본 연구에서는 제올라이트를 PVA에 고정화시켜 새로운 흡착제인 PVA-Zeolite 비드를 제조하고, XRD 및 SEM 분석을 통해 제조한 PVA-Zeolite 비드는 내부에 제올라이트가 잘 고정화된 다공성 구조를 가지고 있는 것을 확인할 수 있었다. 제조한 흡착제에 의한 Cs 이온과 Sr 이온에 대한 흡착특성을 살펴보기 위하여 pH의 영향, 흡착속도, 흡착등온을 검토하였다. Sr 및 Cs 이온에 대한 평형흡착시간은 약 540 min으로 나타났으며, 흡착속도는 유사 1차 속도식 보다는 유사 2차 속도식에 더 잘 부합하였다. 흡착평형 실험결과는 Langmuir 등온식에 잘 적용되었으며, Langmuir 등온식으로부터 구한 Sr 이온과 Cs 이온의 최대 흡착량은 각각 52.08 mg/g와 58.14 mg/g이었다. PVA-Zeolite 비드에 의한 Sr 이온과 Cs 이온의 흡착공정은 외부물질전달단계는 매우 빠르게 이루어지며, 내부입자확산에 의한 흡착반응은 느리게 진행되어 내부입자확산 단계가 흡착속도 결정단계인 것으로 판단된다.
활성탄을 사용하여 수용액으로부터 메틸 그린 염료의 흡착에 대해 초기농도와 접촉시간 및 온도를 흡착변수로 사용하여 조사하였다. 흡착평형관계는 Freundlich 등온식에 잘 맞았다. 평가된 Freundlich 분리계수(1/n = 0.212~0.305)로부터 이 흡착공정이 효과적인 처리영역(0 < $R_L$ < 1)에 속하는 것을 알았다. BET식으로부터 얻은 등온포화용량은 온도가 증가할수록 커졌다. Dubinin-Radushkevich식으로 구한 흡착에너지값(E = 316.869~340.049 J/mol)으로부터 흡착공정이 물리흡착공정임을 알았다. 흡착속도실험결과는 유사 2차 반응속도식에 잘 맞는 것으로 나타났다. 자유에너지(-5.421~-7.889 kJ/mol)와 엔탈피(31.915 kJ/mol)는 흡착공정이 자발적이고 흡열반응으로 진행되었다고 알려주었다. 등량흡착열은 평형흡착량이 증가함에 따라 커졌으며, 표면 덮임이 증가됨에 따라 흡착제-흡착질의 총 상호작용도 증가하였다.
국내의 철도 산업은 친환경적 지속가능한 교통으로 많은 관심을 받으며 지속적인 산업발전을 이루어왔다. 하지만 철도운영 시 발생하는 중금속 오염물질에 대한 처리 및 예방이 미흡하다. 철도 운영 시에 발생하는 중금속은 강우 시 강우유출수와 함께 흘러나온다. 특히 철도 교량의 경우 강우 시 중금속이 강우 유출수와 함께 수계로 직접 유입되어 하천 및 호소 등 오염의 원인으로 작용한다. 이러한 중금속 유출을 예방하기 위해선 철도 노반 재료의 흡착능이 중요하다. 본 연구에서는 기존에 철도 노반의 주 재료로 사용되는 자갈과 고로슬래그의 흡착능에 대하여 분석하였으며, Freundlich와 Langmuir 등온흡착식을 이용하여 고로슬래그의 흡착 특성에 대한 연구를 수행하였다. 그 결과 고로슬래그의 흡착양이 Cd와 Cu는 초기에 자갈보다 높게 나타났고, Pb와 Zn은 자갈의 흡착양이 높게 나타났다. 하지만 시간이 지남에 따라 고로슬래그의 흡착양이 기존에 철도 노반 재료로 쓰이는 자갈에 비하여 높게 나타났다. 흡착 특성은 Freundlich 등온흡착식에 비하여 Langmuir 등온흡착식에서 중금속의 결정계수가 더 높은 것으로 분석되었다. 또한 모델링을 이용하여 철도 노반 재료로서의 안전성을 평가하였다. 또한 모델링을 통해 기존 노반재료와의 안전성 비교 분석을 실시하였다. 그 결과 기존 노반재료인 자갈에 비하여 변형율이 약 10%정도 낮은 것으로 나타났다. 이는 중금속의 수계 유출을 예방 및 안전성 확보 측면에서 철도 노반 재료로 고로슬래그를 적용할 수 있을 것으로 판단된다.
