대기 오염, 기후 변화 등 환경 문제와 자원 고갈로 인해 화석 연료를 대체할 에너지에 많은 관심이 집중되고 있다. 폐바이오매스의 에너지화 분야에서도 다양한 연구가 이루어지고 있다. 폐목질계 바이오매스의 급속열분해는 바이오매스 에너지화 기술 중 하나로 액상 연료를 생산할 수 있다. 바이오매스의 급속열분해에는 주로 기포유동층 반응기가 쓰이고 있으며, 기포유동층 급속열분해 반응기에서는 반응물에 열을 효과적으로 전달하기 위하여 고체입자의 유동매체를 이용한다. 이러한 기포유동층 반응기에서 유동층 내 고체 입자의 움직임과 혼합은 기포의 거동에 영향을 받는다. 이로 인해 열전달 현상이 달라지고 결과적으로는 폐목질계 바이오매스의 급속열분해 반응 속도가 변한다. 따라서 본 연구에서는 기포유동층 반응기 내부의 수력학적 특성과 폐목질계 바이오매스 급속열분해 반응에 관한 연구를 수행하였다. 반응기내의 기체-고체 유동에 대해 Eulerian-Granular 방법을 사용하여 반응기를 시뮬레이션 하였으며, two-stage semi-global reaction model로 폐바이오매스의 급속 열분해반응을 모사하였다. 결과를 살펴보면, 유동층 내에서 기포들이 생성되고 상승하면서 크기가 증가한다. 이러한 기포의 거동에 의해 기포 주위의 고체 입자는 여러 방향으로 움직이게 된다. 고체 입자상의 활발한 움직임으로 바이오매스 입자가 유동층에 골고루 퍼져 일차 반응이 유동층 전반에서 일어난다. 그리고 일차 반응 중 타르가 생성되는 반응 속도가 가장 높게 나타난다. 그 결과 기체상 생성물 중 타르가 약 66 wt.%로 가장 많이 발생한다. 반면 이차 반응은 유동층에서보다 freeboard에서 더 많이 일어난다. 따라서 기포의 거동이나 입자의 움직임에 의한 영향은 일차 반응보다 상대적으로 적을 것으로 판단된다.
한국자원리싸이클링학회 2005년도 추계정기총회 및 제26회 학술발표대회 고분자리싸이클링기술 특별심포지엄
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pp.75-82
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2005
바이오매스 열분해는 에너지와 가치있는 화학물질의 원료를 얻을 수 있는 유망한 방법 중의 하나이다. 열분해 반응기의 최적운전조건을 결정하기 위하여 기포유동층 반응기에서 상수리나무와 낙엽송의 열분해를 수행하였다. 온도, Uo/Umf, L/D가 생성물의 수율과 조성에 미치는 영향을 관찰하기 위하여 상수리나무와 낙엽송 톱밥으로 유동층 급속열분해를 수행하였다. 반응온도, Uo/Umf, L/D, 원료주입량의 효과를 결정하였고, 최적조건은 다음과 같다 : $T\;=\;400^{\circ}C,\;U_o/U_{mf}\;=\;3.0,\;L/D\;=\;2.0$. 바이오오일의 최대 수율은 약 55%이었고, 주요 조성은 carbohydrate류, guaiacol류, furan류, phenol류, syringol류 화합물이었다. 생성가스는 CO, $CO_2$, 저분자 탄화수소이었고, 조성을 이용하여 측정한 가스수율은 계산치와 일치하였다.
하수슬러지 고형연료 및 우드펠렛의 전소 및 혼소 실험을 위해 내경 0.1 m, 높이가 1.2 m인 기포 유동층 반응기를 적용하였으며, 장치는 유동층 반응기, 연료 공급장치, 사이클론, 냉각기, 그리고 가스분석기로 구성되었다. 층 물질의 평균입자크기는 $460{\mu}m$이며, 최소 유동화 속도는 $0.21ms^{-1}$이다. 실험에 사용된 연료는 국내산 하수슬러지 고형연료 및 캐나다산 우드펠렛을 적용하였으며, 우드펠렛 기준 혼합율 20, 50, 80%로 고위발열량을 기준으로 산정하였다. 실험 고정변수는 당량비 1.65, 산화제 $100Lmin^{-1}$, 반응기 온도 $800^{\circ}C$, 유동화수 4로 설정하였다. TGA 분석 결과, 하수슬러지의 고형 연료의 연소성이 우드펠렛이 비해 상대적으로 좋지 않았다. 연소시 반응기 온도는 $800{\sim}900^{\circ}C$ 사이로 유지되었으며, 유동층 반응기에서 하수 슬러지 고형연료의 낮은 연소성으로 인해 CO가 상대적으로 높게 측정되었다. 뿐만 아니라 $NO_X$와 $SO_X$는 하수슬러지 고형연료 내의 질소함량으로 인해 우드펠렛에 비해 높게 측정되었으며, 혼소율이 증가될수록 CO, $NO_X$, 그리고 $SO_X$의 배출이 감소하였다. 혼소에 따른 회분의 거동 및 퇴적 경향에서 모든 조건에 대해 슬래깅/파일링의 가능성이 높은 것으로 분석되었다.
