본 연구에서는 휴.폐광산 인근 납(Pb), 카드뮴(Cd), 비소(As)로 오염된 논토양에 대하여 $(NH_4)_2HPO_4$, $Na_2HPO_4{\cdot}12H_2O$, $Ca(H_2PO_4{\cdot}2H_2O$, $Ca(H_2PO_4)_2{\cdot}H_2O$, $H_3PO_4$를 안정화물질로 선정하여 $PO_4/Pb_{total}$의 몰비를 0.5, 1, 2, 4로 안정화 처리하였다. 안정화효율 평가를 위해 토양오염공정시험법과 TCLP(EPA Method 1311)를 수행한 결과, 납의 경우 $H_3PO_4$와 $Ca(H_2PO_4)_2{\cdot}H_2O$가 토양환경보전법상의 '가' 지역 기준을 만족하였으며, 특히 $H_3PO_4$의 경우 몰비가 증가할수록 안정화 효율이 급격히 증가하였다. 카드뮴은 납에 비하여 안정화효율이 매우 낮게 나타났으며, 비소의 경우 대부분의 안정화물질에서 안정화효율이 거의 나타나지 않거나 오히려 용출농도가 증가하였다. $H_3PO_4$가 다른 인산염 물질에 비해 납의 안정화에 높은 효율을 나타낸 것은 $H_3PO_4$에 의한 토양 pH의 저하로 인한 $Pb^{2+}$의 용출과 함께 $PO_4$가 반응하여 생성물인 hydroxypyromorphite(HP) 형성되었기 때문으로 판단된다. 연속추출법을 통한 안정화처리 전.후 토양내 중금속 결합형태의 변화는 $H_3PO_4$의 경우 5단계인 Residual fraction의 비율이 약 60% 정도 증가하였고 XRD 분석결과 $H_3PO_4$에서만 hydroxypyromorphite peak가 발견된 것과 일치하였다.
폐금속 광산 지역 등지에서 중금속으로 오염된 지하수의 정화 및 오염 확산 방지를 위하여 투수성 반응벽체를 사용할 수 있다. 본 연구에서는 제강슬래그가 중금속 오염지하수의 이동, 확산 방지를 위한 투수성 반응벽체 충전물질로서 사용가능한지를 평가하기 위하여 카드뮴, 구리, 납에 대한 이동성을 평가하였다. 중금속으로 오염된 현장의 조건을 고려하여, 1) 단일 및 혼합상태에 따른, 2) 카드뮴의 경우 초기 농도에 따른 영향을 주상실험을 이용하여 평가하였다. 또한 평형흡착을 가정한 이류-확산 방정식의 해석해를 이용하여 정량적인 평가도 수행하였다. 중금속 종류별로는 단일오염과 복합오염에 상관없이 카드뮴이 구리보다 지연정도가 적게 나타났다. 카드뮴의 지연계수는 혼합인 경우 3.94였고, 구리의 경우 단일에서는 40.3, 혼합에서는 25였다. 카드뮴과 구리의 지연정도의 차이는 전기음성도에 의한 친화력이 다르기 때문으로 판단된다. 전기음성도가 비슷한 구리와 납의 경우 비슷하게 파과가 진행되었지만, 납의 경우 파과가 진행되다가 유출수에서의 농도가 현저하게 줄어 나타난데 반해 구리는 파과진행 후 유출수에서 초기 농도보다 높은 농도가 나타났다. 이는 납이 흡착되어 있던 구리를 탈착시키고 그 공간에 흡착되었기 때문이라고 사료된다. 결국 흡착되어 있던 중금속이 다른 중금속에 의하여 탈착되는 현상이 나타났다. 제강슬래그에서는 중금속이 반응하면서 흐름특성이 변화하는 것으로 나타났다. 카드뮴의 초기농도가 증가함에 따라 지연정도는 감소하여 나타났다.
