본 총설은 다양한 저널 게재 논문으로부터 분리막 및 광촉매의 혼성 정수/하수 처리 공정을 요약하였다. 이 총설에는 (1) 분리막 광촉매 반응기(membrane photoreactor, MPR), (2) 분리막 결합 광촉매 공정에서 막오염 관리, (3) 유기 오염물의 분해를 위한 광촉매 분리막 반응기, (4) 정수처리용 막분리 공정과 광촉매 분해의 결합, (5) 휴믹산 분해를 위한 광촉매 및 세라믹 막여과의 혼성공정, (6) 활성슬러지 여과를 위한 한외여과의 막오염에 이산화티타늄 나노입자의 영향, (7) 정수처리용 광촉매 및 정밀여과의 혼성시스템, (8) 선박 평형수 처리용 한외여과 및 광촉매의 혼성공정 및 (9) 분리막 및 광촉매 코팅 프로필렌 구의 혼성수처리 공정이 포함되어 있다.
Rhodamine B(RhB) 탈색에 대한 광전기촉매 공정의 적용가능성을 분말 TiO$_2$를 충전한 슬러리 광전기촉매 반응기에서 연구하였다. 광전기촉매 공정의 반응기 시스템은 분말 TiO$_2$, Pt 전극 및 3개의 8 W UV-C 등으로 구성되어 있다. 전류, 전해질, 공기 유량 및 전극 재질과 같은 운전 인자의 영향을 고찰하였다. 광전기촉매 공정의 최적 광촉매 량과 전류는 각각 0.4 g/L과 0.02A이었다. 광촉매 공정과 전기분해 단독 공정에 의해 분해되는 RhB의 합보다 광전기촉매 공정에 의해 더 빨리 분해되었는데, 광촉매 공정과 전기분해 공정의 결합에 의한 시너지 효과를 나타내는 것으로 사료되었다. 광전기촉매 공정은 공기 유량에 의해 영향을 받는 것으로 나타났고 최적 공기 유량은 2 L/min이었다. RhB 탈색에 대한 전극 재질과 NaCl 효과는 본 실험범위에서는 크지 않은 것으로 나타났다.
광촉매 활용 기술은 수질 및 대기 중의 난분해성 오염 물질 처리 등의 환경 분야에서부터 항균 및 초친수성 기능을 활용한 소재 분야, 그리고 태양광을 이용한 물분해 수소 제조 및 이산화탄소의 전환 등의 인공 광합성 연구 분야까지 그 응용분야가 대단히 넓은 기술이다. 본 강연에서는 이러한 광촉매의 반응 원리와 대표적인 응용분야인 환경 정화 분야 및 에너지 분야에서의 광촉매 기술의 활용, 그리고 현재 광촉매 관련 연구 분야의 주요 관심사 및 미래 성장을 위한 과제 등을 포괄적으로 다루고자 한다. 광촉매 반응은 반도체의 따간격 에너지 흡수에 따라 전자와 정공(+전하를 가진 전자와 같은 거동을 하는 입자)가 발생한 뒤에 일어나는 계면에서의 전자전달 반응을 기초한다. 발생한 정공과 전자는 각각 산화와 환원 반응을 유발하며 이러한 산화, 환원반응을 통해 다양한 분야로의 응용이 가능하다. 환경 정화 분야의 경우, 정공이 물 혹은 공기 속에 존재하는 수분과 반응하여 생성되는 OH 라디칼 ($OH{\cdot}$)의 강력한 산화력을 주로 이용하게 된다. OH 라디칼에 의한 다양한 난분해성 유기물질의 산화분해 반응을 활용하여 고도처리공정이 가능하게 되며, 수계 난분해성 유기오염물질의 제거뿐만 아니라 대기 중에 존재하는 VOCs, 악취물질 등의 분해도 가능하며, 아울러 바이러스나 박테리아와 같은 세균을 제거할 수 있는 것으로 알려져 있다. 한편, 물 분해 수소제조 및 이산화탄소의 전환과 같은 에너지 분야 응용의 경우, 전도대의 전자를 활용한 환원반응에 기초한다. 앞서 언급한 다양한 응용분야에서 활용될 수 있는 광촉매의 종류 또한 매우 다양하며, 이사화티탄(TiO2)는 대표적인 고효율 상용 광촉매이다. 아울러, 원하는 응용 분야에서의 광활성이 높은 새로운 광촉매의 제조 및 평가가 꾸준히 진행되고 있으며, 그 가운데 태양광의 가장 많은 영역을 차지하고 있는 가시광 활성을 갖는 광촉매 개발에 관한 연구가 활발히 수행되고 있다. 이에, 현재까지 개발된 다양한 가시광 광촉매 시스템에 대한 소개 및 각 광촉매 응용분야에서 최근 새롭게 대두되고 있는 이슈들에 대하여 중점적으로 고찰하고자 한다.