순환유동층 (Circulating Fluidized Bed : CFB) 은 기존의 기포유동층에 비하여 높은 유속에서 조업되는 반응기로, 고속의 기체와 크기가 작은 고체 입자간의 긴밀한 접촉을 통하여 비교적 대규모의 여러 가지 화학적, 물리적 작업을 수행하는 유동층기술의 한 분야이다. 순환유동층은 1940년부터 공업적으로 이용되기 시작하였으며 현재에는 가솔린의 제조, 석탄의 연소, 가스화 등에 널리 사용되고 있다.(중략)
현재 상용가능한 연소전 $CO_2$ 포집 기술은 습식 스크러빙 방식으로 고온의 합성가스를 상온 수준으로 온도를 낮춘 후 $CO_2$를 포집해야 하고 포집된 $CO_2$의 압력이 낮아 재압축하여 저장소로 보내야 함에 따라 큰 폭의 열효율 손실이 불가피하다. 고온 고압에서 이산화탄소를 포집할수 있는 고체 흡수제를 이용할 경우 이산화탄소 포집 치 저장 추가에 따른 시스템 효율 저하를 최소화할 수 있다. 고체 $CO_2$ 흡수제는 서로 연결된 두 개의 유동층 반응기를 순환하면서 흡수탑에서는 합성가스 중의 $CO_2$를 흡수하고 재생탑에서는 고온의 수증기와 접촉하여 흡수된 $CO_2$를 다시 배출함으로써 재생된다. 따라서 건식 재생 $CO_2$ 흡수제는 유동층 공정에 응용가능한 물성과 함께 높은 $CO_2$ 흡수능과 빠른 반응성이 요구된다. 본 연구에서는 유동층 공정에 적합한 물성을 가진 연소전 $CO_2$ 포집용 고체 흡수제를 분무건조법으로 제조하였으며, 모사 합성가스를 이용하여 열중량분석기와 기포유동층반응기를 이용하여 $200^{\circ}C$ 흡수, $400^{\circ}C$ 재생, 압력 20 bar 조건으로 반응성을 측정하였다. 개발된 고체 $CO_2$ 흡수제는 열중량분석기에서는 반응 후 10-13 wt%의 무게증가를 나타내었고 기포유동층반응기에서는 8-10 wt%의 $CO_2$ 흡수능을 보여주었다. 특히 수증기의 함량이 10% 이상에서 높은 흡수능을 나타내어 수증기가 반응에 크게 작용하고 있음을 알 수 있었다.
본 연구에서는 내경 0.3 m, 높이 2.4 m인 기-고 유동층 반응기 내에서 수직 방향의 내부 구조물과 shroud 노즐 분산판이 기포 흐름에 미치는 영향을 CPFD (Computational Particle-Fluid Dynamics)를 이용하여 모델링을 수행하였다. 층 물질로는 Metal-grade 실리콘 입자(MG-Si)가 사용되었으며 $d_p=149{\mu}m$, ${\rho}_p=2,325kg/m^3$, $U_{mf}=0.02m/s$이다. 전체 층물질의 양은 75 kg이며 정적층(static bed) 높이는 0.8 m이다. 수직 내부 구조물이 기포 상승속도에 미치는 영향을 파악하였다. 내부 구조물이 분산판으로부터 0.45 m 높이에 설치되었을 때 기포의 분쇄가 일어났다. 유동층의 압력강하 및 수직 고체체류량 분포는 내부 구조물의 영향을 크게 받지 않는 것으로 나타났다. 하지만 내부 구조물이 제트에 너무 가까운 경우 기포가 분쇄되지 않고 내부 구조물을 우회하여 상승하였으며 내부 구조물이 없는 경우나 0.45 m 높이에 설치된 경우에 비해 더 빠른 속도로 상승하였다.
