반도체 제조산업과 나노, 바이오 산업의 비약적 발전에 따라 게이트 산화막(gate oxide)과 같이 반도체 제조공정에서 사용되는 유전체 박막(dielectric film)의 두께는 수 $\mu\textrm{m}$에서 수 nm 에 이르기까지 다양할 뿐 아니라 얇아지고 있으며, 또한 이러한 박막들이 다층으로 복잡하게 적층된 다층 박막의 응용이 높아지는 추세이다. 따라서, 반도체 및 광통신 소자, 발광소자, 바이오 칩 어레이 등과 같은 나노박막을 이용하는 산업에서는 박막의 두께 측정을 더욱 정확하고, 보다 빠르며 효율적으로 측정할 수 있는 박막 두께 측정용 계측기가 요구된다.(중략)
유기물/무기물 나노복합체를 이용하여 제작한 유기비휘발성 메모리 소자는 간단한 공정과 플렉서블기기 응용 가능성 때문에 많은 연구가 진행되고 있다. 유기물/무기물 나노복합체를 사용하여 제작한 비휘발성 메모리 소자의 전기적 성질에 대한 연구는 많이 진행되었으나, Poly (N-vinylcarbazole) (PVK) 박막 내부에 분산된 친환경 CuInS2 (CIS) 나노입자를 이용하여 제작한 유기 쌍안정 소자의 메모리 특성에 대한 연구는 미미한 실정이다. 본 연구에서는 PVK박막층안에 분산된 CIS나노입자를 사용한 메모리 소자를 제작하여 전기적 특성에 대하여 연구하였다. 화학적으로 합성 된 CIS 나노입자를 톨루엔에 용해되어있는 PVK에 넣고 초음파 교반기를 사용하여 두 물질을 고르게 섞었다. 전극이 되는 indium-tin-oxide 가 성장된 유리 기판 위에CIS 나노입자와 PVK가 섞인 용액을 스핀코팅 한 후, 열을 가해 용매를 제거하여 CIS 나노입자가 PVK에 분산되어 있는 나노복합체 박막을 형성하였다. 형성된 나노복합체 박막 위에 상부 전극으로 Al을 열증착하여 비휘발성 메모리 소자를 제작하였다. 제작된 소자의 전류-전압 측정 결과는 메모리 특성을 나타내었으며, CIS 나노입자를 포함하지 않은 소자와의 비교를 통해 CIS나노입자가 비휘발성 메모리 소자에서 메모리 특성을 나타내게 하는 역할을 확인하였다. 전류-시간 측정 결과 소자의 ON/OFF 전류 비율이 시간에 따라 큰 변화 없이 1,000 회 이상 지속적으로 유지함을 관찰함으로써 소자의 전기적 기억 상태 안정성을 확인하였다.
유기 혼합물을 사용한 비휘발성 메모리 소자는 간단히 공정 할 수 있고 생산성이 높기 때문에 많은 연구가 진행 중이다. 하지만 종류가 많은 유기 혼합물 중에서, [6,6]- phenyl-C85 butyric acid methyl ester (PCBM) 나노 입자가 고분자 박막에 분산되어 있는 유기 혼합물을 사용하여 제작한 메모리 소자에 대한 연구는 아직 미미하다. 본 연구에서는 PCBM 나노 입자를 포함한 polymethyl methacrylate (PMMA) 박막을 활성층으로 사용하는 비휘발성 메모리 소자를 제작하고 활성층의 두께를 변화하며 전기적 특성과 안정성에 대한 실험을 통해 성능을 평가했다. 소자는 PCBM 나노 입자와 PMMA를 클로로벤젠으로 용해시킨 후에 초음파 교반기를 사용하여 PCBM 나노 입자가 PMMA용액에 고르게 섞이도록 해서 제작하였다. Indium tin oxide (ITO)가 증착한 유리기판 위에 PCBM/PMMA 형성된 고분자 용액을 여러가지 rpm 속도로 스핀 코팅하였다. 용매를 가열해서 제거하여, PCBM 나노 입자가 PMMA에 분산된 두께가 다른 박막을 형성 하였다. 상부 전극은 분산된 PMMA 박막 위에 열 진공 증착기를 이용하여 제작하였다. 본 연구에서 전류-전압 (I-V) 측정을 사용하여 메모리 소자의 기억층의 두께 변화에 따른 전기적 성질을 관찰 하였다. I-V 측정 결과는 특정 두께의 박막에서 큰 ON/OFF 전류 비율을 보였다. 기억층의 두께가 최적화된 소자로 형성된 박막에서 전류-시간 유지 특성을 측정하여 소자의 ON/OFF 비율이 $1{\times}104$ 초까지 유지되는 것을 확인 할 수 있었다. 나노 입자가 포함된 박막의 특정 두께에서 성능이 향상된 메모리 특성을 보이는 것을 확인하였다.
