인간활동에 의한 토양오염은 지속적으로 발생되고 있으며, 이를 과학적이고 합리적으로 관리하기 위한 인체 및 생태 위해성평가의 중요성이 부각되고 있다. 하지만 국내에서 생태계를 수용체로 하는 위해성평가에 대한 제도적 장치가 마련되어 있지 않으며, 이에 대한 평가체계와 활용가능한 기반 마련이 필요할 것으로 사료된다. 본 연구에서는 국내형 토양생태 위해성평가(soil ecological risk assessment) 체계를 제시하였으며, 이를 수행하기 위한 구체적인 내용들을 정리하였다. 토양생태 위해성평가는 오염물질에 대한 생태계 보호수준을 의미하는 예측무영향농도 산출을 목적으로 하고, 토양생태 독성자료 수집 및 적합성 확인, 토양생태 독성자료 표준화, 생태독성자료 충족도 확인 및 예측무영향농도 산출, 생태위해도결정의 단계로 수행할 수 있다. 수집된 생태독성자료는 신뢰도지수에 따라 적합성을 먼저 확인하며, 필요기준(국내 서식종, 급 만성, 독성종말점, 토양특성 분류)에 따라 순차적으로 정리하여 평가체계에 적용하는 방안을 제안하였다. 예측무영향농도는 생태독성자료 수준에 따라 저신뢰, 중간신뢰, 그리고 고신뢰 수준 중 하나의 산출 기법을 이용하며, 이를 통해 최종적으로 생태 위해도를 결정하는 방식을 제안하였다. 본 연구는 차후 토양오염물질에 대한 생태위해성평가 지침 제정에 있어 기본 체계로 활용될 수 있을 것으로 사료된다.
전국 주요 산단 지역에서 현재 유통되고 있는 화학물질의 스크리닝 수준에서의 생태 위해성 평가를 수행하고 체계적인 위해도 분석 시스템을 구축하기 위한 생태 위해성 예측 모형을 개발하였으며, 모형의 분석과 모니터링을 통하여 모형을 검증하고 수정, 보완하는 연구를 수행하였다. 전국 118개 공단중에서 10개의 산단 (시화반월, 전주, 대전, 대구, 청주, 울산, 구미, 여천, 대구 성서, 신평장림공단)을 대상 지역으로 하였고 이들 공단에서 사용되고 있는 약 1900 여종의 화학물질들의 물리화학적 특성 자료와 생태 독성값의 문헌치, 추정치를 포함한 database를 구축하였다. 모형 결과의 정확성을 높이기 위해서는 배출량의 정확한 산출이 필요하므로 본 연구에서는 유럽의 우선순위 선정 프로그램인 EURAM의 방법에 근거하여 화학물질의 산업 및 용도별 분류로부터 각각의 배출계수를 적용하여 사용량을 배출량으로 산출하는 방법을 이용하였다 구축된 database를 활용하여 산단별, 화학물질별 생태 위해도를 비교한 결과 어류 급성의 위해도는 울산>여천>대전의 순이었고, 물벼룩 급성의 위해도는 울산>여천>시화반월>청주의 순이었다. 울산을 제외한 대부분의 지역의 위해도는 1이하로 나타나 스크리닝 수준에서의 오염은 우려할 정도가 아닌 것으로 나타났다. 생태 위해성 프로그램의 validation을 위하여 대구 지역을 대상으로 문헌치 독성값을 위주로 하는 RQ가 0.1 이상인 물질들의 검출 가능성과 화학물질들의 특성을 파악하였고, Butylacrylate, Xylene, N,N-Dimethylformamlde, 1,2-Benzenedicarboxylic acid dibutylester, 2-Amino-4-methylphenol, Toluene, 2,2-Oxybisethanol의 7가지 물질들을 분석대상물질로 선정하여 분석을 수행할 예정이다. 본 연구에서는 분석 대상 지역을 확대하여 모형의 신뢰성과 타당성을 확인하고 모형을 수정, 보완하여 생태 위해성 예측 프로그램의 신뢰도를 높이고자 한다.
