본 총설은 다양한 저널 게재 논문으로부터 분리막 및 광촉매의 혼성 정수/하수 처리 공정을 요약하였다. 이 총설에는 (1) 분리막 광촉매 반응기(membrane photoreactor, MPR), (2) 분리막 결합 광촉매 공정에서 막오염 관리, (3) 유기 오염물의 분해를 위한 광촉매 분리막 반응기, (4) 정수처리용 막분리 공정과 광촉매 분해의 결합, (5) 휴믹산 분해를 위한 광촉매 및 세라믹 막여과의 혼성공정, (6) 활성슬러지 여과를 위한 한외여과의 막오염에 이산화티타늄 나노입자의 영향, (7) 정수처리용 광촉매 및 정밀여과의 혼성시스템, (8) 선박 평형수 처리용 한외여과 및 광촉매의 혼성공정 및 (9) 분리막 및 광촉매 코팅 프로필렌 구의 혼성수처리 공정이 포함되어 있다.
광촉매에 의한 수처리 방법은 수중에서 오염물질을 직접분해 처리하며 난분해성 유기물 또는 무기물의 분해가 용이하다. 특히 2차 오염물질의 생성이 거의 없는 것이 가장 큰 장점이라 할 수 있다. 하지만 광촉매 형태에 따라 여러 문제가 발생한다. 회전 광촉매 형태는 기존의 문제를 최소화시키고 회전원판법을 적용하여 고도산화처리가 가능하다. 회전광촉매 반응기의 적용을 위해서는 여러 가지 설계와 운전인자 및 특성에 대한 고찰이 필요하다. 본 연구에서는 회전 광촉매를 $TiO_2$ 고정화 작업으로 회전원판법에 적합하게 제작하였다. 이를 이용하여 회전 광촉매 반응에 의한 폐수처리를 수행하기 위한 운전인자들을 도출하였다. 회전 광촉매 $TiO_2$ 함량은 최대 70%가 한계로 나타났다. $TiO_2$ 함유량이 증가할수록 처리효율도 지속적으로 증가되고 있다. 적절한 회전 광촉매는 R4로 $TiO_2$ 함유량 36.8% 이다. 자외선 세기가 증가 할수록 TCODcr의 분해효과는 지속적으로 증가 된다. 다만 적절한 광원의 세기는 경제성을 고려해서 판단하여야 한다. 회전 광촉매의 회전속도가 증가할수록 처리효율은 향상된다. UV lamp를 반응조에 침지시키지 않을 때 회전 광촉매 수심변화는 수심이 50%, 30%, 10%, 70%, 100% 순으로 처리효율이 높게 나왔다. 본 실험을 바탕으로 태양광에서도 유기물을 처리할 수 있는 시스템을 개발에 바탕이 될 것이라 판단한다.
환형 광촉매반응기 외경지지체의 반사막에 의한 광촉매반응기시스템의 광도를 제고함으로써 개선된 광촉매반응기에 의한 악취성분 및 휘발성 유기화합물을 동시 포함한 폐가스의 처리를 수행하였다. 그리고 광도 제고가 각 운전조건에서의 폐가스처리효율에 미치는 영향을 조사하였다. 광촉매 코팅된 nonporous glass bead 담체와 porous silica-based 담체를 각각 광촉매반응기에 충전하였을 때에 반사필름이 부착된 개선된 광촉매반응기 외경에서 측정한 광도는, 반사필름이 부착되지 않아서 광도가 제고되지 않은 광촉매반응기보다 각각 30.1%와 28.5% 증가하였다. Porous silica-based 담체를 충전한 개선된 광촉매반응기의 제거효율에 대한 제고효과는 약 2~3%이었다. 그러나 glass-bead 담체를 충전했을 때에 개선된 광촉매반응기의 제거효율 제고효과는 미미하였다. Porous silica-based 담체가 충전된 개선된 광촉매반응기인 최적화 광촉매반응기의 경우의 황화수소 및 톨루엔 제거효율은 nonporous glass bead가 충전되고 반사막이 없는 광촉매반응기 경우의 제거효율인 각각 19%와 53%보다 각각 약 26%와 약 60%의 증가율을 보였다. 반사막 필름표면의 roughness가 종래의 상업용 거울의 roughness보다 4배 정도 컸으나, 향후 개선된 광촉매반응기의 반사막의 roughness를 개선할 경우에 광도 개선효과가 더욱 커져서 이에 따른 악취 및 VOC를 함유한 광촉매 처리효율이 더욱 제고되리라 예상된다.
