The decomposition and/or conversion of carbon dioxide to carbon have been studied using oxygen-deficient ferrites for the reduction of $CO_2$ emission to the atmosphere. In this work, the homogeneous precipitation method using urea decomposition was employed to induce in situ precipitation of Ni ferrite($Ni_{0.4}Fe_{2.6}O_4$) on the porous ceramic fiber support (50 mm diameter${\times}$10 mm thickness). Effects of ferrite loading conditions on the CO2 decomposition efficiency were discussed in this paper. Removal of residual chloride ions and urea by solvent exchange from the porous media after ferrite deposition apparently helps to form spinel ferrite, but does not increase the efficiency of $CO_2$ decomposition. Porous ceramic fiber composites containing 20 wt% (1g) ferrite samples showed 100% efficiency for $CO_2$decomposition during the first three minutes, but the efficiency decreased rapidly after the elapsed time of ten minutes. The characteristic reduction time for the $CO_2$ decomposition efficiency was estimated as about 3∼7 min.
The production of methyl N-phenyl carbamate by an oxidative carbonylation method of aniline and methanol is of great interest as an environmentally friendly process that can replace the monomer production process of a polymer produce using conventional phosgene. In this study, heterogeneous catalysts were prepared by using Y-zeolite, $SiO_2$, $Al_2O_3$ as support, and oxidative carbonylation continuous operation from aniline and methanol was attempted using the prepared heterogeneous catalyst. Batch reactor was used to determine the support, and various reaction conditions such as reaction temperature, reaction pressure, and effect of promoter were established using palladium catalyst. A reaction kinetics study was conducted under optimum reaction conditions. The basic data for carbamate process development were obtained by performing continuous operation for a long time under established reaction condition.
Catalytic combustion is one of the suitable methods for micro power source due to high energy density and no flame quenching. Catalyst loading in the micro structured combustion chamber is one of the most important issues in the development of micro catalytic combustors. In this research, to coat catalyst on the chamber wall, two methods were investigated. First, $Al_2O_3$ was selected as a support of Pt and $Pt/Al_2O_3$ was synthesized through the alumina sol-gel procedure. To improve the coating thickness and adhesion between catalyst and substrate, heat resistant and water solvable organic-inorganic hybrid binder was used. Porous silicon was also investigated as a catalyst support for platinum. Through the parametric studies of current density and etching time, fabrication process of $1{\sim}2{\mu}m$ of diameter and about $25{\mu}m$ depth pores was confirmed. Coated substrates were test in the micro channel combustor which was fabricated by the wet etching and machining of SUS 304. Using $Pt/Al_2O_3$ coated substrate and Pt coated porous silicon substrate, conversion rate of fuel was over 95% for $H_2$/Air premixed gas.
Catalytic combustion is one of the suitable methods for micro power source due to high energy density and it can be applied to micro structured chamber without consideration of quenching since it is flameless combustion. Catalyst loading in the micro structured combustion chamber is one of the most important issues in the development of micro catalytic combustors. In this research, to coat catalyst on the chamber wall, two methods were investigated. First, $Al_2O_3$ was selected as a support of Pt and $Pt/Al_2O_3$ was synthesized through the alumina sol-gel procedure. To improve the coating thickness and adhesion between catalyst and substrate, heat resistant and water solvable organic-inorganic hybrid binder was used. Porous silicon was also investigated as a catalyst support for platinum. Through the parametric studies of current density and etching time, fabrication process of $1{\sim}2{\mu}m$ of diameter and about $25{\mu}m$ depth pores was confirmed. Coated substrates were test in the micro channel combustor which was fabricated by the wet etching and machining of SUS 304. Using $Pt/Al_2O_3$ coated substrate and Pt coated porous silicon substrate, conversion rate of fuel was over 95 % for $H_2/Air$ premixed gas.
CTAB or CTAB-Nafion catalyst were successfully supported on siliceous hollow tubular MCM-41 which synthesized by hydrothermal method using CTAB as a single template or CTAB and Nafion-Na as mixed templates. The properties of two kinds of catalysts were characterized with XRD, SEM and adsorption and desorption isotherms of nitrogen and pore diameter distribution, respectively. Then they were applied to catalyze brominating reaction of 1,7-heptanediol, moreover the rate of brominating reaction with different catalysts was compared. The results showed that catalytic activities of CTAB/MCM-41 and CTAB-Nafion/MCM-41 are better than CTAB, and that of CTAB-Nafion/MCM-41 is the best because of its phase-transfer and strong acidity function. The two kinds of catalysts can be separated from the reactive products and recycled.