EU의 REACH 제도 도입에 따라 각종 화학물질에 대한 독성 및 활성 정보 확보를 위해 화학물질의 분자구조 정보를 기반으로 화학물질의 독성 및 활성을 예측하는 정량적구조활성관계(QSAR)에 대한 연구가 최근 활발히 진행되고 있다. QSAR 모델에 사용되는 분자표현자는 매우 다양하기 때문에 화학물질의 물성 및 활성을 잘 표현할 수 있는 주요한 분자표현자를 선택하는 과정은 QSAR 모델 개발에 있어 중요한 부분이다. 본 연구에서는 화학물질의 분자구조 정보를 나타내는 주요 분자표현자의 통계적 선택 방법과 부분최소자승법(Partial least square: PLS) 기반의 새로운 QSAR 모델을 제안하였다. 제안된 QSAR 모델은 130종의 폴리염화바이페닐(Polychlorinated biphenyl: PCB)에 대한 분배계수(log P)와 14종의 PCBs에 대한 반수 치사 농도(Lethal concentration 50%: $LC_{50}$) 예측에 사용되고, 제안된 QSAR 모델 예측 정확도는 기존의 OECD QSAR Toolbox에서 제공하는 QSAR 모델과 비교하였다. 관심 화학물질의 분자표현자와 활성정보 간의 높은 상관관계를 갖는 주요 분자표현자를 선별하기 위해서, 상관계수(r)와 variable importance on projections (VIP)기법을 적용하였으며, 화학물질의 독성 및 활성정보를 예측하기 위해 선별된 분자표현자와 활성정보를 이용해 부분최소자승법(PLS)를 사용하였다. 회귀계수($R^2$)와 prediction residual error sum of square (PRESS)을 이용한 성능평가결과, 제안된 QSAR 모델은 OECD QSAR Toolbox의 QSAR 모델보다 PCBs의 log P와 $LC_{50}$에 대하여 각각 26%, 91% 향상된 예측력을 나타내었다. 본 연구에서 제안된 계산독성학 기반의 QSAR 모델은 화학물질의 독성 및 활성정보에 대한 예측력을 향상시킬 수 있고 이러한 방법은 유독 화학물질의 인체 및 환경 위해성 평가에 기여할 것으로 판단된다.
3D 프린터의 활용이 높아짐에 따라 발생하는 화학물질에 대한 노출 빈도가 증가하고 있다. 그러나 3D 프린팅 발생 화학물질의 독성 및 유해성에 대한 연구는 미비하며, 분자 구조 데이터의 결측치로 인해 in silico 기법을 사용한 독성예측 연구는 저조한 실정이다. 본 연구에서는 화학물질의 분자구조 정보를 나타내는 주요 분자표현자의 결측치를 보간하여 3D 프린팅의 독성 및 유해성을 예측한 Data-centric QSAR 모델을 개발하였다. 먼저 MissForest 알고리즘을 사용해 3D 프린팅으로 발생되는 유해물질의 분자표현자 결측치를 보완하였으며, 서로 다른 4가지 기계학습 모델(결정트리, 랜덤포레스트, XGBoost, SVM)을 기반으로 Data-centric QSAR 모델을 개발하여 생물 농축 계수(Log BCF)와 옥탄올-공기분배계수(Log Koa), 분배계수(Log P)를 예측하였다. 또한, 설명 가능한 인공지능(XAI) 방법론 중 TreeSHAP (SHapley Additive exPlanations) 기법을 활용하여 Data-centric QSAR 모델의 신뢰성을 입증하였다. MissForest 알고리즘 기반 결측지 보간 기법은, 기존 분자구조 데이터에 비하여 약 2.5배 많은 분자구조 데이터를 확보할 수 있었다. 이를 바탕으로 개발된 Data-centric QSAR 모델의 성능은 Log BCF, Log Koa와 Log P를 각각 73%, 76%, 92% 의 예측 성능으로 예측할 수 있었다. 마지막으로 Tree-SHAP 분석결과 개발된 Data-centric QSAR 모델은 각 독성치와 물리적으로 상관성이 높은 분자표현자를 통하여 선택함을 설명할 수 있었고 독성 정보에 대한 높은 예측 성능을 확보할 수 있었다. 본 연구에서 개발한 방법론은 다른 프린팅 소재나 화학공정, 그리고 반도체/디스플레이 공정에서 발생 가능한 오염물질의 독성 및 인체 위해성 평가에 활용될 수 있을 것으로 사료된다.
