핵폐기물을 고화시키는 재료로 사용하는 붕규산염(borosilicate) 유리의 용해는 지층 처분장에 처리된 고준위 방사성 폐기물의 생태계 유출을 결정할 수 있는 중요한 화학반응이다. 습식 실험에서 유리의 용해속도(dissolution rate)는 유리 화학조성에 의해 크게 좌우되는 것이 관찰된다. 유리의 bulk 구조를 규명한 분광분석 실험에 의하면 유리의 화학조성과 분자수준(molecular-level) 구조(예: $SiO_4$ 사면체의 연결구조와 B 원소의 배위구조) 사이의 상관관계가 존재한다. 따라서 화학조성에 따른 유리 용해도의 차이는 조성에 따른 bulk 내부구조의 변화로 이해되어 왔다. 그런데 유리 표면은 수용액과 계면을 이루면서 용해 과정에서 가장 직접적으로 반응하는 부분이기 때문에, 화학조성에 따른 표면구조 변화에 대한 지식 또한 필요하다. 본 논문에서는 분자 동역학(molecular dynamics, MD) 시뮬레이션을 사용하여 4가지의 다른 화학조성을 가지는 소듐붕규산염 유리($xNa_2O{\cdot}B_2O_3{\cdot}ySiO_2$ 화학조성)에 대하여 bulk 구조와 실험으로 얻기 어려운 표면(surface) 구조를 연구하였다. MD 시뮬레이션은 유리 표면의 화학조성과 분자수준 구조가 bulk의 것과 매우 상이한 결과를 보여준다. 본 연구의 MD 시뮬레이션 결과는 화학조성에 따른 유리 용해도(특히 초기 용해과정)는 bulk 구조의 변화보다 유리 표면구조의 변화에 의해 크게 좌우될 수 있다는 표면구조에 대한 이해의 중요성을 역설한다.
저 품위 엽납석 광석에 포함된 불순물 Fe를 제거하기 위하여 입도크기, 황산농도, 황산암모늄농도, 과산화수소농도 그리고 온도변화에 따른 제거 효율에 대하여 연구하였다. 저 품위 엽납석 광석에서 자형의 입방체 황철석이 포함된 것을 반사현미경으로 관찰할 수 있었으며, X-선 회절분석결과 주 구성광물은 석영과 딕카이트였다. 실험 결과 Fe 용출율이 최대로 나타나는 입도 -325 mesh에서, 황산농도는 2.0 M에서, 황산암모늄 농도는 10.0 g/l, 과산화수소 농도 3.0 M 그리고 최적의 용출 온도는 $70^{\circ}C$에서였다. 용해 동역학 분석에서, Fe 용해는 황철석 표면에서 일어나며 화학적 반응에 통제되는 것으로 그리고 0.066/R, $[H_2SO_4]^{1.156}$, $[(NH_4)_2SO_4]^{0.745}$, $[H_2O_2]^{0.428}$에 비례하는 것으로 나타났다.
이 연구에서는 포항분지 영일층군 덮개암 시료의 광물학적 특성을 파악하고, 이산화탄소 주입으로 인해 발생할 수 있는 물-암석-가스의 상호작용을 지화학 모델링을 이용하여 규명하였다. 이를 위하여 XRD, MICP, BET 분석을 실시하여 덮개암의 광물암석학적 및 공극 특성을 파악하였고, 광물학적 연구 결과와 공극수의 물리화학적 변수 자료들을 이용하여 이산화탄소 주입 후 단기간 변화와 장기간 영향을 파악하기 위하여 두 단계의 지화학 모델링(The Geochemist's Workbench 14.0.1)을 수행하였다. 연구 결과, 포항분지 영일층군의 덮개암은 석영, 알바이트, K-장석으로 주로 구성되어 있고, 소량의 백운모, 황철석, 방해석, 카올리나이트, 몬모릴로나이트로 이루어져 있다. 지화학 모델링 결과, 이산화탄소의 주입 후 덮개암은 방해석의 용해로 인해 공극률이 증가하고 알바이트와 K-장석의 용해 결과 도소나이트와 은미정질 실리카(칼세도니)가 침전되었다. 주입이 완료된 두 번째 단계에서는 방해석과 알바이트의 용해 결과 도소나이트와 은미정질 실리카(칼세도니)의 침전이 일어나며, 이 반응으로 인해 pH는 증가하였다. 또한 덮개암에서 이산화탄소를 포획할 수 있는 광물은 도소나이트 임을 알 수 있었다. 이러한 연구 결과는 장기간의 이산화탄소 지중 저장에 있어 광물 포획의 효율성을 정량적으로 평가하는 자료로 활용될 수 있을 것으로 판단된다.
