수평 전기로에서 CuGaTe2 다결정을 합성하여 HWE 방법으로 CuGaTe2 단결정 박막을 반절연성 GaAs(100) 위에 성장하였다. CuGaTe2 단결정 박막은 증발원과 기판의 온도를 각각 67$0^{\circ}C$, 41$0^{\circ}C$로 성장하였다. 이때 단결정 박막의 결정성이 10K에서 측정한 광발광 스펙트럼은 954.5nm (1.2989eV) 근처에서 exciton emission 스펙트럼이 가장 강하게 나타났으며, 또한 이중결정 X-선 요동곡선(DCRC)의 반폭치(FWHM)도 139arcsec로 가장 작게 측정되어 최적 성장 조건임을 알 수 있었다. Hall 효과는 van der Paw방법에 의해 측정되었으며, 온도에 의존하는 운반자 농도와 이동도는 293K에서 각각 8.72$\times$$10^{23}$개/㎥, 3.42$\times$$10^{-2}$$m^2$/V.s였다. 상온에서 CuGaTe2 단결정 박막의 광흡수 특성으로부터 에너지 띠간격이 1.22 eV였다 Band edge에 해당하는 광전도도peak의 온도 의존성은 Varshni 관계식으로 설명되었으며, Varshni 관계식의 상수값은 Eg(0) = 1.3982 eV, $\alpha$= 4.27$\times$$10^{-4}$ eV/K, $\beta$= 265.5 K로 주어졌다. CuGaTe2 단결정 박막의 광전류 단파장대 봉우리들로부터 10K에서 측정된 $\Delta$cr (crystal Field splitting)은 0.0791eV, $\Delta$s.o (spin orbit coupling)는 0.2463eV였다. 10K에서 광발광 봉우리의 919.8nm (1.3479eV)는 free exciton(Ex), 954.5nm (1.2989eV)는 donor-bound exciton 인 I2(DO,X)와 959.5nm (1.2921eV)는 acceptor-bound exciton 인 I1(AO,X) 이고, 964.6nm(1.2853eV)는 donor-acceptor pair(DAP) 발광, 1341.9nm (0.9239eV)는 self activated(SA)에 기인하는 광발광 봉우리로 고찰되었다.
역 구조 유기태양전지는 가격이 저렴하고 우수한 경량성, 간단한 제조공정 그리고 휘어짐이 가능한 소자를 제작할 수 있는 것이 큰 장점이다. 또한, 광활성층과 전극 사이에 표면개질 물질을 도입하여 에너지장벽을 줄임으로써 소자 전반적인 전하수송을 증가시킬 수 있게 되었다. 나아가 용액공정과 저온 공정을 통해 유기 광전자소자의 roll-to-roll 대면적화 기술을 기반으로 가격대비 성능을 개선시켰다. 본 연구에서는 CdSe 또는 CdSe@ZnS 양자점을 표면개질 유기물질인 polyethylenimine ethoxylated (PEIE)에 정전기적 인력의 결합을 통한 양자점 단일층을 얻었고 이는 전기수송층, 광흡수층 그리고 표면플라즈몬 공명(Surface plasmon resornace)의 역할을 수행하게 되면서 태양전지 전반적인 성능 향상을 관찰 할 수 있었고 양자점 단일층으로 인해 20%가 증가된 에너지변환효율 얻었다. 또한 단일층으로 형성된 CdSe 또는 CdSe@ZnS 양자점 은 $F{\ddot{o}}rster$ resonance energy transfer (FRET) 메커니즘을 통해 PC60BM과 P3HT의 Photo luminescence 세기를 99% 감쇄시켰고, CdSe 양자점을 유기 광활성층인 PTB7:PC71BM에 적용하여 8.1%의 수치를 나타내었다.
2000년대 들어 소재기술의 진보와 함께 혁신적인 성능개선이 이뤄지고 있는 유기박막 태양전지는 가장 신형의 3세대 태양전지로서, 유기 재료의 손쉬운 가공성과 다양성, 낮은 재료비, 그리고 프린팅, 코팅 공정과 같은 값싼 소자 제작공정으로 인해 차세대 저가 태양전지로서 큰 기대를 모으고 있다. 현재 유기박막 태양전지는 단위소자 기준으로 7%대의 광전변환 효율을 달성하고 있는데, 다양한 반도체성 고분자나 단분자 도너 물질에 특히 전자 수용성이 좋은 fullerene(C60)계 억셉터 물질을 채택함으로써 급격히 성능 개선이 이뤄지고 있다. 그러나 상용화를 위해서는 궁극적으로 대면적에서 10% 이상의 성능 수준이 요구되는 바, 유기재료의 낮은 전하 이동도와 짧은 수명을 극복하고 성능을 극대화하기 위해서는 고성능 신규소재의 개발이 필수이다. 태양광 스펙트럼의 장파장 까지 빛흡수가 가능하면서도 광흡수계수가 높은 저밴드갭 도너 물질, 전하 이동도가 획기적으로 개선되고 광 안정성도 높은 신규 소재 개발이 일차적으로 요구되며, 박막 특성 개선과 소자구조의 최적화 등에서도 보다 광범위한 연구개발이 요구되고 있다. 특히 저가의 용액공정에 의한 소자 제작시 박막의 나노-모폴로지 제어는 소자의 성능에 지대한 영향을 미치므로 공정별 한계와 최적조건을 구축하는 것도 매우 긴요하다. 본 발표에서는 당 연구팀을 포함한 국내외 연구그룹들의 최근 유기박막 태양전지 신소재 개발 및 용액공정 기술 현황에 대하여 간략히 살펴보고자 한다.
