석유화학공장폐수 슬러지를 폐석고와 시멘트, fly ash 및 고화제 등을 배합하여 성형하면 시멘트벽돌 및 보통시멘트의 압축강도 기준을 초과함으로 제조된 고화체는 벽돌, 블록, 경량골재, 노반재 등으로 활용이 가능할 것으로 판단되었다. 실험 결과 다음의 결과를 얻었다. 시멘트량을 전체 중량비의 20%인 1.29kg에서 fly ash/슬러지의 배합비의 모든 조건과 시멘트량을 전체 중량비의 15%인 0.9kg에서 fly ash/슬러지의 배합비가 0.31~0.45일 때, 시멘트벽돌 및 보통시멘트의 압축강도 기준을 초과하였다. 제조된 고화체(제품)의 유해성 평가를 위해서 침출수 중의 $Cr^{+6}$, Cu, Zn, Cd, Pb의 용출농도를 실시한 결과 모든 대상시료의 중금속 농도는 배출허용기준치 이내를 유지하여 유해물질로 인한 문제는 없을 것으로 판단되었다. 고화체를 시멘트벽돌 및 보통시멘트에 준해서 활용이 가능한 제조조건에서 제조원가를 조사하였다. 조사결과 자원화시설의 고화체 제조능력을 연간 약 18,000톤을 기준으로 할 때, 총괄원가 및 톤당제조원가는 각각 678,664천원 및 37,704원으로 조사되었다.
붕산폐액을 함유한 시멘트 및 파라핀 고화체, 폐이온교환수지를 함유한 시멘트 고화체 그리고 잡고체중의 제염지에 대하여 Co-60을 조사선원으로 하여 $10^8$ rads까지 조사하여 발생되는 분해가스의 종류 및 그의 발생량을 분석하였다. 그 결과 분해가스로는 $H_2,\;CH_4,\;N_2,\;C_2H_6,\;O_2,\;CO$ 및 $CO_2$ 등이 발생하였으며, $H_2$가 대부분을 차지하였다. 가스발생량은 폐기물과 고화매질의 종류에 따라 $0.029{\sim}0.788\;cm^3.atm/1.1g$으로 상당한 차이를 보였으며, 폐이온교환수지를 함유한 고화체에서 가장 높은 분해가스 발생량을 보였다. 그리고 수소가스는 제염지 폐기물에서 가장 많이 발생하였다. 제염지의 $G(H_2)$는 0.12이었다.
본 연구에서는 전해환원공정에서 발생하는 폐용융염에서 LiCl을 재활용하기 위해 핵종제거 물질로 제올라이트를 사용할 때, 발생하는 폐제올라이트와 여기에 흡착된 유리염을 고감용으로 고화하는 경우의 고화체특성을 살폈다. 주종 핵종인 Cs의 침출속도는 붕규산유리보다는 석회유리로 고화한 경우, SAP과의 반응비와 유리의 첨가량을 변화시켜도 그 값은 1/10 정도로 낮았으며 그 범위는 0.1에서 $0.01g/m^2d$이었다. 한편으로 Sr의 침출속도는 유리의 종류와 첨가량변화에 크게 지배를 받지 않으며 Cs보다 훨씬 낮은 0.001에서 $0.0001g/m^2d$이었다. 그리고 압축강도는 유리의 함량이 증가할수록 감소하였고, 열팽창율은 어떤 온도에서도 유리를 30% 함유한 것이 가장 적게 나타났다. 한편으로 이 고화체들의 용융온도는 약 $1,100^{\circ}C$로서 유리의 함량이 증가하면 약간씩 높아졌다.
