최근 개발된 니켈 초합금 금속폼은 기존의 매연저감장치 신소재로 여겨지고 있다. 금속폼은 세가지 두드러진 특징을 갖고 있다. 첫째, 금속폼은 큰 기공의 다공성 매질로써 매연을 포집하여 축적할 수 있는 용량이 기존 필터에 비해 상대적으로 크며 그로인하여 재생 시 연소 안전성이 두드러진다. 둘째, 복잡하고 굴곡있는 기공 구조와 큰 비표면적은 물질전달 특성을 향상시켜 촉매 적용 시 촉매의 전환성능을 향상시키고 그로 인하여 귀금속 촉매량을 줄일 수 있는 장점이 있다. 셋째, 금속폼은 다양한 기공크기를 가지며, 다양한 조합의 금속폼을 개발할 수 있어 요구 성능에 따른 최적의 필터 설계를 가능케 한다. 이번연구에서는, 금속폼의 필터 성능을 다양한 실험을 통하여 측정 평가하며, 이런 이해를 기반으로 필터로 제작하여 엔진실험벤치에서 그 성능을 검증하였다. 필터의 성능은 수트 포집효율과 그에 따른 필터의 압력강하와 촉매 활성 능력으로 평가되었다. 이러한 실험과 병행하여 금속폼에서의 수트 포집과정을 모델링하고 이를 상용 프로그램인 CFD-ACE+에 추가하여 설계전용 프로그램을 개발하였으며, 엔진실험결과와 비교 검증하였다. 본 논문에서는 금속폼의 높은 매연축적용량과 향상된 물질전달 특성이 어떻게 필터의 귀금속 촉매와 체적을 줄일 수 있는지 제시하고 있다.
석유화학산업에서 발생된 폐촉매에는 귀금속계 금속이나 회유금속들이 잔조해 있는데, 이들 유가금속을 회수하는 것은 환경보존과 자원재활용 측면에서 매우 중요하다. 본 연구에서는 백금계 폐촉매로부터 귀금속을 회수하는 연구를 수행하였다. 폐촉매 시료로는 Naphtha로부터 에틸렌을 제조시에 사용했던 알루미나담체 0.3% Pd 폐촉매와, 원유 정제 후 벤젠, 톨루엔, 크실렌 등을 제조시에 사용한 알루미나담체 0.3% Pt/Re 폐촉매를 사용하였다. 시료들은 배소과정을 거쳐서 탄수와 황 등 원유로부터 유입된 가연성 물질들을 제거하고, 분쇄한 다음 6N 염산 및 왕수로 침출하였다. Pd는 Fe분말을 사용한 석출법에 의하여 침출액 중에서 금속 Pd로 회수하였다. Pt/Re 폐촉매 경우에는 염산 및 왕수로 침출 후 Fe 분말을 사용하여 Pt를 먼저 회수한 다음, 여액에 황화나트륨을 첨가하여 Re 황화물로 침전시켜서 Re을 회수하였다. 본 연구에서는 폐촉매 침출시 6N 염산을 침출액으로 사용하여 왕수를 사용한 것과 비슷한 정도의 침출효과를 얻을 수 있었는데, 이것은 침출시 소요비용을 줄이고 폐산처리시에 왕수보다 쉽게 처리할 수 있다는 점에서 공점상 효과적이다.
다양한 귀금속 촉매를 이용한 hydrocarbon selective catalytic reduction 반응특성을 조사하였다. 가장 우수한 활성금속은 Pt, 지지체는 활성금속과 지지체간 강한 상호작용에 의하여 $CeO_2$, $TiO_2$였으며, NOx 전환율은 약 55%를 나타내었다. 활성금속으로서 Pd, Rh, Ag 촉매들은 20% 미만의 전환율을 보였으며, 지지체로서 $SiO_2$, $ZrO_2$ 또한 다른 지지체들보다 저조한 활성을 나타내었다. 조업조건에 따른 촉매의 성능을 조사하기 위하여 환원제의 종류, 양, 산소농도, 공간속도에 따른 실험을 수행하였다. 환원제로서 메탄이 프로판보다 우수함을 확인하였고, 메탄/질소 산화물 비가 증가할수록 성능이 우수하였으며, 산소농도가 증가할수록, 그리고 공간속도가 감소할수록 촉매의 성능은 증가함을 확인할 수 있었다.
