단일 양자점의 특성 분석 및 이를 활용한 단광자 광원 등으로의 응용에 있어서 표면밀도 및 크기 등이 의도대로 조절된 양자점 성장이 필수적이며, 이와 관련하여 근적외선 파장 영역에서 발광 성분을 갖는 InGaAs/GaAs 양자점 시료를 MEE (Migration Enhanced Epitaxy) 기법으로 성장하였다. 이 때, 30 초 120 초 사이의 migration enhancing time 변화에 의하여 약 $350\;QDs/{\mu}m^2$에서 $3\;QDs/{\mu}m^2$ 사이의 범위로 양자점 표면 밀도가 조절되었으며 양자점의 크기도 변화하는 것을 확인하였다. 별도로 capping layer를 성장하지 않은 양자점 층에 대한 AFM 측정을 통하여 양자점의 크기를 예측하였으나, 실제 시료의 양자점 크기는 capping layer 성장시의 온도 및 압력에 따른 영향이나 물질 조성의 불균일성 등으로 인해 달라질 수 있으므로 비파괴 검사방법인 광발광 측정으로써 실제 양자점의 특성을 검증할 필요성이 존재한다. 먼저 양자점의 크기가 커짐에 따라 기저상태의 에너지 밴드갭 크기가 감소하는 경향이 있음을 확인하였다. 이는 양자점이 클수록 양자구속 효과가 작아지는 일반적인 경향과 일치한다. 또한, 양자점의 크기 차이에 따른 기저상태 및 고차 여기 상태의 에너지 밴드갭 차이의 변화 경향을 분석하였다. 일반적으로 양자점의 크기가 줄어들면 양자구속효과 또한 빠르게 증가하다가 결국에는 에너지 장벽(barrier)의 에너지 준위에서 포화상태에 도달하게 된다. 이러한 양자점 크기에 따른 양자구속효과 크기의 변화는 고차 여기 상태일수록 더욱 빠르며, 결국에는 양자 구속효과가 없어지는 상태(unbound exciton)에 이르기도 한다. 따라서 기저상태의 에너지 밴드갭은 양자점이 커짐에 따라 단조감소 경향을 보이나, 변화율의 차이 때문에 기저상태와 1차 여기상태의 에너지 차이인 level spacing 값은 단조감소 경향이 아닌 종 모양의 경향성을 보이며 측정 결과 또한 이와 일치하였다. 이와 같이 migration enhancing time의 조절로 광자와 상호작용하는 실질적인 양자점의 크기가 의도대로 조절되었음을 비파괴 광측정법으로 확인하였다.
CdS는 2.42 eV의 밴드 갭을 가지는 직접 천이형 반도체로서 CdTe계와 CGIS계 태양전지의 접합 partner로 많이 이용되어 왔다. 태양전지의 광투과층으로 사용되는 CdS 박막의 필요한 물성으로는 높은 광투과도와 얇은 두께이다. 광투과층으로 사용되는 CdS 막의 광투과도가 높아야 많은 양의 빛이 손실 없이 투과하여 광흡수층인 CIGS에 도달할 수 있다. 특히, CdS막의 두께가 얇으면 밴드 갭 이상의 에너지를 가지는 파장의 빛도 투과시킬 수 있어 태양전지의 효율의 증가을 얻을 수가 있다. 그러나 CdS 막의 두께가 얇을 경우, pinhole이 생성되는 등 막의 균질성이 문제가 되기 때문에 얇으면서도 pinhole이 없는 CdS 박막을 만들기 위한 연구가 진행되고 있다. 본 연구에서는 높은 변환 효율을 갖는 CIGS 박막 태양전지 제작에 적합한 chemical bath depostion(츙)법을 이용하여 CdS 박막을 제조하였다. 또한 반응온도, Cd 및 S source 비, 반응용액의 pH와 같은 증착 조건에 따른 박막의 구조적, 광학적 특성을 조사하였다.