본 연구에서는 전해증착법을 이용하여 결정성 ZnTe 나노와이어를 성장시켰고, 구조적 및 전기적 특성을 평가하였다. 또한 나노와이어 성장에 앞서, 결정성 ZnTe 박막을 전해증착법으로 형성하였고, 그 박막의 특성을 관찰하였다. 화학양론적(stoichiometric) 조성을 가지는 박막을 성장시키기 위하여, 순환전류전압법(cyclicvoltammetry)을 이용하여 Zn, Te, 이온들과 구연산 착화체(citrate-complexes)로 구성된 수용액 전해질에서 각 원소의 환원전위 분석이 이루어졌고, 과전압(overpotential)과 전해질 온도와 농도등과 같은 전해증착 조건에 따라 박막을 증착하였다. 각 조건에서 전해증착된 박막은 주사전자현미경(SEM)과 EDS를 이용하여 표면과 두께 그리고 성분분석을 하였고, XRD 분석법을 이용하여 박막의 결정성 변화를 관찰하였다. 박막증착 실험에서의 알맞은 증착조건을 나노와이어 전해증착실험에 적용하여, 다공성의 양극산화알루미늄(Anodic Aluminium Oxide, AAO) 템플레이트를 이용하여 bottom-up 방식으로 결정성 ZnTe 나노와이어를 성장시켰다. 수산화 나트륨(NaOH)용액을 이용하여 템플레이트를 선택적으로 에칭하여 제거한 후, ZnTe 나노와이어의 구조적 및 전기적 특성을 분석하였다.
열필라멘트 화학 기상 증착 공정(HWCVD, hot wire chemical deposition)은 낮은 기판 온도에서 다결정 실리콘 박막을 빠른 속도로 증착할 수 있는 방법이다. 이는 후처리가 없어도 전기적 특성이 우수한 박막을 저온에서 얻을 수 있기 때문에 녹는점이 낮은 기판에 증착을 할 수 있으며 공정비용 절감 효과가 있다. 이러한 박막 증착 공정 중 기상 핵생성에 의해 나노 입자가 생성되며, 새로운 관점에서는 그 농도와 크기가 박막 성장에 중요한 변수로 작용한다. 따라서 공정조건의 변화에 따라 생성되는 나노 입자의 크기 분포를 실시간으로 분석하여 박막 형성의 최적 조건을 찾는 연구가 필요하다. 하지만 이러한 입자 발생 특성에 관한 연구는 기존에 밝혀진 반응 메커니즘으로 인해 수치해석적 연구는 체계적으로 진행되었으나 실험적 연구의 경우 적합한 측정장비의 부재로 인해 제한이 있었다. 따라서 본 연구에서는 저압에서 실시간으로 나노입자 분포를 측정할 수 있는 PBMS (particle beam mass spectrometer)를 이용하여 열필라멘트 화학 기상 증착 공정 중 발생하는 입자의 존재를 확인하고 특성을 분석하였다. 실리콘 나노 입자의 측정은 PBMS 장비의 전단 부분을 HWCVD 배기 라인에 연결하여 진행하였으며 반응기 내 샘플링 위치, 필라멘트 온도, 챔버 압력, 작동기체의 비율을 변수로 하여 진행하였다. 그 결과 실리콘 나노 입자는 양 또는 음의 극성을 가진 하전된 상태임을 확인 하였고, 측정 조건에 따라 일부 단일 극성으로 존재하였다. 한편, 필라멘트 온도가 증가할수록 하전된 나노입자의 최빈값은 감소하였다. 또한 반응 가스인 SiH4 농도가 증가할수록 최빈값은 농도에 비례하여 증가하였다. 이런 결과는 기존 HWCVD 실험에서 투과 전자 현미경(TEM)을 이용하여 분석한 실리콘 나노 입자의 크기 분포 결과와 경향이 일치함을 확인하였다. 본 연구를 통하여 확인된 하전된 나노 입자의 존재를 실험적으로 확인하였으며 추후 지속적 연구에 의해 이러한 하전된 나노 입자가 박막 형성에 기여 하는 것을 규명하고 박막 형성 조건을 최적화하는데 중요한 역할을 할 것을 기대할 수 있다.
