유류로 오염된 부지에 토양세정기법을 적용하기 위한 전 단계로, 실험실 규모의 컬럼실험을 통하여 pilot 규모 현장 적용을 위한 설계인자 및 최적 운전조건을 규명하고자 적정 세척제 종류와 농도, 배합비 및 세정용액 주입유량을 고찰하였다. 회분식실험 결과 POE$_{14}$와 SDS(1:1)를 1%로 적용한 흔합계면활성제의 효율이 가장 우수하였으나, 예비실험 결과 음이온계 계면활성제인 SDS는 미생물에 독성을 끼치는 경향이 있는 것으로 나타나 같은 농도에서 효율이 거의 유사한 POE$_{5}$와 POE$_{14}$ 혼합계면활성제를 이용하여 실험하였다. 선정된 혼합계면활성제를 적용하여 디젤 오염토양 세척능력을 검토한 결과 세척제 농도 1%까지는 효율이 증가하다가 1% 이상의 농도에서는 다시 감소하는 경향을 나타내었으며, 계면활성제 배합비는 1:1로 혼합하였을 경우 세척효율이 가장 우수하였다. 따라서 POE$_{5}$와 POE$_{14}$ (1:1) 1% 혼합계면활성제를 세척제로 선정하였다. 컬럼실험 결과, 주입 flux가 클수록 세정 제거된 총 유류의 양이 증가하였으며, 같은 pore volume의 세정용액 통과 시에는 flux가 작을수록 제거효율이 좋았다.
유류오염토양에 대한 고압공기분사를 이용한 세척기법의 적용성 연구를 위하여 저유소 주변의 실제 디젤오염토양을 사용하였으며 초기 오염농도는 $2,828{\pm}206\;mg/kg$으로 토양환경보전법상 가지역 우려기준 농도를 5배 이상 초과하였다. 세척공정의 기본 운전인자들에 대한 조건별 효율성 평가 및 최적조건 도출실험을 수행한 결과 효율적인 세척을 위하여 impeller는 편심 및 기울어진 중심에 위치하는 것이 가장 유리하였으며 교반속도는 높은 전단력(shear force)이 발생하는 고속교반조건(300 rpm)에서 세척효율이 가장 우수하였다. 교반시간은 10분이 효율성 및 경제성이 우수한 조건으로 판단되었으며 1차 반응속도식에서 도출된 교반속도별 속도상수들간 증가율 감소를 확인하여, 저속 교반조건(30, 60 rpm)에서도 추가적인 물리적 탈착력이 더해진다면 고속교반조건에서와 같은 제거효율을 얻을 수 있음을 알 수 있었다. 고압공기 분사에 따른 세척효율은 소수성(hydrophobic)의 토양표면 유류물질이 수중의 공기방울 표면에 강하게 부착(attracting)되어 제거됨을 확인하였고 공기압이 높아질수록 반응기내 공기유량이 증가되면서 오염물질의 부착율이 향상되었다. Impeller에 의한 교반과 고압공기 분사 혼합공정에서는 60 rpm, $2\;kg/cm^2$ 조건이 가장 효율적으로 판단되었다. 따라서 고압공기분사를 통한 토양세척기법은 유류오염토양 정화에 효율적 적용이 가능할 것으로 사료된다.
본 연구에서는 증류수와 인공지하수, 그리고 지하수를 대상으로 오존의 분해거동(오존의 자가분해, pH의 영향, 용해도)과 오존산화공정에 의한 디젤의 분해(디젤의 분해, TCE와 PCE의 분해, 수산화라디칼 scavenger의 영향, pH의 영향, 오존/과산화수소의 영향)를 조사하였다. 증류수와 지하수내에서 오존의 자가분해는 모두 2차 반응속도식을 보였고, 증류수(반감기 37.5 분)에서보다 지하수(반감기 14.7분)에서 훨씬 빠르게 오존이 분해되었으며, 알칼리성 조건하에서 두 액상에서 모두 오존의 분해는 촉진되었다. 또한 오존산화공정의 사용은 TCE와 PCE, 그리고 디젤에 대해 높은 산화처리속도를 나타내었다. 비록 지하수내에 존재하는 hydroxyl radical scavenger는 디젤의 분해에서 억제제로 작용하였지만, 높은 pH조건과 과산화수소의 첨가는 지하수내에서 디젤을 분해시키는 데 중요한 촉진제로서 작용하였다. 그러므로 오존산화공정은 디젤로 오염된 지하수를 처리하는 데 효과적으로 적용될 것이라 판단된다.