건축자재의 제작 및 도장공정, 합성수지 제조공정 등에서 많이 배출되는 휘발성 유기화합물(Volitile Organic Compounds, 이하 VOCs)은 이동성이 강하고 악취를 유발할 뿐만 아니라 마취성이 강하여 잠재적인 독성 및 발암성을 가진다. 이러한 VOCs의 제거방법 중 광촉매 제거법은 380 nm 이하의 자외선을 흡수하여 표면에서 생긴 전자와 정공으로 대부분의 유해물질을 제거하는 비교적 최근에 개발된 방법이다. 광촉매는 한번의 설치로 반영구적으로 사용할 수 있고 인체에 무해하며 유지비용이 적게 든다는 장점으로 인해 크게 부각되고 있다. (중략)
도장공정에서 발생하는 VOC의 처리를 위한 활성탄-광촉매 복합시스템을 제안하였고, VOC제거성능을 실험적으로 평가하였다. 활성탄 합은 톨루엔 흡착특성에 근거하여 설계하였고, 광촉매 시스템은 $TiO_2/SiO_2$ 유동층 반응기와 $TiO_2$코팅된 필터의 연계시스템으로 설계하였다. 본 활성탄-광촉매 복합시스템은 서로 다른 VOC 화학종 및 농도에 따라 $75\~100\%$에 이르는 VOC제거효율을 보여주었다.
광촉매 반응이 자연유기물에 의한 나노여과막의 오염에 미치는 영향을 살펴보았다. 광촉매 분해공정은 자연유기물의 분해와 변형에 효율적이었으며 이산화티타늄과 고정화 비드를 광촉매로 사용하였다. 광촉매적 특성을 비교하기 위하여 칼슘 이온 존재 시의 휴민산의 광분해를 모델 반응으로 설정하였다. 광분해 전에는 치밀한 막오염층이 형성되어 막오염을 가속화시킨 반면, 광분해 후에는 막오염이 크게 감소하였다.
Dichlorobenzen과 같은 휘발성 유기물질(Volatile Organic Compound)은 산업폐수 및 폐가스, 폐기물등이 다양한 형태로 대기 중에 존재하면서 심각한 환경문제를 유발시키고 있다 따라서, 본 연구에서는 TiO$_2$에 SiO$_2$를 첨가하여 열처리시 anatase상에서 rutile상으로 전이되는 것을 제어하며 비표면적을 크게 하여 휘발성유기 물질에 대한 광촉매 활성을 증진시키고자 두가지 합성방법, 즉 졸겔 공정과 수열합성 공정을 사용하여, 공정조건을 변화시키면서, 광촉매활성이 가장 우수한 실험조건을 결정하였다.