유기물/무기물 나노복합체를 이용하여 제작한 비휘발성 메모리 소자는 간단한 공정과 플렉서블 기기 응용 가능성 때문에 많은 연구가 진행되고 있다. 다양한 나노입자를 포함한 고분자 박막에 대한 연구는 많이 진행되었지만, 비휘발성 메모리소자에서 CdSe/InP 나노입자를 사용한 나노복합체의 전기적 안정성과 동작 메커니즘에 대한연구는 미흡하다. 본 연구는 CdSe/InP 코어/쉘 나노입자가 poly (N-vinylcarbazole) (PVK) 박막에 분산되어 있는 나노복합체를 이용하여 메모리 소자를 제작하여 전기적 특성과 안정성을 관찰 하였다. 소자 제작을 위해PVK 고분자를 용매인 클로로벤젠에 용해한 후, 헥산에 안정화 되어있는 CdSe/InP 나노입자를 초음파 교반기를 사용하여 고르게 섞었다. Indium-tin-oxide (ITO)가 증착한 유리 기판을 화학물질로 세척한 후 기판 위에 CdSe/InP 나노입자와 절연성 고분자인 PVK가 혼합된 용액을 스핀코팅 방법으로 도포하여 나노입자가 포함된 고분자 박막층을 형성하여 저항 변화층으로 사용하였다. 형성된 박막 위에 마스크를 사용하여 Al 상부전극을 고진공에서 열 증착하여 비휘발성 메모리 소자를 제작하였다. 제작된 소자의 전류-전압(I-V) 특성을 측정한 결과 동일전압에서 전도도가 좋은 상태 (ON)와 좋지 않은 상태 (OFF)인 두 개의 상태상 존재한다는 것을 확인하였고, CdSe/InP인 나노입자가 포함된 소자와 포함되지 않은 소자의 전기적 특성을 비교 분석하였다. 두 상태의 안정성을 ON 또는OFF 상태의 스트레스를 측정하여 두 상태의 안정성을 확인하였고, 실험결과를 바탕으로 메모리 소자의 동작 메커니즘을 기술하였다.