InSb는 높은 전자이동도와 낮은 밴드갭을 가지고 있어 저전력 고효율의 고주파소자 및 비선형 광소자에 적합한 물질이다. 특히 InSb 기반 소자들은 전자-포논효과의 영향을 덜 받는 저온에서 고감도 소자로도 사용되고 있는데, 소자의 최적합 설계와 제작시의 실시간 성장제어를 위해서는 넓은 온도범위에서의 InSb의 광물성이 필요하다. 분광타원편광분석법(ellipsometry)은 물질의 광특성인 유전율 함수를 정확하게 측정 할 수 있은 기술로써, InSb 에 대한 유전율 함수는 많은 연구를 통해 잘 알려져 있다. 그러나, 온도변화에 대한 연구로는 100-700 K, 1.2-5.6 eV의 제한된 온도와 분광영역에서만 이루어졌다. 본 연구에서는 보다 확장된 온도범위(25-686 K), 광역 에너지 범위 (0.74-6.5 eV)에서 분광타원편광분석 연구를 수행하였다. 그 결과 저온에서의 전자-포논 효과의 감소로 인한 청색천이와 보다 명확한 전자전이점들의 값을 얻었다. 특히, 100 K 까지의 이전 연구에서는 구분할 수 없었던 $E_2'$ 전이점을 본 연구의 25 K 의 유전율 함수에서 명확히 구분할 수 있었고, 고에너지 영역의 $E_1'+{\Delta}_1+{\Delta}_1'$ 전이점의 온도의존성을 처음으로 연구하였다. 본 연구의 결과는 InSb 를 기반으로 한 광전자 소자의 개발 및 적용분야와 밴드갭 엔지니어링 분야에 많은 도움이 될 것으로 예상한다.
나노선은 대표적인 일차원 나노구조로 높은 부피-표면적 비율과, 조절 가능한 밴드갭 에너지, 뛰어난 광학적/전기적 특성으로 인해 다양한 잠재적 응용처를 가지며, 많이 연구되고 있다. 특히 ZnO 나노선은 대표적인 광촉매로, 높은 감광성과 높은 부피-표면적 비율 등의 특징을 가지지만, 상대적으로 넓은 밴드갭 에너지 때문에 가시광선 영역을 사용하지 못하는 단점이 있다. 본 연구에서는 CuS 나노입자/ZnO 나노선 이종구조를 간단한 두 가지의 방법으로 합성하였다. ZnO 나노선은 간단한 수열합성 방법으로 합성하였고, 그 위에 CuS 나노입자를 successive ionic layer adsorption and reaction (SILAR) 방법으로 증착하였다. 합성된 나노 구조는 기존의 ZnO 구조와는 달리 가시광 영역에서도 향상된 광촉매 특성을 보였으며, 이는 ZnO와 CuS사이의 interfacial charge transfer (IFCT)에서 기인한 것이다. SEM, TEM, XRD를 통해 CuS/ZnO 이종구조의 형태와 결정구조, 구성성분을 분석할 수 있었고, Acid Orange 7의 광분해 실험을 통해 향상된 광촉매 특성을 확인 할 수 있었다.
