풍화 실험 결과, 함방사성원소 광물의 용해에 따라 1일 이내에 토륨의 농도가 증가하는 양상을 보이다가 그 이후에는 농도가 감소하는 경향을 보였다. 이는 이차광물 형태로 존재하는 토라이트의 용해에 의하여 토륨이 용출된 후, 황산염 등과 같은 형태로 재침전되기 때문인 것으로 판단된다. 시추 코어 내 우라늄의 함량이 토륨보다 낮지만, 풍화 실험 결과에서는 토륨보다 100배 이상의 농도로 용출된 것으로 확인되었다. 이는 우라늄이 풍화가 많이 된 토라이트에 함유되어 있거나 UO22+ 등의 이온 형태로 광물 표면에 흡착된 상태로 존재하면서 지속적으로 용해 또는 탈착되기 때문이다. 또한 토륨과 우라늄의 용출 양상은 탄산염의 농도와 양의 상관관계를 갖는 것으로 나타났다. 하지만, 지하수 내 토륨과 우라늄의 농도 사이의 상관성은 낮은 것으로 조사되었는데, 이는 앞서 설명한 바와 같이 두 원소가 다른 기원으로부터 지하수에 용출되기 때문인 것으로 판단된다. 두 방사성 원소의 용출속도는 다양한 반응속도 모델 중 Parabolic diffusion와 Pseudo-second order kinetic 모델에 의해 가장 잘 모사되는 것으로 확인되었다. 이러한 반응속도 모델의 회귀 상수들을 이용하여 우라늄의 농도가 먹는 물 수질기준까지 다다르는 기간을 유추해 본 결과, HCO3의 농도가 높은 중성환경의 지하수 조건에서 약 29.4년으로, 대체적으로 빠르게 용출되는 것으로 예측되었다.
Background: As high concentrations of uranium and radon have been detected in some areas in Korea, it is considered necessary to investigate natural radioactive materials in the Gwangju area. Objectives: This study aimed to identify the hydrochemical characteristics of groundwater in Gwangju and investigate the distribution characteristics of uranium and radon, which are naturally radioactive substances. Methods: To determine the uranium and radon concentrations in groundwater according to the geology of the Gwangju area, we measured 62 groundwater wells. A geological distribution map of uranium and radon content was prepared for this study. Results: The groundwater type, defined using a Piper diagram, was mainly Ca-HCO3. The concentration of uranium in the groundwater ranged from 0 to 29.3 ㎍/L, with a mean of 3.3 ㎍/L and a median of 0.9 ㎍/L. The median concentration of uranium in groundwater was highest in alluvium, granitic gneiss, and biotite granite (classified by geological unit), in that order. The concentration of radon in the groundwater ranged from 4.8 to 313.2 Bq/L, with a mean of 75.6 Bq/L and a median of 59.6 Bq/L. The median concentration of radon in groundwater was highest in biotite granite, alluvium, and granitic gneiss, in that order. As a result of the correlation analysis of groundwater in the study area, there was no significant correlation between uranium and radon. Conclusions: In this study area, uranium was shown to be far below the concentrations allowed by drinking water quality standards, but radon concentrations exceeded drinking water quality monitoring standards in 11% of the samples. It was judged that appropriate measures, such as the installation of radon reduction facilities, will be required after a thorough review of high-concentration radon detection sites of in the research area.
화강암, 화강편마암, 변성퇴적암류와 같이 다양한 지질환경에서 지하수내 자연방사성물질인 우라늄과 Rn-222의 산출특성에 대한 지하수의 수리화학적 영향, 지질과의 상관성, 단층대의 영향 등에 대해서 알아보고자 하였다. 이 연구를 위하여 영동지역을 대상으로 2차례에 걸쳐 지하수 49점, 지표수 4점을 채취하였다. 지하수내 우라늄과 지표 암석과의 상관성을 알아보기 위해 감마스펙트로메트리를 이용하여 40지점에서 지표방사능을 측정하였다. 지하수 화학적 유형 $Ca-HCO_3$, $Na-HCO_3$, $Ca-HCO_3(SO_4+NO_3)$등 3가지 유형을 보인다. 환경부 권고치인 우라늄 $30{\mu}g/L$를 초과하는 지하수는 총 49지점 중 2점이며, Rn-222의 경우 미국 EPA 기준치인 148 Bq/L를 초과하는 지하수는 총 40지점중 11점이다. 초과하는 지하수는 주로 화강편마암과 흑운모편마암 지질과 지질경계부에 분포한다. 지표방사능 세기와 지하수내 우라늄함량과는 뚜렷한 상관관계를 보여지 않는다. 아울러 $N45^{\circ}E$ 방향의 주향이동단층인 영동단층은 $82^{\circ}$의 고경도로 상반에 해당되는 화강암 및 화강편마암지역에서 고함량의 우라늄과 Rn-222가 산출되며, 하반에 해당되는 퇴적암지역에는 고함량의 지하수가 확인되지 않는데, 이와 같은 뚜렷한 차이는 지질의 영향과 더불어 단층대가 방사성물질의 이동 및 확산을 차단시키는 역할에도 원인이 있을 것으로 추정된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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