하수 슬러지 고형연료 및 우드 펠렛의 연소 특성을 평가 하기 위하여 열중량 분석(TGA), 회 융점(AFT) 분석, 그리고 회분 성분 분석을 수행하였다. TGA 분석 결과, 하수 슬러지 고형연료의 연소성이 우드 펠렛에 비해 상대적으로 좋지 않았다. 또한 AFT 분석을 통해 하수 슬러지 고형연료의 슬래깅 가능성이 매우 높은 것을 확인하였다. 또한 연소성 평가를 위해 pilot-scale 기포 유동층 반응기를 적용하였으며, 장치는 예열기, 유동층 반응기, 연료 공급장치, 사이클론, 회분 포집 장치, 그리고 가스분석기로 구성되었다. 반응기는 직경 400 mm, 높이 4300 mm이며, 하수 슬러지는 $54.5{\sim}96.5kW_{th}$의 열량으로 실험을 수행하였고 우드 펠렛은 $96.1kW_{th}$ 실험을 수행하였다. 실험 결과, 하수 슬러지 고형연료 연소의 경우 평균적으로 우드 펠렛의 연소 보다 배기가스 중 $NO_x$는 10.1배, CO는 3.5배 높았다. 또한 사이클론에서 포집한 회분을 분석한 결과, 모든 실험 조건에서 연소 효율은 99% 이상이었고, 회분의 성분 분석을 통해 슬래깅/파울링 가능성이 높은 것을 확인하였다.
연소전 $CO_2$ 포집용 SEWGS 시스템의 SEWGS 반응기와 재생반응기 사이의 고체순환을 위해 SEWGS 반응기 - 하부루프실 - 재생반응기 - 상승관 - 사이클론 - 상부 루프실로 구성된 순환유동층 시스템을 사용하고 있다. 현재 시스템의 경우 수직형 하부 루프실을 사용하고 있으나 하부 루프실의 유동화 및 안정적인 고체순환을 위해 유량이 많이 필요하고 가끔씩 슬러그가 발생하였다. 본 연구에서는 새로운 하부 루프실 형태로 경사형 하부 루프실을 제안하였으며, 상온, 상압 조건에서 $CO_2$ 흡수제(P-78)를 층물질로 사용하여 기포유동층-기포유동층-고속유동층 형태의 순환유동층 실험장치를 이용하여 하부 루프실의 형태 변화에 따른 고체순환특성을 측정 및 비교하였다. 경사형 하부루프실의 경우가 수직형인 경우보다 적은 유량으로 안정적인 고체순환을 유지할 수 있었으며 두 반응기 사이의 고체층 높이 차이도 발생하지 않는 것으로 나타나 경사형 하부 루프실을 사용하는 것이 유리한 것으로 결론지을 수 있었다.
고체 입자들이 유체처럼 움직이는 유동층 공정은 에너지 전환 공정뿐만 아니라 범용 고분자 수지의 생산 공정에도 이용되고 있다. 범용 고분자 수지 중의 하나인 LLDPE(Linear low density polyethylene)도 기포 유동층 공정을 통해 전세계에서 생산되고 있다. 입자 크기에 비해 밀도가 낮은 LLDPE 입자들은 고분자 중합 반응을 위해 공급되는 수소에 의해서 유동화된다. 그러나 LLDPE 생산 공정은 기포유동층 공정임에도 불구하고 발생한 슬러그로 인하여 반응에 영향을 끼쳐 공정의 효율 저하를 불러올 수 있다. 이에 본 연구에서는 상용 고분자 반응기를 모사한 pilot 규모의 고분자 합성 반응기(0.38 m l.D., 4.4 m High)와 동일한 시뮬레이션 모델을 구축하여 LLDPE 입자의 유동화 상태를 고찰하였다. 특히 기체 유속(0.45-1.2 m/s), 고체 입자 밀도(900-1900 kg/㎥), 입자 구형도(0.5-1.0), 입자 크기(120-1230 ㎛)의 변화에 따른 슬러그 특성을 세밀하게 고찰하기 위하여 전산입자유체해석(Computational particle-fluid dynamics, CPFD)을 이용하였다. CPFD를 통해서 일부 실험자들만 고찰할 수 있었던 flat slug의 발생을 시각적으로 구현하였으며 밀도, 구형도, 크기 등의 고체의 물리적 특성을 변화시킴에 따라 슬러그 발생을 저감시킬 수 있음을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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