비정질 실리콘 (a-Si)의 수소화를 통해 활성화 수소가 비정질 실리콘내의 댕글링본드 (dangling bond) 와 결합 하므로 에너지밴드의 국재준위(localized state)를 감소시켜 불순물 도핑이 가능하게 되므로 a-Si 이 전자소자로서 이용 가능하게 되었다. 이에 착안하여 본 연구에서는 경사($0^{\circ}$, $45^{\circ}$, $80^{\circ}$) 증착을 통해 비정질 칼코게나이드($a-As_{40}Ge_{10}Se_{15}S_{35}$) 박막을 제작하고 그 박막을 수소화처리 (15~20atm at $150\sim190^{\circ}C$)하여 처리 전 후의 surface morphology 변화 및 광학적 특성 변화를 고찰하였다. $a-As_{40}Ge_{10}Se_{15}S_{35}$ 박막의 SEM 측정을 통해 $40^{\circ}$와 $80^{\circ}$ 경사 증착된 $a-As_{40}Ge_{10}Se_{15}S_{35}$ 박막에서 각각 18.8nm 와 160nm의 transition layer와 박막의 기둥(columnar)구조가 형성됨을 관찰하였다. 특히, $80^{\circ}$ 증착박막의 경우 수소처리전 columnar구조는 약 $65\sim70^{\circ}$의 기둥 각을 가지고 형성되었고 수소화 처리를 통해 기둥구조가 붕괴 되었다. $70^{\circ}$ 경사 증착된 $a-As_{40}Ge_{10}Se_{15}S_{35}$ 박막은 $0^{\circ}$에 따른 박막 보다 흡수단 부근에서 약 20%의 투과도 증가와 광 에너지 갭 ($E_{op}$)의 증가를 관찰 할 수 있었다. $80^{\circ}$경사 증착된 수소처리 박막에서 흡수단 부근의 투과도가 약 10%증가 되었고, 광 에너지 갭은 약 0.07eV 증가 하였고, PL intensity는 흡수단 부근에서 증가한 것을 확인 할 수 있었다. 이러한 변화들은 경사 증착된 $a-As_{40}Ge_{10}Se_{15}S_{35}$ 박막 내의 상대적으로 원자 밀도가 큰 기둥(columnar)구조가 생성되고, 이 원자 밀도가 높은 기둥구조의 댕글링본드와 주입된 수소가 흡착하여 에너지대의 국재준위를 감소시키기 때문으로 판단된다.
태양 에너지는 미래 에너지원으로 각광받고 있는 중요한 에너지원이다. 다양한 태양전지 중 CuInS2(CIS) 박막형 태양전지는 높은 광흡수율과 조절가능한 밴드갭에너지를 가지고 있으며, 높은 장기 안정성과 광변환효율 등으로 많은 관심을 받고 있다. 최근 20.3%에 달하는 높은 광변환효율이 보고된 바 있으나, 이는 고진공 장비를 요구함으로 인해 초기 투자비용이 늘어남과 동시에 대량생산 측면에서 한계점이 지적되고 있다. 본 연구는 CIS계 태양전지를 보다 저온, 상압에서 제조하기 위해 Cu, In, S 전구체를 용매에 녹여 전구체 용액을 제조하였다. 이를 스핀코팅을 이용하여 CdS 버퍼층이 증착된 ZnO 나노구조에 코팅 후, 건조 및 열처리하여 광흡수층 박막을 증착하는 방법을 개발하였다. 본 연구에서는 superstrate 형태의 태양전지 구조를 이용하기 위하여window 층으로 쓰이는 ZnO 박막을 수열합성법을 통해 나노구조화하였다. 이를 통해 CIS 흡수층과의 접촉면적 증가에 따른 빛 흡수효율 증가 및 전하 이동 효과를 증가시킬 수 있었다. 각각의 나노구조의 SEM, XRD, UV-transmittance 분석을 통하여 살펴 보았으며, 결과적으로 상온, 상압에서 증착이 가능한 용액 공정을 통해 superstrate방식의 CIS 태양전지를 만들 수 있었다. 소면적 태양전지 제작을 통해 박막 구조에 비해 향상된 광변환 효율을 얻었다.