대기 오염의 주요 원인인 휘발성유기화합물(VOCs)의 배출을 저감 하기 위한 방법으로 주로 활성탄 흡착탑이 활용되고 있다. 하지만 활성탄의 짧은 수명과 잦은 교체 주기의 단점이 있어 이를 극복하기 위한 다양한 기술이 개발되고 있으며, 광촉매-활성탄 복합체는 이러한 활성탄의 단점을 극복할 수 있는 방법임을 입증하였다. 광촉매-활성탄 복합체는 활성탄 표면에 금속산화물 광촉매를 코팅하여 광촉매 효과와 활성탄의 흡착능력 효과를 동시에 확보할 수 있는 휘발성유기화합물 저감 물질이다. 미세유체공정을 이용하여 ZnO, 은(Ag) 나노입자를 동시에 합성한 후 실시간으로 ZnO와 은(Ag) 나노입자 용액을 활성탄이 채워진 충진층 반응기에 주입하여 Ag-ZnO 활성탄 복합체를 합성하였다. 합성 반응시간에 따른 광촉매 복합체의 증착양을 분석했으며, 다양한 분석 방법을 통해 광촉매가 활성탄의 기공을 막지 않고 활성탄 표면에 선택적으로 증착 되었음을 확인하였다. 톨루엔 가스백 시험과 흡착 파괴시간 시험을 통해 광촉매-활성탄 복합체가 순수한 활성탄보다 우수한 저감 효과와 지속성을 가지는 것을 확인하였다. 본 연구를 통해 개발된 공정은 광촉매-활성탄 복합체를 효율적으로 생산할 수 있는 방법으로 대량 생산을 위한 스케일 업 공정을 통해 국내의 VOCs 저감 물질 가격 경쟁력을 높일 수 있을 것으로 사료된다.
루테늄을 첨가한 나노 혼합광촉매는 전자ㆍ정공 쌍의 재결합 억제와 띠간격 에너지를 감소시킴으로써, 태양광을 이용한 처리 시스템에 적용이 가능하다. 또한 순수한 광촉매보다 활성이 높으며, 인위적인 광원이 아닌 태양광의 이용이 가능함으로 에너지 절약 및 친환경적 수처리 공정이라고 사료된다.
분말 TiO$_2$를 코팅한 전극은 전기저항으로 인해 0.5 A 이상의 전류를 인가할 수 없었으며, 1 A를 적용하였을 때 60분의 반응시간 후 최종 RhB 농도를 측정한 결과 Ru/Ti 전극의 RhB 농도 감소 가장 큰 것으로 나타났고, Ru/Ti > Ti > SG-TiO$_2$ > Th-TiO$_2$로 나타났다. 전기분해 공정만 적용한 경우 RhB 농도 감소의 순서는 Ru/Ti = Ti > SG-TiO$_2$ > Th-TiO$_2$ 전극의 순서로 나타났다. UV만 적용한 경우 RhB 제거는 작았으며, Ti와 Ru/Ti 전극은 UV만 적용한 경우와 RhB 제거농도가 비슷하였는데 이는 전극 표면에서 광촉매 반응이 일어나지 않는다는 것을 의미한다. 반면 TiO$_2$를 전극 표면에 형성하거나 코팅한 전극은 UV만 적용한 경우보다 RhB 농도가 낮게 나타났고, TiO$_2$가 형성되거나 코팅된 전극은 P-TiO$_2$ > Th-TiO$_2$ > SG-TiO$_2$의 순서로 나타났으나 차이는 크지 않았다. 광전기촉매 공정에서 시너지 효과가 거의 없는 것은 전극 표면에 코팅되거나 형성된 TiO$_2$의 양이 적고 광촉매 반응에 의한 분해 정도가 낮아 전자-정공의 재결합 감소효과가 적기 때문인 것으로 사료되었다. Th-TiO$_2$와 SG-TiO$_2$ 전극의 경우 전해질로 Na$_2$SO$_4$를 사용한 경우의 RhB 농도가 NaCl을 사용한 경우보다 RhB 낮게 나타났으나, Ti와 Ru/Ti 전극의 경우는 반대 현상이 나타났다. 이와 같은 결과는 광촉매 반응이 높은 Th-TiO$_2$와 SG-TiO$_2$ 전극에서의 Cl$^-$의 광촉매 반응 저해현상이 높게 나타났기 때문이라고 사료되었다. 반면 DSA 전극인 Ti와 Ru/Ti 전극의 경우 광촉매 반응이 거의 나타나지 않기 때문에 주반응인 전기분해 반응에서의 촉진 반응이 지배적이기 때문에 Th-TiO$_2$와 SG-TiO$_2$ 전극과는 정 반대의 현상이 나타났다고 사료되었다. 전기/UV 공정에서는 최적 전류는 0.75 A, NaCl 투입량은 0.5 g/L로 나타났으며, 최적 UV램프 전력은 16 W인 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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