디스플레이, 태양전지와 같이 전기를 빛으로, 또는 빛을 전기로 변환시켜주는 광전자소자는 효율 향상을 위하여 빛의 거동 제어가 매우 중요하다. 즉, OLED의 경우 내부 빛 제어를 통해 더 많은 빛이 외부로 나갈 수 있도록 유도해 줄 때 발광효율을 향상시킬 수 있으며, 외부 빛 제어를 통해 광흡수층에서의 광경로를 증대시킬 경우 태양전지의 에너지 변환효율을 증가시킬 수 있다. 본 연구에서는 이러한 광거동 제어가 가능한 구조로서 주름구조에 대한 연구를 진행하였으며 응력 해소 시간을 제어하여 구조의 주기와 높이를 독립적으로 제어하고자 하였다. 주기와 높이의 변화가 광거동에 어떠한 영향을 미치는지 살펴보기 위하여 일정한 주기에서 높이 변화 및 유사한 높이에서 주기 변화에 따른 자외선/가시광선 분광분석(UV/Vis spectroscopy)을 실시하였으며 구조의 종횡비가 클수록 직진광의 비율이 낮고 분산광의 비율이 높음을 확인하였다. 이를 통해 광경로 변화 및 광경로 증가를 위하여 큰 종횡비의 주름구조가 요구됨을 확인할 수 있었다.
Rose bengal과 thiourea로 각각 감응 및 초감응된 광전류의 감소 원인을 규명하기 위하여 염료용액을 분광학적인 방법으로 분석하였다. 광조사 전후 감응용액의 흡수 및 형광 스펙트럼을 분석하므로서 RB와 TU사이에 일어나는 광촉매 이합체화 반응 기구를 확인할 수 있었다. 또 두 염료분자가 이루는 쌍극자 모멘트의 기하학적 배열은 사각이었으며, 이들 사이의 각도는 $124^{\circ}$임을 알 수 있었다.
Electroluminescent polymers have attracted considerable attention due to possible applications as large-area light-emitting displays. There have been many efforts to improve the electroluminescent efficiency. To design the polymer with high efficiency, it is necessary to understand the luminescent mechanism. In this report, we have investigated two-photon absorption(2PA) characteristics of highly efficient electroluminescent polymer using various techniques such as nonlinear transmission, 2PA-induced photoluminescence(2PA-PL) and 2PA-induced photoconductivity(2PA-PC). (omitted)
본 논문은 근거리에서의 차량간 통신에 밀리미터나 광전파를 분석하는데 효과적인 Ray Tracing방법을 도입하여 오율특성을 분석하였다. 분석환경으로는 간섭신호에 강한 장점을 지니며 산소흡수에 의한 감쇠가 크며 주파수 재사용효율이 좋은 60㎓ 대역에서의 비트오율을 분석하였다. 전파모델로 지면반사파, 콘크리트벽에 의한 반사와 옆 도로를 달리는 차량에 의한 반사를 고려한 Two-Ray 라이시안 채널에서의 다중접속자에 의한 DS/CDMA 시스템의 비트오율특성을 분석하여 검토하였다. 성능 개선 기법으로는 MRC 다이버시티를 채용하였다.
Poly(3-hexylthiophene) (P3HT)는 유기 용매에서 높은 용해도를 가지고 있으면서 상대적으로 쉽게 구할 수 있는 공액 고분자 중 하나이다. 그러나, 전자소자의 활성 소재로써 전기적 특성은 실제로 응용하기에는 부족하므로 추가 개선이 필요하다. 본 연구에서는, 서로 다른 위치 규칙성 (regio-regularity)을 가지는 두 P3HT 고분자 (즉, regioregular (RR) P3HT 및 regio-random (RRa) P3HT)를 혼합하여 혼합 박막의 전하 전달 특성을 크게 향상시킬 수 있음을 보여준다. 두 P3HT 고분자 간 비율을 변화시킴으로써 혼합 박막의 구조적 및 전기적 특성을 체계적으로 조사하였으며, 원자 힘 현미경(AFM), X선 회절(XRD) 및 UV-vis 흡수분광법을 사용하여 혼합 필름의 구조 및 광전자적 특성을 평가하였다. 혼합 박막의 결정성은 RRa-P3HT 함량이 20 wt%로 증가함에 따라 증가하였으며, 이후 80%까지 증가함에 따라 감소하였다. 전하 이동도의 경향성 또한 이와 같았으며, 20 wt%의 RRa-P3HT를 포함하는 혼합 박막의 전하 이동도는 가장 높은 0.029 cm2/V·s로 측정되었고 함량이 80 wt%까지증가함에따라 0.0007 cm2/V·s 로감소하였다.