여러 환경정화 방법들 중 광촉매를 이용한 처리기술들이 관심을 모으고 있다. 광에 의해 활성을 갖는 여러 촉매들 가운데 이산화티타늄($TiO_2$)을 중심으로 한 연구가 가장 활발히 진행되고 있다. 본 연구는 TiO2를 개질화하여 광활성이 우수한 광촉매를 개발하고 이를 이용한 VOC 처리를 목적으로 하고 있다. VOC 중 할로겐화(halogenated)된 것들의 처리는 매우 어려우며 현재의 소각방식으로는 효과적으로 처리되고 있지 않다.
Diazinon은 전 세계적으로 많이 사용하고 있는 유기인계 살충제이며 특히 한국에서 많이 사용하고 있다. 본 연구에서는 광반응과 광촉매 반응을 이용하여 diazinon의 분해에 대하여 살펴보았다. 실험의 결과, diazinon은 인공 자외선의 경우 광반응과 광촉매 반응에서 모두 효과적으로 분해되었고, 특히 광촉매 반응시 광반응보다 더 빠른 분해 효율을 보였으나, TOC는 잘 제거되지 않았다. Diazinon의 광촉매 반응에서 발생한 이온 부산물은 질소의 경우 약 40%가 NO$_3^-$로 회수되었고, 인의 경우는 5% 정도만이 PO$_4{^{3-}}$로 회수되었다. 이에 반해, SO$_4{^{2-}}$이온은 광반응의 경우는 50%, 광촉매 반응의 경우 100%의 회수율을 보였다. 광반응이나 광촉매 반응에 의해서 diazinon의 이온성 부산물의 회수율과 TOC의 분해율이 낮은 이유는 반응에 의한 유기부산물의 생성을 의미한다. 이의 확인을 위한 GC/MS와 LC/MS의 분석 결과 diazinon의 광반응 및 광촉매 반응에 의한 부산물로 diazoxon과 2-isopropyl-4-methyl-6-hydroxy pyrimidine (IMP)이 유기 부산물로 확인되었다. 광촉매 반응에 의하여 처리된 용액의 잔류독성을 평가하기 위하여 D. magna를 이용하여 처리수의 급성 독성을 알아본 결과, 초기 diazinon의 EC$_{50}$값은 69.6%, 광촉매 반응에 의한 180분 후의 처리수에서는 13.2%로 오히려 독성이 증가하는 것을 관찰할 수 있었고, 최종 처리수인 360분 후의 처리수에서는 독성이 감지되지 않았다. 이는, 광촉매를 통한 처리시, 독성이 diazinon보다 큰 유기부산이 생성 되었다가 계속 반응이 진행되면서 이들 부산물도 분해되거나 무기화됨을 의미한다.
루테늄을 첨가한 나노 혼합광촉매는 전자ㆍ정공 쌍의 재결합 억제와 띠간격 에너지를 감소시킴으로써, 태양광을 이용한 처리 시스템에 적용이 가능하다. 또한 순수한 광촉매보다 활성이 높으며, 인위적인 광원이 아닌 태양광의 이용이 가능함으로 에너지 절약 및 친환경적 수처리 공정이라고 사료된다.
광촉매반응기의 충전제로서 glass bead-광촉매담체를 control로 하고 다공성의 silica-based 광촉매담체를 사용하였을 때의 악취 및 VOC를 함유한 폐가스의 광촉매 처리효율에 대한 광촉매담체 다공성의 영향평가를 수행하였다. 다공성의 silica-based-광촉매담체의 광촉매 코팅량은 $1,716.3{\mu}g/cm^2$로서 nonporous glass bead(control)에 담지된 광촉매코팅량인 $670{\mu}g/cm^2$ 값의 약 250%이었다. Porous silica-based 담체가 충전된 광촉매반응기의 황화수소 및 톨루엔 제거효율은 각각 22% 및 82%로서, glass-bead 담체가 충전된 UV/광촉매반응기의 경우의 황화수소 및 톨루엔 제거효율인 각각 19% 및 53%와 비교하였을 때에 황화수소의 경우는 약 16% 증가하였고 톨루엔의 경우는 약 55% 증가하였다. 따라서 다공성의 silica-based 광촉매담체를 사용함으로써 황화수소와 톨루엔의 동시처리효율을 각각 제고하였고, 처리효율의 제고율은 황화수소보다 톨루엔의 경우가 3.4배 높았다.