시멘트 고화체내 Cs-137의 침출에 영향을 미치는 여러 새로운 인자들에 대해 조사하였다. 조사된 인자들은 가압 상태 및 진동 상태에서의 시멘트 경화, 압력하에서의 침출, 여러 종류의 점토 첨가, 이온 교환 수지(IRN-77)의 첨가, 그리고 $CO_2$또는 공기 주입의 영향이다. 침출실험은 IAEA가 제시한 방법에 의해 수행되었고, 실험 결과를 해석하기 위해 시멘트 고화체에 대한 기공 구조를 BET방법으로 분석했다. 처분장에 처분된 고화 드럼 주위에는 뒷채움재가 채워져 있기 때문에 시멘트 고화체가 직접 지하수와 접촉할 가능성은 매우 희박하다. 그래서 뒷채움재가 침출능에 미치는 영향을 예측하였다. 잘 알려진 확산 이론을 이용하여 뒷채움재를 고려했을 때 Cs-137 또는 비방사능 물질의 장기 침출율과 누적 침출량을 예측하였다.
비가연성 방사성 폐기물로 발생되는 물질은 큰크리트, 유리, 석고, 철재류, 토사류 및 원자력발전소 계통에서 발생하는 필터류 등이며, 이들 폐기물 중 금속류를 제외한 물질들의 성분은 SiO$_2$가 60%이상, CaO 3~12%, $Al_2$O$_3$ 10% 미만으로 일반 유리의 성분과 유사하다. 따라서 이들 비가연성 방사성 폐기물을 최적의 흔합비로 용융하였을 경우 안정한 유리질의 고화체를 생성시킬 수 있다. 본 연구에서는 시료별로 조성이 다른 비가연성 모의 폐기물을 플라즈마 토치(60kW)와 용융로 등이 장착된, 시스템에서의 용융 실험을 통해 약 20%정도의 부피 감용효과가 있음을 밝혀냈고, 생성된 웅융 고화체에 대한 침출실험을 통하여 EPA의 규제치를 안정적으로 만족하는 건전성을 확인하였다.
방사성폐기물의 육지처분을 위한 인수기준을 개발하기 위하여 방사성폐기물의 처분관점의 분류법, 폐기물 발생에서 처분에 이르는 관리기간 동안 고려해야 할 기본요건 및 기준을 고찰하였다. 이로부터 방사성폐기물 고화체(또는 포장물)를 평가, 시험할 수 있는 표준시험방법을 보였다.
파이로 공정에서 발생되는 염폐기물은 휘발성이 높아 고온공정에 적용하기 어려우며, 폐기물내에 존재하는 염소로 인해, 전통적인 유리매질에 대한 상용성이 낮은 특성을 가지고 있어, 새로운 고화방법이 필요하다. KAERI에서는 탈염소화법을 이용하여 염소를 탈리하고, 일반적인 유리매질에 고화하는 연구방법을 제안하였다. 본 연구에서는 기존의 탈염소화법에 사용된 합성무기복합체(SAP, $SiO_2-Al_2O_3-P_2O_5$)에 첨가물로서, $Fe_2O_3$ 및 $B_2O_3$를 부가하여 5성분계의 복합체를 제조하고, 조성에 따른 탈염소화반응 및 고화체의 특성을 조사하였다. 탈염소화 반응은 조성에 따른 생성물의 변화 경향은 크지 않았으며, 유사한 반응메커니즘으로 주어진 시간 내에 반응이 진행되는 것으로 나타났다. Si-rich phase와 P-rich phase를 화학적으로 연결시켜주는 $Al_2O_3$와 $B_2O_3$의 함량이 높은 경우에는 고화체내 상분리의 정도는 상대적으로 낮게 나타나며, 구성원소의 분포가 보다 균일한 형태를 보였다. PCT-A 침출시험법을 통한 조성에 따른 내구성의 평가결과, 기준조성을 벗어나는 경우에는 내침출성이 낮게 나타났으나, EA glass(Environmental Assessment glass)의 값보다는 우수한 것으로 확인되었다. 이상의 결과로 부터, 주어진 적정 Si와 P의 조성분율하에서, Al과 B의 함량변화는 고화체의 미세구조와 내침출성에 영향을 주는 것을 확인할 수 있었으며, 미세구조와 내침출성의 연관관계에 대한 추가적인 연구가 필요할 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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