폐금속 광산 지역 등지에서 중금속으로 오염된 지하수의 정화 및 오염 확산 방지를 위하여 투수성 반응벽체를 사용할 수 있다. 본 연구에서는 제강슬래그가 중금속 오염지하수의 이동, 확산 방지를 위한 투수성 반응벽체 충전물질로서 사용가능한지를 평가하기 위하여 카드뮴, 구리, 납에 대한 이동성을 평가하였다. 중금속으로 오염된 현장의 조건을 고려하여, 1) 단일 및 혼합상태에 따른, 2) 카드뮴의 경우 초기 농도에 따른 영향을 주상실험을 이용하여 평가하였다. 또한 평형흡착을 가정한 이류-확산 방정식의 해석해를 이용하여 정량적인 평가도 수행하였다. 중금속 종류별로는 단일오염과 복합오염에 상관없이 카드뮴이 구리보다 지연정도가 적게 나타났다. 카드뮴의 지연계수는 혼합인 경우 3.94였고, 구리의 경우 단일에서는 40.3, 혼합에서는 25였다. 카드뮴과 구리의 지연정도의 차이는 전기음성도에 의한 친화력이 다르기 때문으로 판단된다. 전기음성도가 비슷한 구리와 납의 경우 비슷하게 파과가 진행되었지만, 납의 경우 파과가 진행되다가 유출수에서의 농도가 현저하게 줄어 나타난데 반해 구리는 파과진행 후 유출수에서 초기 농도보다 높은 농도가 나타났다. 이는 납이 흡착되어 있던 구리를 탈착시키고 그 공간에 흡착되었기 때문이라고 사료된다. 결국 흡착되어 있던 중금속이 다른 중금속에 의하여 탈착되는 현상이 나타났다. 제강슬래그에서는 중금속이 반응하면서 흐름특성이 변화하는 것으로 나타났다. 카드뮴의 초기농도가 증가함에 따라 지연정도는 감소하여 나타났다.
본 연구에서는 매립지역의 지반을 대상으로 구리와 납으로 복합 오염된 지반의 오염원 제거를 위하여, 나노버블을 이용한 컬럼실험을 수행하였으며, 실험결과 바탕으로 나노버블의 정화효율 및 적용된 중금속 오염물 제거에 미치는 영향을 분석하였다. 실험결과, 구리 단일오염물의 경우 세립토 함유량에 관계없이 증류수에 비하여 나노버블이 오염물 제거효과가 높은 것으로 나타났으며, 구리/납 복합오염물의 경우에는 나노버블이 구리보다 납의 제거에 큰 영향을 미치는 것으로 확인되었다. 또한 실험결과를 바탕으로 나노버블 이동경로로 활용되는 지반의 간극비에 기인한 흐름경로 및 투수성 등과 같은 공학적 특성이 오염물 제거효과에 큰 영향을 미치는 것으로 분석되었다. 본 연구를 바탕으로 나노버블은 복합오염지반에서 농도에 기인한 우선제거 대상 오염물에 적합한 세정제로의 적용이 가능할 것으로 판단되었다.
청양 및 서보광산에서 채취한 광미 및 오염된 토양에 대한 산성비를 고려한 용출실험 결과, 아연, 카드뮴 및 망간 pH 6.2-5.8, 철 pH 5.2-3.2, 코발트 pH 4.4-3.2, 구리 pH 3.2-3.0, 납과비소 pH3.0-3.5의 용출조건에서 최초로 각 원소의 용출이 발생하였다. 반응용액의 최종 pH5.0-1.5사이에서 용출되는 중금속은 이온교환형태 및 탄산염광물형태와 수반된 것이 용해된 것이다. 반응용액의 최종 pH1.5이하에서 용출되는 중금속은 철과 밀접하게 수반된 것으로 해석되었다. 청양광산과 서보광산의 광미가 pH2.0이하로 유지되는 경우가 발생한다면, 청양광산은 비소(최대 6,006$\mu\textrm{g}$/g), 아연(최대 2,503$\mu\textrm{g}$/g) 및 납(최대 29,638$\mu\textrm{g}$/g), 서보광산은 납(최대 2,258$\mu\textrm{g}$/g)과 111소(최대 874$\mu\textrm{g}$/g)의 오염확산이 크게 우려되며, 이 결과는 광미에 대한 환경복원이 필요한 것을 지시한다. 서보광산의 오염된 토양은 pH3.0까지의 산성비와 반응하는 경우에는 중금속의 오염확산이 거의 우려되지 않으며, pH3.0이하의 강산 용액과 반응한다면 아연의 오염확산이 우려된다.
