심부 처분환경조건에서 붕규산유리고화체의 장기침출거동을 규명하기 위하여 3종의 모의붕규산유리고화체에 대한 장기침출실험이 1997년에 착수되었다. 5년간의 침출결과는 붕소가 본 붕규산유리고화체의 장기침출지표물질로 사용될 수 있음을 확인시켜 주었고, 비록 고화체들의 조성은 약간씩 다르지만 초기 1년여 기간동안의 침출률을 제외한 장기침출률은 S/V에도 무관하게 $0.03g/m^2-day$에 근접함을 보여주고 있다.
유리고화체의 내구성과 조성에 관한 이 연구의 목적은 구조적 모델, 비가교 산소 모델(NBO) 및 간단한 경험적 모델(Valence-oxygen)과 함에 침출실험결과들을 비교하는 것이다. 조성에 기초한 모델들 사이의 연관성들은 이와 같은 모델들이 지질학적 유리와 제조된 유리의 관련성에 대해 유리고화체의 내구성을 설명할 수 있다는 것을 나타낸다 이러한 관계는 유리고화체의 장기간 내구성을 결정하는데 도움을 줄 수 있으며, 모델을 통한 유리고화체의 조성에 의한 실험결과에의 영향성을 검토하였다 9$0^{\circ}C$에서 7일간 수행된 PCT 침출시험을 대상으로 모델들을 비교하였으며 Ash Loading wt%가 증가할수록 망목형성이온이 증가하기 때문에 침출농도 및 침출분율이 감소하는 것을 확인 할 수 있었으며, VO model의 변수 값이 증가할수록 주요 유리매질의 침출분율은 완만한 기울기를 가지며 감소하다. 금속류의 침출분율은 VO model의 변수 값이 감소함에 따라 대체적으로 증가함을 확인 할 수 있었다.
원자력발전소에서 발생하는 이온교환수지와 잡고체를 동시에 처리하기 위하여 유도 가열식 저온용융로를 이용한 유리화 실증시험을 수행하였다. 유리 고화체의 화학적 내구성을 평가하기 위하여 최종 유리에 대해 수행한 PCT 침출 시험결과 기준유리 보다 내 침출성이 우수한 것으로 나타났다. 최종 유리 고화체에 대해 열처리 실험 결과 액상온도는 1048K (775$^{\circ}C$)로 측정되었다 유리 고화체에 대한 압축강도 측정 결과 규제치인 34kg/$\textrm{cm}^2$ 보다 약 90배 높은 값을 나타내었다. 저온용융로(CCM)의 하부, 중앙, 상부 유리 고화체의 미세구조 관찰 결과 이차상 없는 균질한 상태였다. 환원성 유기물을 함유한 이온교환수지에 잡고체를 동시 투입하여 자성 금속상 침전을 방지할 수 있었다. 유리화 실증시험을 통하여 감용비 74를 달성하였다.
국가의 규제기관과 처분장에서는 방사성 폐기물의 안전한 영구처분을 위하여 폐기물 수용(인수)기준을 폐기물 발생자에게 준수토록 요구하게 되는데 이러한 폐기물 수용(인수)기준은 처분시설의 가동동안 인간과 환경 보호 그리고 최대 300년간의 제도적 통제기간을 고려하여 처분장의 안전성 확보를 위하여 설정되어진다. 폐기물 수용(인수)기준중 고화체의 안정성 평가와 관련하여 미국(NRC/BTP)은 폐기물의 종류와 고화매질에 따라 유리수, 압축강도, 방사성 조사특성, 미생물 영향 특성, 침수 및 침출 특성, 열순환 특성 등에 대하여 표준시험법을 제시하였으며, 또한 그의 기술기준치도 제시하고 있다. 그리고 프랑스(DRDD/ BECC)에서는 미국보다 매우 세밀하게 평가항목들을 분류하는 등의 처분장 운영국가에서는 고화체의 안정성관련 평가시험들을 처분 환경과 처분방식에 맞게 표준화하고 있다. 한편 국내에서는 과기부 고시 제2001-32호 "중.저준위 방사성폐기물 인도규정"이 있으나 이에는 고화체 관련하여 정성적인 안정성에 대하여서만 기술되어 있다. 이에 따라 원전폐기물 고화체에 대한 안정성 평가를 위한 시험법을 선정하기 위하여 아래 그림과 같은 절차에 따라 수행토록 하였다. 우선 대표적인 천층처분 운영국가인 미국과 프랑스의 시험법 그리고 IAEA 권고 시험법과 유사관련 한국 산업표준법들을 조사하고, 이들 시험법들의 주요 차이점을 기술적 관점에서 비교평가하고, 이어서 모의 방사성 및 비방사성 고화체를 이용하여 상기 시험법들을 각각 적용하고 또한 이들 시험법들간의 차이(시험 조건, 시편의 크기 등)에 기인한 상호 비교시험을 통하여 얻어진 시험결과들을 종합적으로 비교 검토하여 보수적 관점에서 시험법을 선정하는 것으로 방향을 잡았다. 이때 시험결과를 얻기 위한 모든 과정에 품질보증 활동을 적용키로 하였으며, 시험결과 분석/평가 과정과 시험법 선정에 각계(규제기관, 학계, 발전소 현장 및 산업계 등) 전문가로부터 기술자문회의를 통하여 자문 의견을 받기로 하였다. 특히 현재 폐기물 인수 기술기준치가 설정된 국가의 시험법을 심층 있게 검토하기로 하였다.검토하기로 하였다.