발광미생물 (luminescent bacteria)인 P. phosphoreum을 이용한 수계의 환경독성물질로 지정된 ethane, benzene, phenol류에 chlorine이 치환된 l47~의 독성강도를 생체발광의 50%저하시키 는 독성농도인 ECso값을 통한 생물학적 정량을 하였을 때 phenol) benzene) ethane 의 순서로 독성깅도가 높게 산출되 어졌으며, 특히 지환된 chlo괴ne의 수가 증가할수록 독성강도가 강하다는 것을 알 수 있었다. 또한 산출된 ECso값을 이용허여 독성물질들의 물려화학적 parameter특성인 octan이(water 분할계 수 (log P), 용해도 (log S) 및 solvatochromic parameter의 떤관쟁 을 QSAR 모탤링하였으며 실힘을 통하지 않고, 독성의 독성강도 를 예측할 수 있는 회기식을 다음과 같이 산출하였다. $log EC_{50} =2.48 + 0.914 log S(n=9 R2=85.5% RE=0.378) log EC_{50}=0.35 - 4.48 Vi/100 + 2.84 \pi^* +9.46{\beta}m-4.48am (n =14 R2=98.2% RE=0.012) log EC_{50} =2.64 -1.66 log P(n=5, R2=98.8% RE=0.16) log EC_{50}=3.44 -1.09 log P(n=9 R2= 80.8% Re=0.207)$. QSAR 모델은 QSAR 검증식을 통하여 확인된 다중회기식을 이용함으로 실험하지 않은 독성물 질이 갖는 물리화학적인 특성을 대입하여 log Eeso값을 예측할 수 있으므로 경제적, 시간적으로 이익을 얻을 수 있는 모델이다.
본 연구는 농약류에 대하여 구조-활성의 정량적 관계(QSAR)를 이용하여 무지개 송어(학명: Oncorhynchus mykiss)의 급성 독성을 예측-분석하는 과정을 수행하였다. 모델 구현을 위해 사용된 275종의 농약류에 대한 수중 독성(96h $LC_{50}$) 값은 DEMETRA프로젝트의 데이터를 사용하였다. 예측 모델에 사용된 2차원 분자 표현자는 PreADMET프로그램으로부터 계산을 하였고, 선형 (다중 선형 회귀 방법)모델과 비선형(서포트 벡터 머신, 인공 신경망) 학습 방법들은 실험값과 예측값의 적합도를 고려하여 최적화 되었다. 데이터 전처리 과정을 거친 뒤에, 5묶음 교차 검증과정을 포함한 모집단 기반 전진 선택법을 통해서 각 학습 방법의 최적의 표현자 집합을 결정하였다. 가장 좋은 결과는 SVM 방법 ($R^2_{CV}$=0.677, RMSECV=0.887, MSECV=0.674) 이었고, EU의 규제 기준에 따른 분류에서는 87%의 정확도를 나타내었다. MLR방법을 통해서는 무지개 송어의 급성 독성에 대하여 독성을 나타내는 농약류의 구조적 특징과 지질 층과의 상호작용을 설명할 수 있었다. 개발된 모든 모델들은 5묶음 교차 검증과 Y-scrambling test을 통해 검증되었다.
아직까지 시도된 바 없는 살균성 phenylthionocarbamate 유도체들의 phenyl-치환기가 변화함에 따라 TOPKAT 계산으로 예측된 다양한 급성 및 만성 독성값에 미치는 정량적인 분자구조와 독성과의 관계 (QSTRs)를 검토한 결과는 다음과 같다. (1) 기질분자의 구조변화에 따른 독성치와 그의 판별점수 (D.S.) 에 기초하여 분자 중 특정부분 (fragment)이 양 (+)의 값으로 독성에 기여하는 대체적인 순서는 Aro. C=C, -O-, -NH- 및 할로겐 (X) 원자의 순이었다. (2) 대부분의 화합물들은 매우 높은 돌연변이와 발암성이 예측되었으며 특히, 치환기의 위치에 관계없이 fluoro-치환체는 $B_2$상수에 따른 입체효과 ($(B_2)_{opt.}=1.54{\AA}$)에 의하여 모두 100% 돌연변이를 발현한 반면에 trifluorornethyl-치환체는 돌연변이 발현 가능성이 전혀 없었다. (3) 가장 높은 독성 발현조건은 phenyl-치환기에 대한 소정의 적정값으로 돌연변이성에는 $(B_2)_{opt.}=1.54{\AA}$, 발암성에서 수컷 rat와 mouse는$(R)_{opt.}=0.16$ 및 $(\pi)_{opt.}=0.16$ 그리고 rat의 경구독성은 $LD_{50};({\varepsilon}LOMO)_{opt}=-0.52e.v.$, chronic LOAEL; $(B_3){opt.}=1.54{\AA}$, 어독성은 ${LC_50}$; $(logP)_{opt.}=4.25$ 및 물벼룩에 대한 독성은 $EC_{50};({\sigma})_{opt}=-0.68$를 나타내는 경우 이었다. (4) 돌연변이성에는 할로겐 중, fluoro-기를 위시하여 nitro 및 methyl-기 등의 순서로 기여하였고 phenyl 고리 상, 치환기의 위치와 전자 수수관계에는 대체로 무관한 경향을 나타내었다.