본 연구는 군부대 사격장의 중금속 오염토양에 대하여 생물학적 용출기술(BT)과 전기동력학적 기술(ET)의 통합공정의 적용성 평가 연구에 대한 것이다. 사격장 오염 토양의 경우 사격에 의해 탄두가 피탄지에 박히면서 오염토양 내에 잔존하여 탄두를 구성하는 주성분인 납과 구리 등에 의해 지속적인 오염원으로 작용하는 특징을 가진다. 따라서 사격장 토양오염정화를 위해서는 이 탄두를 물리적으로 선별하는 물리적 선별공정을 전처리공정으로 수행한 후 인공적으로 조성된 셀에 통합공정 적용성 평가를 위한 현장실증시험을 수행하였다. 생물학적 용출을 통해 토양내 잔류하는 중금속을 이온화시켜 이동성을 크게 한후 전기동력학적 기술을 통해 토양내에서 전해질로 이동시켜 최종적으로 전해질을 처리하는 시스템으로써 공정 모니터링결과 납과 구리 모두 주목할 만한 제거효율을 얻을수 있었다. 오염물질별 공정 적용성 평가결과 납의 경우 황산화박테리아에 의해 이온화가 되지만 황산화박테리아의 생장 부산물인 황산염이온(${SO_4}^{2-}$)과 반응하여 안정성이 큰 Anglesite($PbSO_4 $)를 형성하므로 전체적인 제거효율이 저하되는 것을 확인하였고 기타 미생물을 이용한 생물학적 용출기술 연구의 필요성을 확인하였다. 구리의 경우 황산염박테리아를 이용한 생물학적 용출공정 및 전기동력학적 처리공정의 통합공정을 통해 주목할 만한 제거효율을 얻을수 있었으며 통합공정의 효율성을 확인할 수 있었다. 본 연구를 통하여 미생물학적 용출기술과 전기동력학적 기술의 통합공정은 현장특이성(Site-specific) 확인후 적용가능성이 있음을 확인하였다.
본 연구에서는 국내 실정에 맞는 한국형 CWS 구축의 일환으로 국내 배 급수 시스템에서 오염 사고 발생가능성이 있는 무기 오염물질 네 종류(카드뮴, 크롬, 망간, 납)를 선정하고 batch 실험을 통해 각 오염물질의 수돗물에 주입 시 감지 가능한 "최소 반응 농도(minimum response concentration)"를 결정하고자 하였다. 무기 오염물질 네 종류에 대해 수질 인자들의 최소 반응 농도를 추적한 결과 카드뮴(수질기준 0.005 mg/L)에 대한 최소 반응 농도는 0.05~0.08 mg/L, 크롬(수질기준 0.05 mg/L)에 대한 최소 반응 농도는 0.03 mg/L, 망간(수질기준 0.05 mg/L)에 대한 최소 반응 농도는 0.005 mg/L, 그리고 납(수질기준 0.01 mg/L)에 대한 최소 반응 농도는 0.02~0.08 mg/L인 것으로 분석되었다.
금속 폐기물과 TPH(total petroleum hydrocarbon: 석유계 총탄화수소)로 복합 오염된 토양을 정화하기 위하여 자력선별법을 연계한 토양세척 배치실험을 실시하였다. 오염토양의 아연과 TPH 농도는 각각 1743.3 mg/kg과 3558.9 mg/kg으로 심하게 오염되어 있었으며, 아연, 납, 구리, TPH 항목들이 '2지역 토양오염우려기준'(정화목표)을 초과하였다. 중금속 제거를 위해 1차 산세척을 실시하였으나 납과 아연은 산세척 후에도 '2지역 토양오염우려기준'을 초과하였으며, 2차 연속 세척에 의해서 아연과 납의 제거효율은 각각 8 %와 5 % 증가에 그쳐, 정화목표에 도달하지 못하였다. 오염토양의 중금속 초기농도를 줄이고 세척 효과를 높이기 위하여 세척 전 미세입자(직경 < 0.075 mm)를 선별하였으며, 오염토양의 4.1 %가 분리되었다. 미세입자 선별만으로 오염토양의 초기 아연과 납 농도는 1256. 3 mg/kg(27.9 % 감소)과 325.8 mg/kg(56.3 % 감소)으로 감소하였으나, 미세입자 선별 후 오염토양을 1차 세척한 결과 아연 농도가 '2지역 토양오염우려기준'보다 높게 나타나, 이를 만족시킬 수 있는 추가 제거방법이 필요하였다. 본 토양이 무분별한 금속폐기물 투기에 의해 오염되었다는 사실로부터, 미세입자 선별의 대안으로 자력선별법을 적용하였으며, 토양의 16.4 %가 자력선별에 의해 제거되었다. 자력선별 후 오염토양의 아연과 납 농도는 637.2 mg/kg (63.4 % 감소)과 139.6 mg/kg (81.5 % 감소)로 감소하여, 1회 토양세척과 미세입자 선별에 의한 중금속 제거 효과보다 높았다. 자력선별 후 오염토양을 산용액으로 1차 세척한 결과, 오염토양 내 모든 중금속과 TPH농도가 '2지역 토양오염우려기준'이하로 낮게 유지되어, 본 오염토양과 같이 금속폐기물을 많이 함유하고 있는 토양의 경우 자력선별법을 연계한 토양세척에 의해 중금속과 TPH를 동시에 효과적으로 제거할 수 있는 것으로 나타났다.