본 연구에서는 디젤오염토양에서 활성화된 토착미생물을 이용한 DBM을 포한한 디젤첨가제와 유사한 물리화학적 특성을 갖는 가솔린첨가제를 대상으로 호기성 조건에서의 생분해성 평가를 수행하였다. Toluene, Ethanol 등이 가장 높은 활성도를 보였고, 일차분해상수는 $0.11{\sim}0.3day^{-1}$의 범위를 보여주었다. 반면에, 가솔린첨가제인 MTBE는 낮은 분해 특성을 보여주어 토양미생물에 제한적인 분해기질로 나타났다. 이와 더불어, DBM과 TGME를 대상으로 초기농도의 증가에 따른 분해 특성을 조사한 결과 초기농도 증가에 따라 분해속도는 감소하는 것으로 관찰되었다. 또한 DBM과 TGME의 생분해도를 평가하기 위한 방안으로 디젤첨가제의 저감과 동시에 $CO_2$ 생성 모니터링과 조류에 의한 독성 변화를 조사한 결과, 디젤첨가제의 농도 감소와 더불어 $CO_2$ 생성량의 증가는 DBM과 TGME의 무기화를 간접적으로 보여주고 있으나, DBM과 TGME이 완전히 분해되었음에도 불구하고 조류에 의한 잔류 독성이 남아있는 결과는 완전 무기화가 일어나지 않고 중간 부산물이 생성된 것으로 추정된다. 그럼에도 불구하고, DBM과 TGME를 포한한 디젤첨가제에 대한 생물학적 분해 연구는 국내에서 처음 보여주는 결과로 국내 유류오염지역의 생물학적 자연저감의 원리를 적용한 현장적용 타당성을 좀 더 높여주는 결과라고 판단된다.
토양의 유류오염복원에 가장 널리 사용되어지는 Bioslurping system은 Pump and Treatment (P&T), Soil Vapor Extraction (SVE), 그리고 Bioventing (BV) 공정을 복합한 지중(in-situ) 복원기술이라 할 수 있다 그러나 Bioslurping system은 비휘발성 유기물질, 난분해성 유기물질을 처리에 어려움을 가지고 있어 이를 보완할 수 있는 Modified Fenton 반응을 이용한 Hybrid process system의 동시처리 가능성을 실험하였다. 디젤로 오염된 사질토양복 원에 있어서 SVE 공정에 의한 복원과정에서 디젤 제거율이 진공압에 비례하여 증가하였으나 토양에 강하게 흡착된 디젤 성분중의 비휘발성 물질처리에는 한계가 있음을 나타내었다. 또한 지표면과 지하에서 제거 효율의 차이를 나타냄으로서 지표면 또는 추출정과 거리가 멀어질수록 SVE 공정의 효율이 감소하는 것을 확인하였으며 이는 원통형반 응기에서 공기의 흐름이 반구형태로 유도되는 것에 기인한다고 판단된다. Modified Fenton 반응과의 생물학적 화학적 Co-oxidation을 이용한 디젤의 처리의 경우에는 Modified Fenton 반응의 효율이 낮게 나타나 0.1% (wt) 과산화수소가 존재함에 있어서도 92.8%의 높은 디젤분해능을 나타냄으로서 과산화수소가 유류분해 미생물에 산소원으로 사용될 수 있는 것은 확인하였으나 Co-oxidation의 가능성이 현저하게 떨어지는 것으로 보인다. Modified Fenton 반응에서 철 착체물로서 NTA를 사용했을 때가 EDTA를 사용했을 때보다 더 높은 효율을 갖는 것과 괴산화수소의 농도가 높아지면서 Modified Fenton 반응의 효율도 증가하는 것을 확인하였다. 대표적인 방향족, 지방족 화합물 (aromatic, aliphatic compound)인 toluene, hexadecane을 오염원으로 한 Modified Fenton 반응에서 상대적으로 지방 족 화합물의 상대적 안정성으로 인하여 그 효율이 방향족 화합물에 비해 크게 감소하는 것으로 나타났다. 또한 디젤을 오염물로 사용하였을 경우, 최소 10% 이상의 과산화수소에서 그 효율을 나타내어 Bioslurping system에 의한 처리 후 토양에 잔존하는 디젤의 Modified Fenton 반응 공정을 이용한 복원기술의 복합화 가능성을 확인하였다.