일반적으로 석영은 지각을 구성하는 광물 가운데 가장 많은 부분을 차지하고 있으며, 이러한 석영의 용해와 침전에 대한 이해는 암석의 풍화 매커니즘과 열수작용 및 변성환경에서의 암석과 물의 관계를 규명하는데 매우 중요한 역할을 한다. 본 논문에서는 석영의 용해와 침전에 영향을 미치는 다양한 물리화학적 환경을 수식을 이용해 재정리하였으며, 이전의 연구자들이 발표한 연구결과를 바탕으로 물리화학적 조건하에서의 석영 용해에 대해 이론적 접근을 실시하였다. 본 논문을 통해서 석영의 용해 및 침전이 다양한 환경에 영향을 받으며, 특히 이론적 접근을 통해서 석영에 작용된 압력보다는 주변의 pH 및 온도 조건에 더 큰 영향을 받는다는 것을 확인하였다.
한 구릉상에 자연적으로 노출된 지표면을 따라 대략 50 cm 이내의 두께를 이루며 분포한다. 풍화된 벤토나이트에는 몬모릴로나이트 외에 7 $\AA$형 할로이사이트가 수반되고 그 하부에 인접하는 벤토나이트에 비해서 상대적으로 원암의 광물성분이 거의 잔류되지 않는 점토광물 위주의 광물조성을 보인다. 전자현미경 하에서 몬모릴로나이트와 할로이사이트는 서로 혼재되기보다는 따로 구획되어 분리된 상태로 산출되는 경향이 있다. 몬모릴로나이트의 엽편상 결정형의 테두리가 다소 변형되어 무딘 편상 결정형의 양상을 보인다. 할로이사이트는 0.3 $\mu$m 내외의 폭과 2 $\mu$m 이내의 길이를 갖는 침상 내지 관상의 결정형을 이루고 흔히 다발형태의 집합체를 형성한다. 전자현미경 관찰을 통한 이들의 미시적 조직 및 산출 관계에 대한 해석에 의하면, 몬모릴로나이트에서 할로이사이트로의 상전이는 혼합층상 구조형 (M/H)과 같은 이들의 중간형 점토광물상을 거치지 않는 형식으로 이루어진 것으로 판단된다. 또한 몬모릴로나이트로부터 할로이사이트로의 변질반응은 산화조건에서 용해 및 침전 반응형식으로 진행되었던 것으로 해석된다 이 풍화변질 과정에서 $SiO_2$를 비롯하여 Na, K 및 Ca과 같은 화학성분들이 심하게 용탈되어 많은 용해공극이 형성되었고, 상대적으로 잔류.농집된 $A1_2$$O_3$와 Fe에 의해서 할로이사이트의 생성여건이 조성되었던 것으로 해석된다.
본 연구에서는 제주도 토양 중 화산쇄설암과 현무암을 모재로 발달하는 두 Andisol 토양의 Al 용해도 특성을 규명하고자 하였다. 토양 A층은 높은 유기물함량과 $Al_{pyrophosphate}/Al_{oxalate}$ 비를 나타내는 반면, 토양 Bo층은 낮은 유기물함량과 $Al_{pyrophosphate}/Al_{oxalate}$ 비를 나타낸다. 이는 반응성 Al이 A층에서는 대부분이 유기물과 결합한 형태로 존재하고 있는 반면, 토양 Bo층에서는 무기질의 광물과 결합하고 있음을 지시한다. Acid-oxalate 용해처리, 그리고 150 및 $350^{\circ}C$ 열처리 전후의 FT-IR 스펙트럼 비교, 투과전자현미경(TEM)을 이용한 관찰결과, 토양 Bo층에 상당량의 이모골라이트(Imogolite)가 존재함을 확인하였다. 이들 시료에 대한 Al-용해도 특성규명을 위한 Batch 평형실험결과, 토양 Bo층에서의 Al-용해도는 ITM(Imogolite-type material)과 Al hydroxy-interlayered aluminosilicate에 의한 Simultaneous equilibrium보다는 ITM의 Congruent dissolution model을 따르는 것으로 나타났다. 투석과 Aging과정 후의 용해도 특성 변화는 PI(Proto imogolite) sol의 생성이 되고, 이들의 이모골라이트로의 상전이가 Al-용해도에 영향을 주었음을 지시한다. 이러한 결과는, 실내실험 결과를 보완해주는 것으로, 제주도 Andisol토양에서의 Al-용해도 특성이 ITM에 의한 Congruent dissolution에 의해 조절되고 있음을 지시한다.