고분자 전해질 연료전지의 연료에 포함된 일산화탄소의 선택적 산화를 위하여, 귀금속 촉매를 대체하기 위한 CuO-$CeO_2$ 복합 산화물 촉매를 졸-겔법과 공침법으로 제조하였다. 졸-겔법으로 촉매 제조 시 Cu/Ce의 비와 가수분해 비를 변화시켰다. 제조한 촉매의 활성은 귀금속 촉매($Pt/{\gamma}-Al_2O_3$)와 비교하였다. Cu/Ce의 비를 변화시키면서 제조한 촉매 중 Cu/Ce의 비가 4:16인 촉매가 가장 높은 CO 전환율(90%)과 선택도(60%)를 나타내었다. 촉매의 제조에서 가수분해 비가 증가할수록 촉매 표면적이 증가하였고, 아울러 촉매 활성 또한 증가하였다. 공침법으로 제조한 촉매와 1wt% $Pt/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매의 가장 높은 CO 전환율은 각각 82% 및 81%인 반면, 졸-겔법으로 제조한 촉매의 경우는 90%가 얻어졌다. 이는 졸-겔법으로 제조한 촉매가 공침법으로 제조한 촉매나 귀금속 촉매보다 더 높은 촉매활성을 보임을 의미한다. CO-TPD 실험을 통하여, 낮은 온도($140^{\circ}C$)에서 CO를 탈착하는 촉매가 본 반응에서 더 높은 촉매활성을 보임을 알 수 있었다.
삼중수소수와 수소간의 수소동위원소 교환반응을 수행하였다. 촉매로는 백금/SDB고분자촉매, 백금/활성탄촉매 및 니켈/SiO$_2$-A1$_2$O$_3$촉매를 사용하였다. 촉매층의 높이 및 수소유속이 촉매반응효율에 미치는 영향을 관찰하였다. 수소동위원소 교환반응에는 고분자촉매가 가장 높은 효율을 갖는 것이 확인되었다.
Direct Borohydride Fuel Cell은 알칼리 붕소 수소화물의 수용액을 이용하는 연료전지로 연료의 직접 산화반응을 통해 기존의 DMFC(직접 메탄을 연료전지)보다 높은 전류밀도와 OUV(Open Circuit Voltage)를 나타낸다. 또한 액체 연료를 사용하므로 장치 구성이 간단하며, 사용하는 연료가 반응성이 높은 알칼리 붕소 수소화물로 이루어져 있기 때문에 탄화수소 계열의 액체 연료와 달리 전기화학 반응이 비귀금속 전극에서도 쉽게 이루어질 수 있다는 장점을 가지고 있다 하지만 강알칼리 조건에서 전기화학 반응이 진행되므로 이에 적합한 재료로 장치를 구성해야 하며, 액체 상태의 연료가 전해질을 투과하는 현상인 크로스오버 문제를 해결해야 하고, 생성물인 $BO_2$-가 침적되어 전지효율을 떨어뜨리는 것을 방지해야 하는 문제점이 있다. 또한 알칼리 붕소 수소화물이 물과 반응하여 수소를 발생시키는 hydrolysis 반응을 억제하여야 하고 직접 산화반응만이 진행될 수 있도록 전지를 구성해야 연료효율을 높일 수 있다. 따라서 본 연구에서는 수소 생성반응일 hydrolysis 반응은 억제하고 연료의 직접 산화반응만을 진행시키기 위한 전극촉매에 대하여 연구하였다. 일반적인 저온형 연료전지의 전극촉매로 사용하는 Pt등의 귀금속 촉매와, 귀금속 촉매를 대체할 수 있는 Ni등의 비귀금속 촉매를 그 연구 대상으로 하였으며, 평가 방법으로는 unit cell station을 이용한 단위전지 성능측정 실험과 Potentiostat/Galvanostat을 이용한 half cell 실험을 병행하여 수행하였다.