일반적으로 유기오염 물질의 경우 sequestration 또는 aging 현상에 의해 탈착저항성을 띠게 되는 것으로 알려져 있다. 그러나 중금속의 경우 흡/탈착반응은 탈착저항성이 없는 가역적 반응이라는 보고가 있는 반면 홉/탈착 반응은 비가역적이며 탈착저항성이 존재한다는 보고도 있다. 본 연구에서는 해양 연안 퇴적물에 대한 납의 흡/탈착 실험을 통하여 탈착 저항성을 화인하고 연속추출 실험을 수행함으로써 탈착 저항성 부분의 크기를 규명하고자 하였다. 그리고 각기 다른 pH(4, 6)에서 흡착 실험을 수행함으로써 pH에 따른 흡착친화도를 규명하였다. 그 결과 퇴적물에 대한 납의 흡착량은 높은 pH(6)에서 더 많았고, 각 pH 범위에서 납은 탈착저항성을 가지는 것으로 나타났으며, 연속추출결과 Organic Material bound부분에 66% 정도가 흡착되어 있음을 알 수 있었다.
본 연구에서는 기존 바이오차의 제한점인 비소 오염 토양 안정화에 대한 낮은 효율과 비산에 의한 유실 가능성을 개선할 수 있는 철 나노입자가 담지된 바이오차 기반 비드 형태 안정화제인 INPBC/bead (Iron Nano-Particles Impregnated BioChar/bead)를 제조하였다. 폐목재 바이오매스를 Fe(III) 용액과 함께 수열 반응을 진행하고 이후 소성을 거쳐 INPBC를 제조하였다. INPBC/bead는 알지네이트의 cross-linking 반응을 통해 제조 하였다. 제조한 INPBC/bead의 특성을 평가하기 위해 FT-IR, XRD, BET 비표 면적, SEM-EDS 분석을 실시하였다. 특성 평가 결과 입자 크기가 1-4 mm인 INPBC/bead는 여러 산소 함유 관능기를 보유하며 표면의 철 결정성은 Fe3O4인 것으로 확인되었다. INPBC/bead의 성능을 평가하기 위해 폐광산 주변 지역에서 채취한 비소 및 중금속 오염 토양을 이용하여 배양 실험을 실시하였다. 4주 동안의 배양이 종료된 후 처리된 토양을 대상으로 TCLP, SPLP 시험을 실시한 결과 안정화제 적용 비율이 증가함에 따라 안정화 효율은 높아지는 것으로 확인되었다. SPLP 시험 결과, INPBC/bead 5%의 비소 안정화 효율은 81.56%이며 납의 경우에는 농도가 검출한계 미만으로 저감되었다. 상기의 결과를 종합하였을 때 INPBC/bead는 토양 중 비소와 납에 대한 안정화 효과를 동시에 보유하고 토양의 pH 변화를 일으키지 않으며 비드 형태로써 적용 과정에서 비산되는 것이 방지할 수 있는 안정화제이기 때문에 비소 및 중금속 복합 오염 토양 안정화에 적용 가능성이 높은 안정화제 인 것으로 판단된다.
청양광산과 서보광산의 광미와 오염된 토양은 5단계 연속추출법을 실시한 후 추출된 중금속 함량을 ICP-AES로 각 단계별로 분석하였다. 청양광산과 서보광산의 광미와 오염된 토양 내 비소와 코발트는 대부분 잔류형태 단계에서 우세하였다. 카드뮴, 구리 및 아연의 경우, 청양광산의 광미는 산화성 형태가 우세한 반면에, 서보광산의 광미는 잔류형태로 안정하였다. 서보광산의 오염된 토양에 함유된 이들 원소는 산화철망간과 수반되었다. 청양광산과 서보광산의 광미 내 함유된 납은 다른 금속에 비해 이온교환형태로 존재하는 함량이 높아 오염 확산의 우려가 있다. 그러나 서보광산의 오염된 토양은 잔류형태로 존재하여 안정하였다.