NaA 제올라이트 분말(Z-PA) 및 펠렛(Z-BA)를 이용하여 수중의 Sr 이온의 흡착특성을 검토하였다. 회분식 실험에서 Z-BA와 Z-PA에 의한 Sr 이온의 흡착은 유사 1차식보다는 유사 2차식에 잘 부합되었고, 등온 흡착실험 결과는 Langmuir 등온식에 잘 부합하였으며, 이 등온식으로부터 구한 최대 흡착량은 Z-PA는 233.32 mg/g, Z-BA는 164.60 mg/g이었다. 연속식 실험에서 Sr 이온의 농도가 증가함에 따라 Sr 이온의 총 흡착량(q)는 증가하였으나 파과시간, 처리 부피($V_{eff}$) 및 총 제거율(R)은 감소하였다. 실험으로부터 구한 파과곡선은 Thomas 모델식에 의해 잘 모사되었다.
본 연구에서는 흡착공정에 의한 Taxus chinensis 유래 세팔로마닌의 효율적 분리를 위하여, 흡착 온도, 흡착 시간 및 초기 세팔로마닌 농도를 달리하여 상용흡착제 실로퓨트에 의한 세팔로마닌의 흡착 특성을 조사하였다. 흡착 평형 데이터는 Temkin 흡착등온식에 가장 적합하였다. 흡착 온도가 증가함에 따라 흡착 용량은 감소하였으며, 물리적 흡착 공정임을 알 수 있었다. 속도론적 데이터는 유사 이차 반응속도식에 적합하였다. 입자 내 확산 모델에 의하면, 필름 확산과 입자 내 확산은 전체 흡착 속도에 거의 영향을 미치지 않았다. 열역학적 데이터를 통해 흡착 과정은 발열 반응이며 자발적이었다. 또한 흡착량이 증가함에 따라 등량흡착열은 거의 변화가 없었으며 흡착제의 표면 에너지가 균일함을 알 수 있었다.
입상 활성탄에 대한 Acid Red 66의 흡착 등온선과 동력학적, 열역학적 파라미터에 대해 염료의 초기농도, 접촉시간, 온도를 흡착변수로 하여 조사하였다. 흡착평형자료는 Langmuir, Freundlich, Temkin, Redlich-Peterson 및 Temkin 등온흡착식에 적용하였다. Freundlich 등온흡착식이 가장 잘 맞았으며, 계산된 Freundlich 분리계수 값(1/n = 0.125 ~ 0.232)으로부터 입상 활성탄이 Acid Red 66을 효과적으로 처리할 수 있다는 것을 알 수 있었다. Temkin의 흡착열관련상수(BT = 2.147 ~ 2.562 J mol-1)는 이 공정이 물리흡착임을 나타냈다. 동력학적 실험으로부터 흡착공정은 유사 이차 반응속도식에 잘 맞았다. 입자 내 확산식에 대한 결과는 경계층 확산을 나타내는 첫 번째 직선의 기울기보다 입자내 확산을 나타내는 두 번째 직선의 기울기가 작게 나타나서 입자 내 확산이 율속단계인 것을 확인하였다. 열역학 실험으로부터 활성화 에너지는 35.23 kJ mol-1로 흡착공정이 물리흡착공임을 확인하였다. Gibbs 자유에너지 변화(ΔG = -0.548 ~ -7.802 kJ mol-1)와 엔탈피 변화(ΔH = +109.112 kJ mol-1)은 각각 흡착공정이 자발적 공정 및 흡열과정임을 나타내었다. 등량흡착열은 흡착된 염료분자들의 측면상호작용을 나타내는 표면부하량이 증가함에 따라 증가하였다.
본 연구에서는 화학회사에서 발생되는 연마분진 폐기물의 흡착제로서의 재이용성을 평가하였다. 연마분진을 $550^{\circ}C$에서 하소시킴으로서 유기불순물을 제거하였다. 연마분진내의 주요 무기물은 Al이었으며 하소 후 Al 함량은 29.09%에서 52.73%로 증가되었다. 하소 후 시료의 안정성 평가를 실시한 결과 pH 2.0의 강한 산성조건에서도 모든 중금속들의 용출량은 0.3 mg/L 이하로 나타났다. pH 변화에 따른 As(V) 흡착실험에서 As(V)의 흡착효율은 전형적인 음이 온형 흡착경향을 보였다. 하소된 연마분진의 주입량 변화에 따른 As(V)의 등온흡착 실험결과는 Freundlich 등온흡착식이 Langmuir 등온흡착식보다 상대적으로 잘 표현되는 것으로 나타났다. Freundlich 등온흡착상수 K와 1/n은 각각 4.2442와 0.3161로 얻어졌다. Langmuir 등온흡착식으로 얻어진 하소된 연마분진의 최대 As(V) 흡착량은 13.25 mg/g이었다. 이러한 연구결과, 하소된 연마분진은 안정도 및 As(V) 흡착능을 고려하였을 때 재이용성이 양호한 흡착제로 나타났다.