수계에서 화학물질의 독성에 대한 humic acid(HA)의 영향을 예측하기 위하여 HA와 화학물질간의 결합상수($K_B$)를 equilibrium dialysis를 이용하여 cartap, diazinon, fenobucarb, pentachlorophenol, P,P'-DDT를 대상으로 측정하였다. $K_B$의 실험치 및 옥탄올/물 분배계수를 이용한 예측치로부터 대상 화합물 중 P,P'-DDT를 제외하고는 HA에 의해 수계 독성에 영향을 줄만한 농도의 감소는 없을 것으로 추정되었다. 실제 자연환경에서는 $K_B{\geq}10^5$ 또는 $K_{ow}{\geq}10^6$ (log $K_{ow}{\geq}6$)인 화학물질에 대해서만 HA에 의한 독성감소 효과를 기대할 수 있는 것으로 생각 되었다.
영가철과 혐기성 미생물을 이용한 환원적 탈염화반응을 통한 다이옥신 처리 능력을 평가하기 위해, 자유에너지 선형관계(linear free energy relationship)를 이용하여 다이옥신의 탈염화에 의한 농도 및 독성변화 예측 모델을 최초로 정립하였다. 수용액상에 존재하는 다이옥신류의 깁스자유에너지는 기존 문헌의 열역학적 계산결과를 범밀도함수이론(density functional theory)을 이용한 계산 수준으로 보정하였으며, 보정된 깁스자유에너지와 실험을 통해 얻은 탈염화 반응속도 상수와의 선형관계를 통해 다이옥신의 탈염화 반응 256개에 대한 반응속도상수를 예측하였다. 본 모델을 통해 탈염화에 의해 변화하는 다이옥신 류 76종에 대한 시간 별 농도를 계산할 수 있다. 8염화다이옥신(Octachlorinated dibenzo-p-dioxin, OCDD)이 완전히탈염화되어 dibenzo-p-dioxin (DD)로 탈염화되기까지는 100년 이상의 반응시간이 필요하였으며, 독성등가값(toxic equivalent quantity, TEQ)의 경우 탈염화가 진행되면서 초기농도의 10배 이상까지 증가하는 것으로 밝혀졌다. 이를 통해, 다이옥신의 처리를 위해서는 좀 더 빠른 탈염화 반응속도를 갖는 다른 전자공여 시스템을 사용하거나, 환원적 탈염화-라디칼 산화와 같은 복합 연계처리가 필요함을 알 수 있다. 본 논문을 통해 제시된 예측 기법은 다이옥신뿐 아니라 다른 할로겐화 화합물의 탈염화 예측과 여러 전자공여 시스템에 대한 평가에 적용이 가능하다.
첨단과학이 발전하면서 반도체의 필요성은 끊임없이 요구되고 있으며, 이러한 반도체 공정에서는 다량의 독성가스를 이용한 공정이 많다. 이러한 공정에서 가스의 누설로 인한 사고의 위험성은 항상 내재되어 있는 실정이다. 특히 국내 독성가스 사고는 암모니아와 염소에 의한 사고가 대부분이다. 따라서 본 논문에서는 LPCVD 공정에서 사용하는 암모니아와 염소의 누출로 인한 피해를 예측하여 안전에 만전을 기하고자 한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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