도시 내 중금속 오염지에 대한 정화방법의 하나인 식물정화재배(phytoremediation)의 효용성을 검증하기 위해 자생 지피식물인 비비추를 대상으로 실험을 수행하였다. 카드뮴(Cd), 납(Pb), 아연(Zn)의 중금속을 중심으로 각각 네가지 농도로(0, 100, 250, $500mg{\cdot}kg^{-1}$) 처리한 무배수용기에 비비추를 식재한 후 7개월간 식물과 토양 내 중금속 변화량을 살펴보았다. 비비추 지상부에서의 카드뮴(Cd)과 납(Pb)은 처리농도가 증가할수록 검출량도 증가하였으나, 아연(Zn)은 감소되었다. 지하부에서는 아연(Zn), 카드뮴(Cd), 납(Pb)처리가 고농도일수록 검출량도 높아지는 경향을 보였다. 식물체 지상부와 지하부간의 축적률인 TF(transportation factor)의 경우, 대부분 중금속 처리에서 80% 이상을 지하부에서 축적하는 것으로 나타났다. 토양 내 중금속의 제거량은 세 가지 중금속 모두 처리농도가 높을수록 비례적으로 증가하였다. 식물체와 토양 내 중금속 농도비인 BF(bioaccumulation factor)의 경우 아연(Zn)이 낮은 반면, 카드뮴(Cd), 납(Pb)의 경우 토양에서 식물체에 의한 축적률이 30% 이상인 것으로 나타났다. 이러한 반응은 오염된 토양에서 식물은 생육이 가능한 한계까지만 활성화할 수 있는 낮은 농도의 중금속을 선택적으로 축적하려는 것으로 판단되며, 지속적인 정화효과를 위해서는 생육과 축적이 가능한 저농도 중금속 오염지를 정화방법으로 적용될 수 있으리라 본다.
경상북도 군위군에 위치한 고로 폐아연광산에서 폐광산과 연결된 주 하천을 따라 저수댐 건설 예정지까지 직선 길이 약 12km 구간에서 농경지 토양 및 하천 퇴적토에 대한 중금속 오염(비소, 납, 카드뮴, 구리) 토양정밀조사를 실시하였다. 총 조사 면적은 약 950,000$m^2$ 이고 1,500$m^2$ 당 1지점의 조사 밀도를 유지하여, 총 545개 지점에서 표토(0∼10cm 깊이)를 채취하였으며, 192개 지점에서 심토(10∼30cm 깊이)를 채취하였다. 비소를 제외한 구리, 카드뮴, 납 항목은 모든 지점에서 토양오염우려기준 이하를 나타내었으나, 비소는 표토의 경우 토양오염우려기준 이상의 농도를 나타내는 지점이 104지점으로 전체 표토 조사지점의 20.5% 정도이었으며, 토양오염대책기준을 초과하는 지점은 34지점으로 전체 표토 조사지점의 6.7% 이상이어서 조사 지역 중 상당 부분이 비소로 오염되어 있었다. 심토의 경우 토양오염 우려기준 이상 농도를 나타내는 지점이 18지점으로 전체 심토 조사지점의 약 10.4% 정도이었으며, 토양오염대책기준을 초과하는 지점은 1지점으로 전체 심토 조사지점의 약 0.6%를 나타내고 있어 비소오염이 주로 30cm 이내에 집중되어 있는 것으로 나타났다. 조사지점별 비소농도를 기준으로 토양오염대책기준 농도(15mg/kg) 이상 지역, 토양오염우려기준 농도(6mg/kg) 이상 지역, 토양오염우려기준의 40% 농도(2.4 mg/kg) 이상 지역, 주변배경농도(1.23mg/kg) 이상 지역으로 구분하여 하천퇴적토 및 농경지 토양에 대한 오염지도를 자성하였다. 오염지도 결과로부터, 오염 토양을 복원하기 위한 복원 목표를 토양오염우려기준 농도 이상, 우려기준의 40% 농도 (토양오염확인기준 농도)이상, 배경치 농도 이상으로 구분하여 설정하는 경우에 해당되는 토양 복원 면적과 물량을 산출하였다. 토양오염우려 기준 농도 이상의 경우 총 복원 면적과 물량은 264,000$m^2$, 79,200$m^3$이였으며, 우려기준의 40% 농도 이상의 경우 복원 면적과 물량은 779,000$m^2$, 233,700㎥, 배경치 농도 이상의 복원 목표 설정의 경우에는 각각 969,200$m^2$, 290,760$m^3$ 이였다. 토양오염 우려기준 농도의 40%를 복원 목표로 하는 경우와 배경치 농도를 복원 목표로 하는 경우, 복원 물량은 우려기준 농도를 복원 목표로 하는 경우의 3.0배와 3.7배정도 증가하는 것으로 나타나 복원 목표치 설정시 우려기준 농도의 40%와 배경농도의 차이에 다른 복원 물량의 차이는 적어서, 복원 목표 설정시 배경치 농도로 복원계획을 세우는 것이 가장 바람직한 것으로 판단되었다.