입상활성탄을 사용하여 new fuchsin 염료를 흡착하는데 필요한 흡착등온선과 흡착동역학 및 열역학 파라미터들에 대하여 조사하였다. 흡착평형은 Langmuir 흡착등온식이 가장 잘 맞았으며, 등온흡착평형관계로부터 Langmuir 식과 Freundlich 식의 분리계수를 평가한 결과, 분리계수값이 각각 $R_L$ = 0.023, 1/n=0.198로 입상활성탄에 의한 new fuchsin 염료의 흡착조작이 유효한 처리방법이 될 수 있음을 알았다. Dubinin-Radushkevich 식으로 구한 흡착에너지값(E = 0.002 kJ/mol)과 Temkin 식으로부터 구한 흡착열상수값(B = 1.920 J/mol)으로부터 흡착공정이 물리흡착공정임을 알았다. 흡착공정에 대한 동력학적 해석을 통해 흡착반응은 유사이차반응속도식이 유사일차반응속도식과 비교하여 일치도가 높은 것으로 나타났으며, 입자 내 확산이 흡착공정의 지배단계이었다. 열역학적 해석을 통해 평가된 엔탈피 변화값(92.49 kJ/mol)과 활성화에너지값(11.79 kJ/mol)으로부터 흡착공정이 흡열반응으로 진행되었다. 또한, 엔트로피 변화값이 313.7 J/mol K로 흡착공정의 무질서도가 증가하였다. 온도가 올라갈수록 자유에너지값이 감소하는 것은 활성탄에 대한 new fuchsin 염료의 흡착반응은 온도가 올라갈수록 자발성이 높아지는 것으로 판단되었다.
본 연구는 산업폐기물의 일종인 제강급랭슬래그의 중금속 폐수처리를 위한 여재로서의 활용도를 높이고자 단일 및 복합 중금속용액에 대한 제강급랭슬래그의 경쟁흡착특성을 조사하였다. Freundlich 등온흡착식을 이용한 Cd, Cu 및 Zn의 흡착능은 단일 용액일 때 각각 2.21, 2.56 및 0.89이었으며, 복합 용액일 때는 각각 0.31, 1.28 및 0.37이었으며, Langmuir 등온흡착식을 이용한 제강급랭슬래그의 최대흡착능은 단일 용액일 때 Cu(16.6 mg/g) > Cd(8.1 mg/g) > Zn(6.2 mg/g)순이었으며, 복합 용액일 때 Cu(14.5 mg/g) >> Zn(1.3 mg/g) > Cd(0.6 mg/g)이었다. Freundlich와 Langmuir 등온흡착식은 모두 동일한 경향으로 단일 용액에서 최대흡착능에 비해 복합 용액일 때 흡착능은 감소하는 경향이었다. 특히 Cu의 경우는 단일 용액에 비해 복합용액일때 흡착능이 12.6% 정도로 약간 감소하였으나, Cd 및 Zn의 경우는 단일 용액에 비해 복합 용액일 때 흡착능이 각각 92.6% 및 79.0% 정도로 현저하게 감소함을 알 수 있었다. 이상의 결과를 미루어 볼 때, Cd 및 Zn은 경쟁 이온이 없는 단일 용액에서는 흡착제에 대해 높은 흡착능을 보였으나, 복합용액에서는 경쟁관계인 Cu에 의해 상대적으로 흡착능이 감소한 것으로 판단된다. 제강급랭슬래그의 단일 및 복합중금속 용액에서 Cd, Cu 및 Zn의 흡착량은 전반적으로 Langmuir 등온흡착식이 Freundlich 등온흡착식에 비해 잘 일치하였으며, 또한 단일 및 복합중금속 용액에서 각 금속의 흡착패턴은 각 금속의 경쟁으로 인하여 서로 다른 패턴을 가지는 것을 알 수 있었다. 따라서 제강급랭슬래그는 중금속 폐수처리를 위한 여재로 충분히 활용이 가능할 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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