현재 날로 심각해 지는 환경오염문제와 에너지 문제로 인하여 광촉매 기술이 하나의 대안으로 떠오르고 있다. 1970년대 초 일본에서 시작된 광촉매 관련 연구 개발은 90년대와 2000년대를 거쳐 오면서 다양한 상업화 과정을 시도하고 있고, 그 활용 가치가 높아 지고 있다. 광촉매 응용 기술은 일상생활에서 사용하는 각종 공기정화기, 살균기 등의 제품부터 산업계와 도시의 환경개선을 위한 수처리장치등의 적용시장이 점차로 증가하고 있다. 최근 가시광 반응 광촉매, 광촉매 고정화기술 등의 연구개발과 제품 개발이 학계와 기업을 통하여 활발히 진행되고 있으며, 이는 국가 경쟁력을 높이게 됨과 동시에 쾌적한 환경을 만드는데 큰 도움이 될 것으로 기대된다.
광촉매 활용 기술은 수질 및 대기 중의 난분해성 오염 물질 처리 등의 환경 분야에서부터 항균 및 초친수성 기능을 활용한 소재 분야, 그리고 태양광을 이용한 물분해 수소 제조 및 이산화탄소의 전환 등의 인공 광합성 연구 분야까지 그 응용분야가 대단히 넓은 기술이다. 본 강연에서는 이러한 광촉매의 반응 원리와 대표적인 응용분야인 환경 정화 분야 및 에너지 분야에서의 광촉매 기술의 활용, 그리고 현재 광촉매 관련 연구 분야의 주요 관심사 및 미래 성장을 위한 과제 등을 포괄적으로 다루고자 한다. 광촉매 반응은 반도체의 따간격 에너지 흡수에 따라 전자와 정공(+전하를 가진 전자와 같은 거동을 하는 입자)가 발생한 뒤에 일어나는 계면에서의 전자전달 반응을 기초한다. 발생한 정공과 전자는 각각 산화와 환원 반응을 유발하며 이러한 산화, 환원반응을 통해 다양한 분야로의 응용이 가능하다. 환경 정화 분야의 경우, 정공이 물 혹은 공기 속에 존재하는 수분과 반응하여 생성되는 OH 라디칼 ($OH{\cdot}$)의 강력한 산화력을 주로 이용하게 된다. OH 라디칼에 의한 다양한 난분해성 유기물질의 산화분해 반응을 활용하여 고도처리공정이 가능하게 되며, 수계 난분해성 유기오염물질의 제거뿐만 아니라 대기 중에 존재하는 VOCs, 악취물질 등의 분해도 가능하며, 아울러 바이러스나 박테리아와 같은 세균을 제거할 수 있는 것으로 알려져 있다. 한편, 물 분해 수소제조 및 이산화탄소의 전환과 같은 에너지 분야 응용의 경우, 전도대의 전자를 활용한 환원반응에 기초한다. 앞서 언급한 다양한 응용분야에서 활용될 수 있는 광촉매의 종류 또한 매우 다양하며, 이사화티탄(TiO2)는 대표적인 고효율 상용 광촉매이다. 아울러, 원하는 응용 분야에서의 광활성이 높은 새로운 광촉매의 제조 및 평가가 꾸준히 진행되고 있으며, 그 가운데 태양광의 가장 많은 영역을 차지하고 있는 가시광 활성을 갖는 광촉매 개발에 관한 연구가 활발히 수행되고 있다. 이에, 현재까지 개발된 다양한 가시광 광촉매 시스템에 대한 소개 및 각 광촉매 응용분야에서 최근 새롭게 대두되고 있는 이슈들에 대하여 중점적으로 고찰하고자 한다.
환경분야에서 광촉매는 주로 오염물질의 광분해처리에 이용되고 있는데, 기존에 사용되고 있는 광분해 방법은 광촉매 미립자를 수용액에 슬러리 형태로 분산시키거나 fixed bed, fluidized bed에 부착시킨 형태의 반응기들이다. 실험적 수준의 연구로부터 얻어진 여러 연구 결과에 의하면 슬러리 형태의 반응기가 고정화 촉매 반응기보다 효율이 더 높은 것으로 보고되고 있다. 그러나 엔지니어링 관점에서 슬러리형 반응기는 촉매의 재활용과 정화 처리 후 촉매입자를 유체로부터 분리해야하는 결점이 있다. (중략)
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[게시일 2004년 10월 1일]
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