공용화기사격장 내 중금속 오염물은 대부분 탄두원형으로 존재하거나 입자로 존재하는 금속조각편이며 이들 미세한 금속입자들은 오랜 기간 풍화되어 표면이 산화물 또는 탄산화물로 존재할 가능성이 매우 높다. 특히 사격장 토양에서 대표적 오염물질인 납은 연성이 높아 무르고 잘 늘어나므로 더 미세입자로 존재한다. 따라서 물리적 세척 실험으로 입도분석, 입경별 중금속농도, 금속물질 성분분석, 비중, 자력, 부상선별의 적용성 평가를 실시하였다. 금속파편의 경우 FESEM분석과 무게측정결과 납은 무른 특성에 따라 얇게 조각나고 편모양의 구조로 비슷한 면적의 구형 토양보다 무게가 더 적게 나가는 것을 확인하였으며 비중선별 적용성이 높은 것을 확인할 수 있었다. 이 결과를 적용하여 하이드로사이클론을 이용한 정화효율평가 결과 1회 71%, 2회 80%, 3회 91%의 누적 정화효율을 보였다. 이에 비해 자력선별은 17%의 낮은 효율을 보였고 부상선별은 입경 0.5 mm 미만으로 선별한 대상토는(-35 mesh) 39%로 비교적 높은 효율을 보였으나 입경 2 mm 미만으로 선별한 대상토의(-10 mesh) 효율은 16%에 불과하였다. 토양세척의 대상 처리입경은 2 mm ~ 0.075 mm로 입도구분을 추가로 하여 실규모 장치에 적용하여야 하며 이는 설치비용과 공정이 추가로 구성됨에 따른 관리가 필요할 것으로 분석되었다. 결과적으로 공용화기사 격장 오염의 토양정화는 탄두 원형을 유지한 탄두는 5.56 mm 이상으로 자갈입경보다 크므로 고비중을 이용한 비중선별을 실시하고, 금속파편으로 존재하는 오염물질은 얇게 조각나고 편모양의 구조로 같은 입경의 토양보다 무게가 더 적음에 따라 토양세척의 하이드로사이클론을 이용하여 분리하여 처리할 수 있음을 확인할 수 있었다.
동전기 정화기술을 이용한 오염토양 정화시에 단점으로 지적되는 $10^{+}$에 의한 전기삼투 흐름의 유속 저하와 $OH^{-}$에 의한 중금속의 침전 현상을 감소시키기 위하여 새로운 방법이 제시되었다. 이는 양극과 음극의 전해질을 직접 순환시킴으로서 양극과 음극의 전해질 pH를 조절하여 동전기 정화기술을 적용한 토양 정화시에 오염토양 복원을 위한 조업기간의 연장, 전기경사 증가율의 감소, 그리고 대상 중금속인 납 제거율을 향상시킬 수가 있었다. 이는 전해질의 pH 조절을 통하여 토양 pH를 조절함으로써 가능하였다. 또한 전해질 순환공정을 적용할 경우 유출수가 발생하지 않아 일반적으로 동전기 정화기술의 적용시의 단점으로 지적되는 유출수의 2차 처리에 대한 문제점을 해결하였으며, 유출수의 발생이 제거됨에 따라 조업시에 사용되는 전해질의 사용량 또한 획기적으로 감소시킬 수가 있었다.
