소수성 고분자 재료 표면의 친수화 처리 및 기능성 작용기 도입은 재료의 응용성을 상당히 확장할 수가 있기 때문에 중요성이 인지되고 있다. 본 연구에서는 기상 UV 그라프트 반응(vapor phase photografting)에 의해 서로 다른 이온성을 가지는 비닐계 단량체들을 PE 표면에 도입하여 표면 친수성을 향상시켰다. 이를 위해 acrylic acid(음이온성), acrylamide(중성), allylalcohol(중성), allylamine(양이온성) N,N-dimethyl aminopropyl acrylamide(양이온성) 등 서로 다른 기능성 작용기를 갖는 친수성 단량체들을 본 실험실에서 고안한 기상 UV 그라프트 반응장치를 이용하여 기체상태에서 PE 표면에 도입하였다. 이들 단량체들이 도입된 PE 표면을 물 접촉각 측정과 ATR-FTIR을 이용하여 분석한 결과, 각 기능성 단량체들이 효과적으로 PE 표면에 그라프트되어 표면의 친수성이 향상되었음을 확인할 수 있었다. 본 연구에 사용한 기상 UV 그라프트 반응은 고분자 표면에 다양한 작용기를 도입하여 표면을 개질할 수 있는 효과적인 방법으로 생각되어진다.
BA와 MMA 그리고 1$\sim$5 wt%/monomer의 다양한 관능성 단량체(AA, 2-HEMA, GMA, AAm)를 사용하여 수용성 아크릴계 점착제를 중합하였다. 점착박리강도를 향상시키기 위해 대기압 평판형 플라즈마 전처리 방식을 피착제에 사용하였다. 관능성 단량체 종류에 따라 AA>2-HEMA>GMA>AAm의 순으로 높은 점착박리강도를 나타내었다. 유지력은 관능성 단량체의 함량이 증가함에 따라 열적 성질이 증가하여 전체적으로 AA>AAm>GMA>2-HEMA순으로 우수한 유지력을 나타내었다. 피착면에 평판형 플라즈마 전처리 방식을 적용한 결과 AA 9.1%, 2-HEMA 9.4%, GMA 9.4%, AAm 1.8%의 후기점착박리강도 증가를 확인할 수 있었다. 결론적으로, 다양한 관능성 단량체와 플라즈마 표면 처리법을 사용하여 점착박리강도, 유지력과 같은 기계적 물성을 조절할 수 있었다.
지금까지 우리는 환상 단량체(cyclic monomer)를 이용한 macromonomer의 다양한 합성 방법론에 대해 고찰해 왔다. 리빙 개환 중합(iving ring-opening polymerization)이 좁은 분자량 분포 및 예견할 수 있는 well-defined 구조를 갖는 macromonomer들을 합성할 수 있는 최상의 방법임은 주지의 사실이다. 또한 이렇게 합성된 macromonomer들을 이용한 graft 공중합체의 합성은 이미 언급한 바와 같이 다방면에 사용되고 있다. 다음으로 중요한 점은 많은 과학자들이 과학적 용어(scientific term)의 사용에 있어서 사용자들에게 많은 혼돈을 주고 있다는 사실이다. 예를들면 macromonomer는 Macromer$^{(R)}$ 혹은 macromolecular monomer등과 같은 의미이지만 어느 한가지로 통일되지 못하고 사용되고 있는 실정이다. 덧붙이자면 macromonomer는 기능화된 고분자(functionalized polymer) 혹은 넓은 의미의 'telechelic polymer'의 범주에 속한다. 본래 telechelic polymer란 분자 말단에 두개의 반응성기를 갖는 고분자나 oligomer를 일컫는 말로서 기능성 고분자(functionalized polymer)의 범주에 속한다. 이러한 사실들을 고려해 볼때 macromonomer는 중합이 일어날 수 있는 반응성 기를 가진 기능성 고분자 혹은 telechelic 고분자이다. 또한 많은 사람들이 macroinitiator와의 상이점을 구별치 못하는 경우가 있다. 물론 macroinitiator는 보통 block 공중합체를 제조하는데 이용되고 있는 반면 macromonomer는 graft 공중합체 합성에 사용되는 고분자 또는 oligomer이다.
N-CBZ-L-phenylalanine를 주형분자로 하고 MAA와 4-VPY를 기능성 단량체로 하여 분자각인 고분자를 합성하였다. N-CBZ-L-phenylalanine와 MAA, 4-VPY는 수소결합의 영향을 많이 받고 있으며 이온결합과 소수성결합도 작용하고 있다. 혼합성분을 기능성 단량체로 사용함으로 하여 단량체의 성분들 사이에서 상호작용 효과를 나타냈다. 실험결과에 의하면 혼합 성분인 MAA와 4-VPY를 기능성 단량체로 한 분자각인 고분자에서의 체류인자가 단일성분인 MAA를 사용한 고분자에서의 체류인자보다 컸고 컬럼 효율은 낮았지만 분리도는 높았다. 산성인 MAA와 염기성인 4-VPY를 함께 사용함으로써 거울상 이성질체인 N-CBZ-L-phenylalanine과 N-CBZ-D- phenylalanine의 분리도를 증가시킬 수 있었다. 혼합된 성분의 기능성 단량체로하여 제조된 분자각인 고분자를 키랄 물질의 분리를 비롯한 천연물질의 분리에 더 광범위하게 사용될 수 있을 것이다.