무기물 나노입자를 포함한 유기 박막인 나노 복합체를 사용하여 제작한 비휘발성 메모리 소자는 공정의 간단함과 낮은 전력구동이 가능하다는 장점 때문에 차세대 비휘발성 메모리 소자로 각광받고 있다. 다양한 나노입자를 포함한 유기 박막을 사용한 비휘발성 메모리 소자에 대한 연구는 많이 진행되었지만, 코어-쉘 나노입자가 poly (methylmethacrylate) (PMMA) 유기 박막에 분산되어 있는 나노 복합체를 활성층으로 사용하여 제작한 비휘발성 유기 메모리 소자의 전기적 특성과 메모리 메커니즘에 대한 연구는 비교적 미미하다. 본 연구에서는 코어-쉘 나노 입자가 PMMA 박막 안에 분산되어 있는 나노복합체를 사용한 비휘발성 메모리 소자를 제작하여 전기적 특성, 정보 유지력 및 메모리 스위칭 동작에 대하여 관찰 하였다. 소자 제작을 위해 hexane 안에 들어 있는 코어-쉘 나노입자를 Chlorobenzene에 용해되어 있는 PMMA에 넣어 초음파 교반기를 사용하여 나노입자를 고르게 분산하였다. 코어-쉘 나노입자가 PMMA에 고르게 분산 된 용액을 전극으로 사용 할 Indium-tin-oxide가 성장된 glass 위에 스핀코팅을 한 후 열처리를 하여 용매를 제거한 후 코어-쉘 입자가 PMMA에 분산되어 있는 박막을 형성하였다. 코어-쉘 입자가 PMMA에 분산된 나노복합체 위에 Al을 상부전극으로 열 증착하여 비휘발성 메모리 소자를 제작하였다. 제작된 소자의 전류-전압 (I-V) 특성을 측정결과는 특정한 두께에서 낮은 전도도 (ON state)와 높은 전도도 (OFF state)가 존재하는 쌍안정성 특성을 확인하였다. 코어-쉘 나노입자가 포함되지 않은 소자에서는 쌍안정성 특성이 보이지 않아 코어-쉘 나노입자가 비휘발성 메모리 소자의 기억 특성을 나타내는 중요한 저장 매체가 됨을 알 수 있었다. 제작된 메모리 소자의 메모리 동작에 대한 메커니즘 설명은 I-V와 에너지 밴드 구조를 사용하여 설명할 것이다.
유기물과 무기물이 결합한 나노 복합체를 사용하여 제작한 비휘발성 메모리 소자는 공정이 간단하고 저렴할 뿐만 아니라 휘어짐이 가능하다는 장점 때문에 많은 연구가 진행되고 있다. 코어-쉘 나노 입자를 포함한 고분자 박막으로 제작한 비휘발성 메모리 소자에서 쉘의 종류와 유무에 따른 메모리 윈도우와 기억시간에 미치는 영향에 대한 연구는 아주 적다. 본 연구에서는 CdTe-CdSe 코어-쉘 나노 입자 및 CdTe 나노 입자가 Poly(9-vinylcarbazol) (PVK) 박막에 분산되어 있는 나노복합체를 기억 매체로 사용하는 비휘발성 메모리 소자들을 제작하여 쉘의 유무에 따른 메모리 윈도우와 기억시간의 변화를 관찰하였다. 소자를 제작하기 위해 두 가지의 나노 입자를 각각 PVK와 함께 톨루엔에 용해시킨 후에 초음파 교반기를 사용하여 나노입자가 PVK가 고르게 섞인 두 가지의 나노복합체를 형성하였다. 두 가지 용액을 p-Si 기판위에 스핀 코팅 방법으로 도포한 후, 열을 가해 용매를 제거하여 CdTe-CdSe 나노 입자가 PVK에 분산되어 있는 나노복합체 박막과 CdTe 나노 입자가 PVK에 분산되어 있는 나노복합체 박막을 각각 형성하였다. 나노 입자가 분산된 각각의 나노복합체 박막 위에 Al을 게이트 전극으로서 열증착하여 소자를 완성하였다. 제작된 두 소자의 정전용량-전압 (C-V) 측정을 하여 CdSe의 유무에 따른 메모리 소자에 대한 C-V 곡선의 다른 평탄 전압 이동을 관찰 하였다. 정전용량-시간 측정을 하여 CdSe 쉘의 유무에 따라 포획된 전하를 유지하는 능력에 차이가 있는 것을 관찰하였다. 측정 결과 모두 CdSe 쉘이 존재하는 메모리 소자에서 우수한 메모리 윈도우와 기억시간 특성이 나타났다. 에너지 대역도를 사용하여 소자의 전하 수송 메커니즘과 CdSe 쉘의 존재에 의해 소자의 메모리 윈도우와 기억시간 특성이 향상되는 원인을 설명 할 것이다.