팔봉광산 주변 지역의 오염 특성을 밝히기 위해 선광광미와 주변 토양의 중금속 오염 특성을 조사하였다. 연구 지역의 토양은 일부 토양을 제외한 대부분의 토양이 롬 토양이었으며, 하천 주변 토양 일부도 상류 지역에서 하류쪽으로 가면서 로미 샌드_샌디 롬 토양에서 롬토양으로 점이한다. 토양 내의 유기물 함량은 평균 2% 정도로 낮았으며, 토양의 pH는 모든 시료에 걸쳐 약간 산성을 띄는 6.0$\pm$0.1이다. 연구 지역에서 분석된 암석, 일반토양, 광미 및 퇴적시료에서는 암석으로부터 기인된 일반토양에서는 중금속의 함량이 암석 자체에 포함된 농도보다 약간씩 낮아져 이들이 지표수나 지하수에 의해 침출되어 나감을 보여준다. 광석으로부터 분리된 광미 더미 시료에서는 납, 구리, 비소의 농도가 높다. 하천 퇴적시료에서도 정상적인 확산 특성을 보이나, 상류 시료에서 납, 구리의 농도는 광미 더미에서 보다 훨씬 높은 농도를 보이는 한편, 비소는 그 농도가 급격하게 떨어지는 특성을 보인다. 카드뮴과 구리, 비소의 농도 변화는 운반 매체로서의 지표수 혹은 지하수의 매질 특성에 기인한 것으로 해석된다. 중금속 농도 분포와 퇴적입자 크기는 카드뮴, 구리 및 납 등은 모래 및 실트와 비교적 높은 상관관계를 보이는 반면, 비소와 수은은 점토입자와는 상관관계가 높았다. 연구 지역에서 측정된 중금속의 거리별 확산 특성은 하천 주변 토양 중 표토 및 심토층에서는 광미 더미로부터 100m~200m에 구간에서 측정된 중금속 농도가 광미 더미에서 먼 다른 지역과는 현격하게 높은 농도를 보이는 점이다. 카드뮴과 구리, 납 및 수은의 농도가 차이가 많으며, 비소는 차이가 크지 않다. 육가 크롬은 전 구간에 걸쳐 검출되지 않는다. 중금속의 농축은 광산 개발지나 광미 더미로부터 기인되어, 물에 의해 이동, 침전되었을 것이다. 하천 주변 표토 및 심토층에서는 모든 중금속 농도가 광미 더미에서 하류쪽으로 이동한 600m~2000m 구간에서 상승하였다. 광미 확산 토양 시료에서는 중금속의 농도가 광미 더미로부터 멀어질수록 비교적 일정하게 감소한다. 600~2000m 거리구간에서의 각 중금속의 농도 상승은 지하수에 의해 이동되었을 것으로 추정된다. 중금속의 유동에는 유동 지하수의 pH, Eh 및 콜로이드 입자의 양, 산화망간 및 산화철의 존재에 따른 지하수의 상태 변화가 밀접하게 연관되었을 것이다. 지하수 조건은 3 정도의 비교적 낮은 pH와 +3~+5에 해당되는 산화 조건과 콜로이드는 적고 산화망간 및 산화철이 같이 유동하지 않은 상태였다. 중금속의 유동은 과거의 광산활동과 연관되었을 것이다. 연구지역에서는 오염 토양이 식생의 중금속 오염에는 영향을 미치지 않는다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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