1. 서론. 2. 가솔린 자동차. 3. 디젤 자동차. 4. 메탄올 엔진. 5. 결어 자동차 보유대수가 급격히 증가하고 대도시에서의 평균속도가 매년 떨어지며 가솔린의 유황 및 납 함량이 매우 높은 우리의 실정에서는 기존의 삼원촉배에서 귀금속사용량을 줄이고 급격한 가속이나 비정상적인 운전에 의하여 삼원촉매의 용융 및 파괴가 일어나지 않도록 내열성, 내충격성 및 소결성이 우수한 삼원촉매를 개발하며 연료속에 포함된 높은 농도의 피독물질에 의하여 삼원촉매의 성능이 떨어지지 않도록 하는 삼원촉매에 대한 연구가 필요하다. 또한 삼원촉매를 테스트하는 우리의 실정에 맞는 driving cycle의 확립과 이를 시뮬레이션 할 수 있는 모델의 개발도 시도되어야 한다.
Journal of Advanced Marine Engineering and Technology
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제23권3호
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pp.389-397
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1999
Recently the use of Pd catalyst have been continued to expand because of cost avaliabilityand performance advantages. Especially the Pd+Rh catalyst instead of the Pt+Rh catalyst had been used for most of three way catalysts because of the more stringent emission standards and its higher temperature effectiveness. The main purpose of this study is to investigate the design parameter impacts on the Pd+Rh cat-alyst for the automotive exhaust catalysts application. This study was investigated on the catalyst efficiency for the volume and the precious metal loading of the Pd+Rh ceramic monolithic cata-lyst. And experiments concerning the effects of volume and precious metal loading on Pd+Rh three way catalysts were conducted to examined the catalyst light-off temperature and conver-sion efficiency on higher volume demonstrated almost similar performance. But their effects on higher precious metal loading demonstrated considerably better performance.
본 연구에서는 산성을 갖는 Fe-ZSM5를 담체로 활용하여 Pd, Pt 등 귀금속을 담지한 후, 제조 촉매의 암모니아의 선택적 산화반응 활성을 평가하였다. 이들 중 Pt/Fe-ZSM5가 Pd/Fe-ZSM5 보다 높은 활성을 나타냈다. 또한 Pt/Fe-ZSM5 촉매에서 ZSM5 구조체 내 Fe의 이온교환량을 달리한 촉매의 실험을 수행하여, 암모니아의 선택적 산화반응에 가장 우수한 활성을 보이는 최적 조성비를 탐색하였다. 그 결과, Fe의 이온교환량이 적을수록 반응 활성이 증가하는 경향을 보였고, 저온 영역인 $250^{\circ}C$에서 100%의 암모니아 전환율을 나타냈다. 이와 같이 암모니아의 선택적 산화반응에 효과적인 Fe-ZSM5 담체에 대하여, ICP-AES, BET, XRD, $NH_3$-TPD 등과 같은 특성 분석을 수행하여 제조 촉매의 구조와 물성이 반응활성에 미치는 영향을 검토해보았다.
백금족 원소인 Rhodium 과 Palladium 담지 SDBC 고분자촉매를 제조하여 삼중수소 분리반응 특성을 실험하였다. 수중에서도 고활성을 유지하는 소수성촉매 제조를 위하여 고수율의 벌크중합법에 의한 SDBC 고분자담체를 합성하였다. 삼중수소 분리반응실험은 수소유속과 반응온도를 촉매물질에 따라 변화 시켜서 반응효율을 측정함으로써 수행하였다. 실험결과 Rhodium-SDBC 와 Palladium-SDBC 공히 삼중수소 분리반응에 활성이 있는 것으로 나타났으며, 특히 Rhodium은 유망한 백금대체 촉매물질로 개발될 수 있음이 밝혀졌다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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