디젤로 오염된 토양에서 토양증기추출(soil vapor extraction)과 생물학적통풍(bioventing)을 혼합한 파일럿 테스트를 실시하여 기술의 적용 가능성과 운전조건을 파악하였다. 본 연구에서는 오염된 지역의 복원율을 평가하는 중요한 인자인 공기투과도(air permeability)와 가스상 물질의 농도변화를 구하였다. 실험결과 공기투과도는 1985~1194 darcy로서 토양증기추출의 적용에 적합한 것으로 나타났다. 생물학적통퐁 실험에서는 실험결과 $3.5m^3/hr$의 유량으로 공기를 주입했을 때 미생물 활성도에 따른 생분해율이 가장 높았으며, 연구결과 이 지역과 같이 디젤로 오염된 지역에서 혼합형 시스템을 적용하는 것이 바람직할 것으로 판단된다.
본 연구는 디젤의 오염기간 및 토성이 콤포스팅 처리효율에 미치는 영향을 살펴보고자 실시하였다. 실험에 사용된 토양은 실트질양토이었으며, 디젤의 초기농도는 2,000, 4,000, 그리고 10,000mg/kg으로 오염시켰다. 토양에 습윤질량비로 하수슬러지 탈수케이크를 1:0.3으로 첨가하였으며, 온도는 $20^{\circ}C$로 유지하였다. 30일 콤포스팅 운전 후 TPH의 휘발량은 오염농도에 관계없이 초기오염농도의 0.7-3.5%의 범위를 나타내었다. 약 2,000과 10,000mg TPH/kg의 오염농도에서 각각 약 86%와 94%정도가 생물학적인 요인에 의하여 분해가 되었다. 노르말알칸류는 TPH 보다 분해율이 더 높았다. 노르말알칸류의 개별화합물들 중에서는 C12-C14의 성분들이 다른 노르말알칸류의 성분들보다 많은 휘발을 나타내었다. 1차분해반응속도상수 k를 비교하여 보면 초기농도가 약 2,000, 4,000, 그리고 10,000mg TPH/kg일 경우에 각각 0.079, 0.069, 그리고 0.061/day이었다. 콤포스팅 운전 동안 발생된 이산화탄소의 총누적량과 TPH의 총분해량은 초기농도에 관계없이 높은 상관성을 가지고 있었다(r = 0.97-0.99).
본 연구에서는 지하수내에서의 오존의 거동과 오존산화공정에 의한 디젤의 분해를 조사하였다. 오존의 초순수와 지하수내에서의 반응은 모두 2차 분해반응속도식을 나타냈고, 초순수와 지하수내에서의 반감기는 각각 평균 37.5분, 14.7분으로 계산되었다. 지하수내에서 오존의 자가분해반응속도가 더 빠른 것으로 나타났는데 이는 오존이 지하수내에 존재하는 각종 유기·무기물질들과의 빠른 반응때문이라고 생각된다. 오존의 TCE, PCE 그리고 디젤의 빠른 제거효율을 통하여 디젤로 오염된 지하수를 처리하는데 있어서 오존산화공정은 효과적으로 적용될 수 있을 것이라 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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