이 연구는 중금속 오염물질의 효과적인 정화를 위하여 배수재에 흡착가능한 오염물질의 양을 평가하는 것이고 배수재의 오염 물질 흡착능은 배수재 필터에 도포된 반응물질의 오염물질 흡착시험을 수행하고, 등온흡착모델과 비교하여 평가하였다. 시험에서 사용한 반응물질은 천연 제올라이트이고, 오염물질은 구리, 납, 카드뮴이다. 오염물질별로 초기농도 변화에 따른 흡착량을 Freundlich와 Langmuir흡착등온모델과 비교하였다. 배수재 표면에 도포된 반응물질 성분분석결과 Si, Al, O의 성분이 각각 약 28%, 11%, 48% 포함되어 있어 배수재 표면에 도포된 물질이 중금속(Cu, Pb, Cd) 오염물질 흡착을 위한 반응물질인 제올라이트의 성분으로 나타났다. 반응물질인 제올라이트의 중금속 흡착반응속도는 납, 구리, 카드뮴의 순으로 나타났다. 흡착물질의 성능평가 중 중요한 요소가 반응속도이고, 최대흡착량과 반응속도의 관계에서 제올라이트를 반응물질로 사용할 경우, 지반내 복합중금속의 제거 순서를 결정하는 설계 요소로 활용할 수 있다. 즉, 납은 구리에 비해 최대흡착량은 작지만 상대적으로 반응속도가 빠르므로 1차적으로 제거가 가능하며, 납의 제거 후 구리의 제거가 가능하다. 카드뮴의 경우 다른 중금속의 제거 후 마지막으로 제거가 가능한 것으로 분석되었다.
고속도로변에 설치된 retention pond는 drainage system의 일부분으로 우기에 빗물의 양을 조절하고 고속도로 노면에서 운반되어 retention pond에 유입된 오염된 입자를 침전, 제거시키기 위해 설치되었다. 빗물에 입자상태로 이동된 납, 아연, 카드뮴를 제거하기 위해 설치된 retention pond의 효과를 평가하기 위해 수리지질학적 연구 및 부유퇴적물의 물리화학적 특징을 규명하기 위한 연구가 수행되었다. 부유퇴적물과 비교하기 위해 심하게 오염된 roadside soil과 오염되지 않은 background soil에 대해서도 연구가 수행되었다. 부유퇴적물의 중금속함량은 background Sologne soil에 비해 원소에 따라 2-8배 높다. 그러나, roadside soil의 중금속함량은 부유퇴적물에 비해 7-26배 높다. Sequential extraction methods를 이용하여 분석한 결과 심하게 오염된 roadside soil에 존재하는 납, 아연, 카드뮴은 대부분 쉽게 용해될 수 있는 상태 (Fraction FII, FIII)로 존재하며 반면에 규산염광물과 수반되는 금속함량의 비율은 매우 낮다. 부유퇴적물에서는 규산염광물과 수반되는 금속함량이 전체 금속함량의 1/3까지 크게 증가한다. Roadside soil 과 부유퇴적물사이의 중금속함량 차이가 매우 큰 것은 중금속의 대부분이 retention pond에 이르기 전에 고속도로변과 배수로 일부에 축적되어 모두 상실하기 때문이다.