심부 처분장 주변 지하수에 의한 대수층 광물의 풍화 산물을 열역학적으로 예측하고자 하였다. 화강암질암 대수층의 지하수 화학조성을 이용하여 카올리나이트와 스멕타이트 간의 용해도 상수를 구한 결과, 심부에 위치하는 지하수에서 이들 간의 반응이 평형상태에 있음을 관찰하였으며 평형상태일 때의 용해도 상수의 대수값은 카올리나이트와 Ca-, Mg-, Na-스멕타이트의 반응에 대해 각각 약 -14.56, -15.73, -7.76을 나타내었다. 상안정도 상에서 대부분의 화강암질암 심부지하수는 카올리나이트-스멕타이트 평형 경계에 위치하거나 스멕타이트와 일라이트에 대하여 안정한 것으로 나타났다. 염기성암 대수층의 천부지하수를 분석한 결과, 화강암질암 대수층의 심부지하수와 유사한 안정 영역 상에 도시되어 스멕타이트와 일라이트를 형성하는 것으로 나타났으며, 이는 대수층을 구성하는 일차광물의 광물학적 조성이 풍화산물 형성에 큰 영향을 미칠 수 있음을 나타낸다.
본 연구에서는 핵폐기물 매립장의 인공 방벽으로 사용되는 시멘트 물질들과 주변 지하수 반응 결과로 형성되는 강알칼리성 지하수와 주변 암과의 반응을 통해 변화되는 지하수 특성을 지구화학 모델링을 통해 예측하고자 하였다. 연구 결과 시멘트 수화반응을 통해서 pH는 13.3를 나타내었으며 이때 생성되는 광물들은 Brucite, Katoite, Calcium Silicate Hydrate(CSH 1.1), Ettringite, Hematitie, Portlandite였다. 이들 광물들과 경주 지역에서 채취된 지하수의 반응 모델링에서는 지하수의 pH가 12.4로 예측되었다. 이러한 강알칼리성 지하수와 주변 화강암과의 반응은 $10^3$ 년 동안 반응속도 모델링을 통해 모사하였다. 그 결과 지하수의 최종 pH는 11.2였으며 pH는 규산염 광물과 CSH 광물들의 용해 침전에 의해 조절되고 있었다. 또한 지하수 수질도 이들 광물들과 점토광물 및 산화광물들의 용해 침전에 의해 결정되고 있었다. 본 연구 결과는 장기간 동안의 강알칼리성 지하수와 주변 암과의 반응 모델링을 통해 지구화학 및 수질 변화를 예측함으로서 인공 방벽의 안정성 평가에 기여할 수 있을 것으로 판단된다.
본 연구에서는 확산에 의해 발생하는 시멘트 방벽의 변질 과정을 반응성용질이동 모델링을 통해 장기간 동안 예측하고자 하였다. 모델링 결과 50,000년 후 시멘트의 변질은 30cm까지 진행되었다. pH는 13.0에서 11.86까지 감소하였으며 이는 알칼리 이온의 감소, 포틀랜다이트(portlandite)와 CSH (Calcium Silicale Hydrate)광물의 용해/침전반응에 의해 결정되고 있었다. 공극률 또한 portlandite와 $CSH2.0(Ca_2SiO_3(OH)_2:0.17H_2O)$의 용해에 의해 가장 큰 영향을 받고 있었으며 최고 약 0.3 점도 증가하였다. 우라늄의 용해도 역시 증가하고 있었으며 이는 pe의 증가에 기인하고 있었다. 본 연구 결과는 장기간의 시멘트 변질이 pH, pe, 공극률을 변화시킴으로서 핵종의 이동을 증가시킬 수 있음을 보여주고 있다.
최근 기존 연대측정법의 한계를 극복하여 절대연령 측정 대상을 획기적으로 넓힐 수 있는 방법으로 개발되고 있는 단계적 용해에 의한 연대측정법을 국내 시료에 적용하여 이 방법에 의한 연대측정의 성공가능성에 대해 평가하여 보았다. 대상 시료는 옥천변성대 대전 남부지역 창리층의 함우라늄 흑색 점판암, 영남육괴 북동부의 선캠브리아 내덕리 화강암에서 분리한 전기석 및 옥방광산의 회중석 등을 선정하였다. 이들에 대한 단계적 용해를 위해 산의 종류와 시간을 달리하여 점차 그 세기를 늘려가며 납을 용출시켰으며, 각 단계에서 얻은 용액들에 대해 납 등위원소 비율과 함께 납과 우라늄 함량을 열이온화 질량분석기로 측정하였 다. 그 결과 창리층 혹색 점판암과 내덕리 화강암으로부터는 상당한 Pb 동위원소 값의 분산을 얻을 수 있었으며 단계적 용해에 의한 Pb-Pb 연대측정이 성공적일 수 있음을 보여준다. 단계적 용해 과정에서 시료의 종류마다 우라늄과 납의 거동이 다르며 이는 구성 광물의 종류에 따라 우라늄과 납이 차지하는 결정 내에서의 위치에 지배되는 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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