The direct reaction of carbon dioxide($CO_2$) with butane($C_4H_{10}$) to obtain synthesis gas and hydrocarbon compounds have been studied on nickel loaded catalysts. In the reaction of $CO_2$ with $C_4H_{10}$, Ni loaded catalysts showed similar activity with Pt catalyst and Coke deposition on the catalyst was severe by dehydrogenation of butane. The main products were carbon monoxide and hydrogen, when alumina and Y type zeolite were used as a support. Instead, a great deal of aromatic hydrocarbons were obtained on the Ni loaded ZSM-5 catalyst. The conversion of $CO_2$ increased with the increasing molar ratio of $CO_2$/$C_4H_{10}$ on Ni/ZSM-5, Ni/NaY and Ni/alumina catalyst, but the conversion decreased again from the ratio of 2. The value of $CO_2$ conversion was the highest at the 5wt% of Ni loading on ZSM-5 catalyst. A part of cokes deposited on the catalysts diminished when only $CO_2$ gas or water steam flowed into the reactor. The coke deposited on the catalysts was very reactive and it may be an important intermediate for the carbon dioxide reforming reaction.
In this study, we investigated the structure and properties of a highly heat conductive metal-ceramic core-shell CoAl2O4@Al micro-composite for heterogeneous catalysts support. The CoAl2O4@Al was prepared by hydrothermal surface oxidation of Al metal powder, which resulted in the structure with a high heat conductive Al metal core encapsulated by a high surface area CoAl2O4 shell. For comparison, CoAl2O4 was also prepared by co-precipitation method and also utilized for a catalyst support. Rh catalysts supported on CoAl2O4@Al and CoAl2O4 were prepared by incipient wetness impregnation and characterized by N2 adsorption, X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), CO chemisorption, and temperature-programmed reduction (TPR). The properties of catalysts were investigated for glycerol steam reforming reaction for hydrogen production at 550 ℃. Rh/CoAl2O4@Al exhibited about 2.8 times higher glycerol conversion turnover frequency (TOF) than Rh/CoAl2O4 due to facilitated heat transport through the core-shell structure. The CoAl2O4@Al and CoAl2O4 also showed some catalytic activities due to a partial reduction of Co on the support, and a higher catalytic activity was also found on the CoAl2O4@Al core-shell than CoAl2O4. These catalysts, however, displayed deactivation on the reaction stream due to carbon deposition on the catalysts surface.
본 연구는 2003년부터 2005년까지 2년간 에너지관리공단의 선행연구과제로서 진행되었으며 20 Watt 급 소형 연료전지에 수소를 공급할 수 있는 소형의 마이크로 채널 메탄올 개질장치를 개발하는 것을 목적으로 하였다. 개질장치는 개질기 본체, 여기에 반응열을 공급 해주는 촉매 연소기 그리고 연료를 증발시켜 주는 연료증발기의 세부분으로 구성되며 각 반응기의 개발 및 통합을 수행하였다. 반응기는 반응면적을 증가시키기 위하여 폭 $200{\sim}5000{\mu}m$, 필이 $200{\sim}5000{\mu}m$ 규모의 마이크로 채널 유로를 금속 박판을 화학 에칭하여 구현하였으며 이를 수십장 적층하여 전체 반응기를 제작하였다. 마이크로 채널표면에 내부 촉매 지지체를 먼저 코팅한 후 촉매를 코팅하는 방법을 사용하여 담지체 코팅으로 기하학적 표면적 대비 표면적이 10 배 이상 향상되는 우수한 결과를 얻을 수 있었고 촉매의 내구성이 월등히 향상 되었다. 저온 활성 촉매를 사용하여 $350^{\circ}C$ 이하에서 메탄을 전환율 90% 이상을 구현하였다. 실제 운전 후 측정 결과 개질 반응기의 부분별 온도차가 $20^{\circ}C$ 이내로 설계의 우수성을 확인하였다. 촉매 연소기를 이용한 개질 반응열 공급장치를 개발하여 20Watt 급 수소 생산을 위한 개질 반응기에 반응열을 공급하도록 하였다. 이와 함께 촉매 연소기를 이용한 연료 증발열 공급 장치 개발하여 개질기 공급 연료의 90% 이상이 기화되도록 하였다.
In this study, carbon nanotubes were used as supporter to get high dispersion and high loading of Pt for PEMFC. Thermal oxidation method was applied to carbon nanotubes surface treatment. FT-IR and XPS were used to measure the effect of temperature on functional group. The increased concentration of functional groups was confirmed by XPS analysis, and increased Pt loading and dispersion was also observed by TGA and TEM analysis with increased temperature. Thermal behavior of oxidation is closely related to the manufacture of highly dispersed Pt/MWCNTs. Pt/MWCNTs treatment temperature at $90^{\circ}C$, showed high dispersion and high loading of Pt, and also showed good cell performance.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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