우리나라 산림의 대표적 인 침엽수인 소나무(Pinus densiflora) 생육 토양의 미생물 군집에 미치는 $CO_2$와 납의 영향을 파악하기 위해, 군집 수준 기질 이용도를 평가하는 CLPP (community level rhysiological profiles) 방법과 165 rDNA PCR-denaturing gradient gel electrophoresis (DGGE) 방법을 활용하여 토양 미생물군집 특성을 조사하였다. 납 오염 토양(500 mg/kg-soil)과 비오염 토양에 2년생 소나무를 식재한 후, $CO_2$ 농도를 380 ppmv 혹은 760 ppmv으로 조절한 배양기에서 3개월간 생육시킨 후 6종류의 토앙 시료의 미생물 군집을 비교 분석하였다. 3개월 후 비오염 토양(CA-3M vs EA-3M)의 기질 이용도는 $CO_2$에 의해 크게 영향을 받지 않았으나, 납오염 토양(OB-3M vs EB-3M)의 경우에는 $CO_2$를 760 ppmv로 높인 토양 시료(EB-3M)의 기질 이용도가 높았다. 각 시료간의 기질 이용도를 이용하여 PCA를 수행한 결과, 각 토양시료의 미생물 군집은 납의 존재 유무에 따라 그룹화 되었다. 비오염 토양(CA-3M vs EA-3M))사이의 DGGE fingerprint 유사성은 56.3%, 납 오염 토양(CB-3M vs EB-3M) 사이의 DGGE fingerprint 유사성은 71.4%였다. 동일 $CO_2$ 농도 시료인 CA-3M과 CB-3M사이의 유사성은 53.3%, EA-3M과 EB-3M사이의 유사성은 35.8%이었다. 이러한 결과는 소나무를 식재한 토양의 세균 군집 구조는 $CO_2$ 농도보다는 납 오염 여부에 의해 더 민감하게 특성화됨을 의미한다.
제강슬래그와 석회석을 이용하여 구리와 납으로 오염된 농경지를 대상으로 안정화 배치 및 칼럼실험을 실시하였으며, 파일럿 규모의 현장 시험구(testing ground: 가로 2 m ${\times}$ 세로 2 m ${\times}$ 깊이 0.5 m)를 4 개 제작하여 실증시험을 실시하였다. 안정화제 종류별 구리와 납의 용출 저감 효과를 규명하기위한 배치실험 결과, 석회석 3% + 제강슬래그 2%를 혼합한 경우, 구리와 납 모두 85% 이상의 높은 용출 저감 효과를 나타내었다. 오염 토양의 장기적 안정화를 예측하고자 인공강우에 의한 연속 용출 칼럼실험을 실시하였다. 배수시스템이 설치된 직경 15 cm, 높이 100 cm의 대형 아크릴 칼럼을 제작하였으며, 배치실험 결과로부터 중금속 용출 저감 효과가 뛰어난 석회석 3% + 제강슬래그 2%를 안정화제로 사용하였다. 안정화제를 첨가하지 않은 경우 칼럼 용출수의 납농도는 시간에 따른 저감이 발생하지 않아 지하수 생활용수 기준치(0.1 mg/L)를 초과하였으나, 안정화제를 첨가한 경우 실험진행 1년부터 0.04 mg/L 이하를 유지하여 용출 저감 효과가 뚜렷하게 나타났다. 안정화제를 첨가하지 않은 시험구의 경우, 60 일 이후에도 토양수의 납 농도는 지하수 생활용수 기준치보다 높은 0.38 mg/L이었으며, 구리의 농도는 0.69 mg/L를 나타내어 오염토양으로부터 지속적인 중금속 용출이 일어나고 있었다. 안정화제를 첨가한 3 개의 시험구 중, 석회석 3% + 제강슬래그 2%를 안정화제로 사용한 시험구의 용출 저감효과가 가장 뛰어나 20 일 이후부터는 구리와 납 모두 용출되지 않았다. 시험구에 벼를 재배하여 부위별 중금속 농도를 분석한 결과, 벼의 성장에 따른 토양으로부터 구리와 납의 식물전이는 뿌리가 가장 높았고, 잎(줄기포함), 쌀알 순이었다. 안정화제를 첨가한 시험구의 경우, 무처리 시험구보다 단위중량당 구리, 납의 식물전이량이 75% 이상 감소하였다. 연구 결과 석회석과 제강슬래그를 혼합한 안정화제 첨가에 의해 오염토양으로부터 구리, 납의 용출이 감소할 뿐 아니라, 재배하는 식물로의 전이량도 대폭 저감하는 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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