Poly(lactic acid)계 고분자의 기능화를 목적으로 곁사슬에 아미노기를 도입한 지방족 폴리에스테르를 합성하 고자 하며, N-$\varepsilon$-benzyloxy-carbonyl-L-lysine을 출발물질로 한 디에스테르 단량체 3-[(benzyloxycarbonylamino) butyl]-1,4-dioxane-2,5-dione(BABD)를 합성하였다. BABD와 L-lactide와의 공중합의 결과, PLLA 사슬에 BABD단위가 도입된 것이 확인되었으며 공중합체의 조성은 단량체의 첨가량에 따라 제어가 가능함을 알 수 있었다. 얻어진 폴리머는 $M_n$=3300 정도로 낮은 중합도를 나타내었으나 단량체의 정제 및 중합시 간의 검토에 의해 고분자량체의 생성이 가능함을 확인하였다. 곁사슬에 아미노기를 도입함에 의해 얻어진 폴리머는 친수성의 향상, 아미노기에 대한 화학수식 등에 의해 기능성의 부여가 기대된다.
본 연구의 목적은 기능성 단량체인 glycidyl methacrylate(GMA)와 전자선을 이용하여 비혼화성 poly (lactic acid) (PLA)/polycaprolactone (PCL) 블렌드의 상용성을 높이고자 하는 것이다. GMA를 포함하는 PLA/PCL 블렌드에 10, 50, 100 kGy의 전자선을 조사하여 시료를 제조한 후 모폴로지 및 유변학적 물성을 조사하였다. 50과 100 kGy로 조사된 블렌드는 크게 변화된 계면 형상을 보였고, 복합점도와 저장탄성률 또한 전자선을 조사하지 않은 블렌드에 비해 크게 증가하였다. 특히 100 kGy로 조사된 PLA/PCL(9/1) 블렌드의 복합점도는 순수 PLA보다 약 100배 가까운 증가를 보였다. 기능성 단량체 첨가와 적절한 전자선 조사로 비혼화성 PLA/PCL 블렌드의 상용성을 증가시킬 수 있었다.
폴리올레핀은 뛰어난 물성과 낮은 가격으로 인하여 가장 큰 시장을 가진 범용 고분자이다. 그러나, 폴리올레핀은 대표적인 비극성 고분자로, 다른 물질과의 상호 작용이 중요한 상용화제, 개질제, 접착제 등의 용도로는 그 사용이 제한될 수 밖에 없다. 따라서, 보다 극성을 가진 고분자 사슬을 폴리올레핀에 블록 또는 그라프트 공중합체의 형태로도입함으로써 기능성 폴리올레핀 하이브리드를 제조하려는 노력이 계속되어 왔다. 특히, 잘 제어된 구조와 조성을 가진 공중합체를 제조하기 위하여 리빙라디칼 중합법이 사용될 수 있으며, 그 중 조절라디칼 중합법은 중합을 잘 제어할 수 있다는 장점 이외에 다양한 단량체종과 중합 공정에 적용될 수 있다는 점에서 많은 주목을 받고 있다. 이에 따라, 본 리뷰 논문에서는 조절라디칼 중합법을 이용한 폴리올레핀 기반 블록 또는 그라프트 공중합체의 제조에 대하여 정리해 보았다. 폴리이소부틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 비극성 범용고분자들과 폴리아크릴레이트, 폴리메타아크릴레이트, 폴리스티렌 등의 극성 고분자들과의 하이브리드를 통한 기능성 폴리올레핀의 제조에 대하여 정리하였다.
분자 날인 기술은 표적 분자에 대해 높은 선택도를 갖는 합성 재료를 제조하기 위한 효과적인 방법이다. 본 연구에서는 주형 분자로 테오필린(theophylline)을, 가교제로 폴리에스터-아크릴레이트 수지를 사용하여 UV 중합을 통해 분자 날인 고분자(MIP)를 합성하였다. 기능성 단량체 종류가 MIP의 성능에 미치는 영향을 알아보기 위해, 메타크릴산(mathacrylic acid), 아크릴산(acrylic acid), 그리고 아크릴 아미드(acrylic amide)를 기능성 단량체로 각각 사용하여 MIP를 합성하였다. MIP는 비날인 고분자(NIP)보다 테오필린에 대해 훨씬 더 높은 재결합 능력을 보였다. 메타크릴산을 사용하여 합성한 MIP는 가장 높은 재결합 능력을 보였다. MIP의 선택도는 테오필린과 분자구조가 유사한 카페인(caffeine) 용액을 사용하여 조사하였다. 클로로포름보다 극성인 증류수를 용매로 사용하였을 경우 MIP의 테오필린 재결합 성능은 감소하였다.
본 연구에서는 폴리락틱산(PLA)의 용융강도를 향상시키기 위하여 몬모릴로나이트(MMT), 기능성 단량체인 글리시딜 메타크릴레이트(GMA)와 반응개시제를 함유한 PLA를 이축압출기로 개질한 후 열적 특성과 및 유변학적 특성을 조사하였으며, X선 회절장치(XRD) 및 투과전자현미경(TEM) 사진을 이용하여 MMT의 분산도를 측정하였다. 이 나노복합체의 $T_g$는 GMA 함량이 증가하면 감소하는 경향을 보였으나, MMT의 양에는 크게 영향을 받지 않았다. 또한 표면분석에 의해 MMT의 양이 증가할수록 박리형(exfoliation) 보다는 삽입형(intercalation)에 가까운 나노복합체가 형성된 것을 확인하였다. 복합점도 및 저장탄성률은 MMT의 첨가에 의해 크게 증가되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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