본 연구에서는 유기박막태양전지로 적용 가능한 push-pull 구조의 고분자를 합성하여 그 특성을 확인하였다. 전자주개 물질로는 benzodithiophene 유도체를 도입하였고, 전자받개물질은 benzothiadiazole 유도체를 사용하여 Stille coupling 반응으로 poly{4,8-didodecyloxybenzo[1,2-b;3,4-b]dithiophene-alt-5,6-bis(octyloxy)-4,7-di(thiophen-2-yl)benzo[c][1,2,5]-thiadiazole} (PDBDT-TBTD)를 합성하였다. 각 합성 단계별 단량체의 확인은 $^1H-NMR$과 GC-MS를 통해 이루어졌으며, 합성된 conjugated polymer는 GPC, TGA, UV-Vis, cyclic voltammetry를 이용하여 물리적, 광학적 및 전기화학적 특성을 확인하였다. PDBDT-TBTD의 수평균 분자량은 6200이였으며, 초기 분해온도(5% weight loss temperature, $T_d$)값은 $323^{\circ}C$로 측정 되었다. 박막형태에서의 최대 흡수파장은 599 nm이며, 광학적 밴드갭(${E_g}^{opt}$)은 1.70 eV으로 확인되었다. 유기박막태양전지 소자는 ITO/PEDOT : PSS/PDBDT-TBTD : $PC_{71}BM/BaF_2/Ba/Al$ 구조로 제작하였으며, PDBDT-TBTD와 $PC_{71}BM$를 1 : 2 (w/w)의 비율로 블렌딩하여 광활성층으로 사용하였다. 제작된 소자는 solar simulator으로 광전변환효율을 확인하였고, 최대 광전변환효율은 2.1%이었다.
최근 화석연료를 대체하기 위한 지속가능한 신에너지에 대한 요구가 증대됨에 따라 태양광 발전에 대한 연구도 폭발적으로 늘어가고 있는 추세이다. 태양광이 화석연료 대체에너지로 실효성을 가지기 위해서는 태양광 발전 시스템의 발전효율을 높이고 생산 비용을 저감하는 문제가 선결되어야 한다. 기존 실리콘 태양전지 시스템 설비 비용의 60% 이상을 차지하는 모듈의 제조과정에서 소재 손실을 최소화함으로써 저가격화를 실현하고자 박막형 태양전기 기술이 태동되었다. 현재 박막 태양전지와 관련하여 활발한 기술 개발이 진행되고 있으며 상당한 시장 점유율을 보이고 있는 실정이다. 박막 태양전지 분야에서 CIGS와 같은 화합물 반도체 박막 태양전지 시장이 확대되고 있는 실정을 고려한다면 실리콘 박막 태양전지의 경우 고효율화 저가격화 달성은 더욱 절실한 문제이다. 실리콘 박막의 경우 독성이 없으며 고갈 우려가 없는 소재이면서 기존의 직접회로 산업의 인프라 구조를 활용할 수 있어 많은 기대와 관심을 끌고 있는 박막 태양전지 후보이다. 박막 태양전지 제조에 있어서 핵심기술은 도핑된 실리콘층과 광흡수를 위한 진성 실리콘층을 합성하는 공정 기술이다. 현재 박막 태양전지 산업에서 실리콘 박막 소재의 합성은 주로 PECVD법에 의해 이루어지고 있다. 그러나 스퍼터 공정을 이용한 실리콘 박막 합성 연구 또한 20년 이상의 오랜 기간 동안 연구되어 오고 있다. 스퍼터 공정을 이용한 실리콘 박막합성는 독성 가스를 사용하지 않으며, 디스플레이와 같은 기존의 소자 공정 기술을 채용할 수 있다는 장점을 가지고 있어 주목 받고 있다. 실제로 반응성 마그네트론 스퍼터링에 의해 제조된 실리콘 박막은 PECVD공정에 의한 실리콘 박막에 상응하는 우수한 광전자적 특성을 보인다. 스퍼터 공정에서는 박막 성장을 위한 수송 물질들이 열적 평형 상태에 근접한 라디칼들이라기 보다 대부분 고에너지 원자종과 이온들이 주류를 이루고 있어 합성된 실리콘 박막의 결함 제어가 어렵다는 문제가 있다. 박막 합성 기구의 규명을 통하여 이러한 문제를 해결하기 위한 시도들이 이루어 지고 있으며, 본 발표를 통하여 스퍼터 공정을 이용한 태양전지용 실리콘 박막 합성기술에 대한 현황을 소개하고자 한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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