급속한 산업의 발달은 심각한 환경오염 및 에너지 문제를 가져왔다. 이를 해결하기 위하여 무한한 에너지원인 태양에너지를 원천으로 하는 친환경 정화소재로서의 광촉매(photocatalyst)를 통하여 인류의 에너지를 확보하는 것에 대한 관심이 급격하게 증가하고 있는 추세이다. 현재 광촉매로 가장 많이 사용되는 $TiO_2$의 경우 뛰어난 광활성에도 불구하고, 상대적으로 넓은 밴드갭(band gap) 으로 인한 가시광 응답성의 부재로 이를 해결하기 위한 많은 연구가 진행되고 있다. 따라서 본 연구에서는 PIII&D (plasma immersion ion implantation & deposition) 장비를 통하여 -60 kV의 펄스 고전압을 인가해 $TiO_2$에 좁은 band gap을 갖는 반도체를 이온주입하여 가시광 응답성을 갖는 양자점 감응(Quantum dot sensitized)형 광촉매를 제작하였다. 이온주입 후 시료의 chemical state와 crystallinity를 확인하기 위하여 X-ray photoelectron spectroscopy와 X-ray diffraction measurement를 이용하여 분석을 수행하였으며, 이러한 공정을 통해 제작된 양자점 감응형 광촉매의 가시광 응답성을 확인하기 위하여 UV/Vis 스펙트럼을 측정하였다. 또한 광촉매의 효율을 확인하기 위해 물 분해 장치(water splitting device) 를 제작하여 수소와 산소를 생성하였다.
CdTe계와 CGIS계 태양전지의 광투과층으로 CdS 박막이 많이 사용된다. Cds 박막의 필요한 물성으로는 높은 광투과도와 얇은 두께이다. 광투과층으로 사용되는 CdS 막의 광투과도가 높아야 많은 양의 빛이 손실 없이 투과하여 광흡수층인 CIGS에 도달할 수 있다. 특히, CdS막의 두께가 얇으면 밴드 갭 이상의 에너지를 가지는 파장의 빛도 투과시킬 수 있어 태양전지의 효율의 증가을 얻을 수가 있다. 그러나 CdS 막의 두께가 얇을 경우, pinhole이 생성되는 등 막의 균질성이 문제가 된다. 본 연구에서는 높은 변환 효율을 갖는 CIGS 박막 태양전지 제작에 적합한 chemical bath depostion(츙)법을 이용하여 CdS 박막을 제조하였다. 또한 반응시간, Cd 및 S source 비와 같은 증착 조건에 따른 박막의 특성을 조사하였다.
기존의 태양전지 기술은 기술 장벽이 매우 낮고 대량 생산을 통한 단가 절감하는 구조를 가지고 있어 대규모 자본을 가진 후발 기업에게 잠식되기 쉽다. 그러나, III-V족 화합물 반도체를 이용한 집광형 고효율 태양전지는 기술 장벽이 매우 높은 기술 집약 산업이므로 독자적인 기술을 확보하게 되면 독점적인 시장을 확보 할 수 있어 미래 고부가 가치 산업으로 적합하다. 특히 III-V족 화합물 반도체 태양전지는 III족 원소(In, Ga, Al)와 V족 원소(As, P)의 조합으로 0.3 eV~2.5 eV까지 밴드갭을 가지는 다양한 박막 제조가 가능하여 다양한 흡수 대역을 가지는 태양전지 제조가 가능하기 때문에 다중 접합 태양전지 제작이 가능하다. 또한 III-V 화합물 반도체는 고온 특성이 우수하여 온도 안정성 및 신뢰성이 우수하고, 또한 집광 시 효율이 상승하는 특성이 있어 고배율 집광형 태양광 발전 시스템에 가장 적합하다. Si 태양전지의 경우 100배 이하의 집광에서 사용하나, III-V 화합물 반도체 태양전지의 경우 500~1000배 정도의 고집광이 가능하다. 이러한 특성으로 III-V 화합물 반도체 태양전지 모듈 가격을 낮출 수 있고, 따라서 Si 태양전지 시스템과 비교하여 발전 단가 면에서 경쟁력을 확보할 수 있다. III-V 화합물 반도체는 다양한 밴드갭 에너지를 가지는 박막 제조가 용이하고, 직접천이(direct bandgap) 구조를 가지고 있어 실리콘에 비해 광 흡수율이 높다. 또한 터널정션(tunnel junction)을 이용하면 광학적 손실과 전기적 소실을 최소화 하면서 다양한 밴드갭을 가지는 태양전지를 직렬 연결이 가능하여 한 번의 박막 증착 공정으로 넓은 흡수대역을 가지며 효율이 높은 다중접합 태양전지 제작이 가능하다. 이에 걸맞게 본연구에서는 화학기상증착장치(MOCVD)를 이용하여 InAsP 나노선을 코어 쉘 구조로 성장하여 태양전지를 제작하였다. P-type Dopant로는 Disilane (Si2H6)을 전구체로 사용하였다. 또한 Benzocyclobutene (BCB) 폴리머를 이용하여 Dielectric을 형성하였고 Sputtering 방법으로 증착한 ZnO을 투명 전극으로 사용하여 나노선 끝부분과 실리콘 기판에 메탈 전극을 형성하였다. 이를 통해 제작한 태양전지는 솔라시뮬레이터로 측정했을때 최고 7%에 달하는 변환효율을 나타내었다.