최근 중동정세의 변화와 유류 소비의 증가에 따른 유가의 급등과, 일본 지진사태로 일어난 원자력 발전의 안정성에 대한 문제로 인하여 안전하고 깨끗하게 에너지를 생산할 수 있는, 저탄소 녹색성장을 구현할 수 있는 신재생 에너지에 관련된 연구에 많은 관심이 모아지고 있다. 특히 태양광 에너지를 전기로 변환하여 사용하는 것은 최근 가장 큰 관심사 중 하나이다. 나노결정 Si (nc-Si) 박막은 이러한 광전자 산업 및 태양 에너지 분야에서의 폭넓은 응용 가능성으로 많은 연구가 진행되고 있다. 이러한 nc-Si 박막의 발광 특성은 비정질 박막내 Si 나노결정에 기인한 양자제한효과(quantum confinement effect)에 의한 것으로 알려져 있다. 본 연구에서는 증착시 기판에 AC (alternating current) Bias를 인가하여 PE CVD 기법으로 nc-Si:H 박막을 증착하였다. H2와 SiH4를 각기 45, 20 sccm으로, 100 W의 RF 전압을 주어 플라즈마를 생성하였으며, 60~900 Hz의 주파수 범위에서 60 V의 Bias를 인가하여 박막을 증착하였다. 이들 박막의 결정 크기, 결정화도, 나노 구조 및 광학적, 화학적, 기계적 특성을 XRD, FT-IR, Raman spectroscopey, AFM, PL, Nano indenter 등을 사용하여 조사하였으며, 기판에 인가된 전압과 주파수에 따른 결정크기와 박막의 광학적 특성과 상관관계를 고찰하였다. Bias 전압에 따라 ~1에서 ~4 nm의 크기를 갖는 나노 크리스탈이 생성 되었으며, 최고 10%의 나노결정 분율을 가지는 박막을 증착하였다. 이는 광학적 특성에도 영향을 주어 PL (photoluminescence)의 피크는 470~710 nm의 영역에서 관찰되었다. 또한 AC-Bias의 영향으로 박막 내 응력 해소에도 영향을 주어 박막내 존재하는 응력이 결정에 미치는 영향도 알 수 있었다. 이번 발표에선 증착 조건에 따른 박막의 나노구조 및 광학적 특성의 변화와 이들 간의 상관관계를 발표하고자 한다.
비정질 실리콘 박막은 단결정 실리콘에 비해 저가이고 저온형성이 가능하여, 대면적/고효율의 실리콘 박막 태양전지 제작에 응용되고 있다. 태양전지에 적용하기 위해서는 우수한 암전류 및 광전류 특성을 나타내야 하고, 광학적 밴드 갭 특성 또한 중요하다. 본 연구에서는 HDP(High Density Plasma) PECVD 장비를 이용하여 나노결정립 및 비정질 실리콘 박막을 형성하고, 각 박막의 전기적, 광학적 특성을 측정, 평가하였다. 나노결정립 및 비정질 실리콘 박막의 전기적 특성은 Keithley 4200을 이용하여 암전류를 특성을 측정하였고, Solar Simulator를 이용하여 AM1.5, 100mW/$\textrm{cm}^2$ 조건에서 광전류 특성을 측정하였다. 또한, Spectrometer를 이용하여 박막의 투과율을 측정하여 Tauc Plot을 통해 광학적 밴드 갭을 계산하였다. 본 연구에서 형성된 비정질 실리콘 박막은 -$10^{6}$의 우수한 Photoresponse($\sigma$$_{ph}$$\sigma$$_{d}$) 특성을 나타내었다. 또한, 비정질 실리콘 박막 내에 나노결정립이 형성됨에 따라 암전류는 증가하고, 광학적 밴드 갭도 증가하는 것을 알 수 있었다. 이렇게 밴드 갭이 증가된 나노결정립 실리콘 박막은 태양전지의 Window 층에 적용하면 효율 증가에 크게 기여할 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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