박막 실리콘 태양 전지는 저가격화 및 대량생산, 대면적화에 유리하다는 장점을 가지고 있다. 단점으로 지적되는 낮은 효율을 극복하기 위해 광흡수층의 밴드갭이 서로 다른 두 개 이상의 박막을 적층하여, 넓은 파장 대역의 빛을 효과적으로 흡수함으로써 광변환 효율을 올리기 위한 많은 연구가 이루어지고 있다. 서로 다른 밴드갭의 광흡수층을 가진 p-i-n 구조를 다중 적층하여 고효율의 태양 전지를 제작하기 위해서는 n-도핑층과, p-도핑층 간에 전자와 정공이 빠르게 재결합할 수 있는 터널 접합(Tunnel Recombination Junction)의 형성이 필수적이며, 이때 광손실이 최소화되도록 해야한다. 만약 터널 접합이 적절하게 형성되지 않으면 결합되지 않은 전자와 정공이 도핑층 사이에 쌓이게 되고, 도핑층 사이의 저항 증가로 태양 전지의 광변환 효율은 크게 하락한다. 이번 연구에서는 터널 접합이 잘 이루어지게 하기 위한 n-도핑층 및 p-도핑층 박막의 특성과, 터널 접합의 특성에 따른 적층형 태양 전지의 광효율 변화를 확인하였다. 광흡수층 및 도핑층은 TCO($SnO_2:F$, Asahi) 유리 기판 위에 PECVD를 사용하여 p-i-n 구조로 RF Power 조건에서 증착되었고, ${\mu}c$-Si 광흡수층의 경우에는 VHF Power 조건에서 증착되었다. 광흡수층이 a-Si/${\mu}c$-Si의 구조를 가지는 이중 접합 태양 전지에서 ${\mu}c$-Si n-도핑층/${\mu}c$-Si p-도핑층 사이의 터널 접합 실험 결과 n-도핑층 및 p-도핑층의 결정화도와 도핑 농도를 조절하여 터널 접합의 저항을 최소화했고, 터널 접합 특성이 이중 접합 셀의 광효율 특성과 유사한 경향을 보임을 확인하였다. 광흡수층이 a-Si/a-SiGe/${\mu}c$-Si의 구조를 가지는 삼중 접합 태양 전지 실험의 경우 a-Si과 a-SiGe 광흡수층 사이에 ${\mu}c$-Si n-도핑층/${\mu}c$-Si p-도핑층/a-SiC p-도핑층의 구조를 적용하여 터널 접합을 형성하였으며, ${\mu}c$-Si p-도핑층의 두께 및 박막 특성을 개선하여 광손실이 최소화된 터널 접합을 구현하였고, 삼중 접합 태양 전지에 적용되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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