본 연구는 화강암 폐재의 재활용을 목적으로 한 기초적인 연구로서, 분말형태의 화강암폐재를 Ca(OH2)와 혼합하여 수열 hot press 법에 의해 고화시켰다. 아울러 고화체의 기계적 성질을 평가하였으며, 미시적 조직구조의 변화 및 파괴거동을 파악하기 위해 음향방출실험을 실시하였다. 고화체의 기계적 성질은 수열온도의 의존성이 있었으며, 28$0^{\circ}C$에서 최대강도를 보였다. 또한 고화체의 파면은 수열온도에 따라 현저히 다른 양상을 보였으며, 수열실험동안 다양한 화합물이 생성되었다. 그 중에서 cyclowollastonite, tobermorite 및 rankinite 등은 강도를 향상시키는 주된 화합물이었고, crossite 및 xonotlite 등은 강도의 저하를 초래하였다. 한편, 기공이 많이 존재할수록 AE counts는 더많이 발생하였으며, 최대하중에서 AE counts는 최대치를 보였고, 강도가 증가함에 따라 AE신호는 보다 많이 방출되었다.
원자력발전소의 2차 냉각계통 제염 공정인 EPRI/SGOG 공정에서는 EDTA를 제염제로 사용하고 있다. EDTA는 수용액 상에서는 20$0^{\circ}C$까지 안정하며 제염후 존재하는 유리 EDTA (EDTA-2NH$_4$)는 시멘트 수화반응에 의해 생성되는 Ca이온과 결합하여 EDTA-Ca 착이온이 형성된다. 따라서 CSH(Calcium Silicate Hydrate)겔의 형성을 억제함으로써 시멘트 경화반응을 지연시킨다. 현재 우리나라에서는 EDTA가 함유한 제염폐액의 처리방법의 미결정으로 인하여 자체 저장하고 있으나 고화체의 최종 처분조건을 만족하며 감용률을 최대화 할 수 있는 처리방법이 필요하다. 본 연구에서는 유리 EDTA가 소석회의 발생을 억제시켜 경화반응에 영향을 주는 점을 고려하여 유리 EDTA 용액에 소석회로 전처리 하여 시멘트 고화한 고화체의 물성시험을 수행하였다. 연구결과 EDTA와 소석회 반응 몰비가 1이 되게 전처리할 경우 시멘트에 대한 물의 배합비는 27%이상이 되어야 하며, 유리 EDTA 함량이 20wt%인 용액에서 폐액/시멘트/소석회비가 33.4/65/1.6일때 최대의 감용률을 나타내는 건전한 고화체의 조성비를 얻었다.
폐광산의 광물찌꺼기의 고형화처리 시 황산염이 초기 수화에 미치는 영향을 확인하기 위하여 본 연구를 수행하였다. 광물찌꺼기에 소석회를 결합재로 사용하였고, $Na_2SO_4$를 혼합수로 이용하여 9가지 조건의 고화체를 제작하였다. 제작된 고화체를 7일, 14일, 28일 양생 후 압축강도 측정, 중금속 용출시험, XRD 분석을 실시하였다. 증류수를 이용하여 양생을 실시한 고화체는 양생기간이 경과함에 따라 압축강도가 증가하였으며, $Na_2SO_4$를 혼합한 고화체는 양생기간 경과에 따라 압축강도가 감소하였다. $Na_2SO_4$의 농도가 증가할수록 고화체 외부 균열이 확실하게 나타났고, 시간이 경과함에 따라 균열이 내부까지 진행되었다. 고화체의 Cu, Cd, Zn, As 농도는 양생기간 경과에 따라 감소하였고, Pb의 경우 소석회 함량이 10 wt% 이상 혼합될 경우 농도가 증가함을 확인하였다. 균열이 발생된 고화체의 수화 생성물에서 석고와 $MgSO_4$ 피크가 XRD 분석으로 확인되었고, SEM-EDS를 통해 주상의 결정이 Ca, S, O로 구성된 석고임을 확인하였다. 소석회를 이용하여 광물찌꺼기를 고형화시킬 경우 황산염 생성으로 균열이 심하게 발생되므로, 황 함량이 높은 광물찌꺼기의 처리 시에는 이를 보완할 수 있는 대책이 강구되어야 할 것으로 판단된다.
본 논문에서는 황사빗물이 중ㆍ저준위 방사성 폐기물 시멘트 고화체에 미치는 영향을 알아보았다. 실험은 ANS 16.1 실험법을 채택하였다. Co 핵종을 포함한 시멘트 고화체를 제작한 후, 대기 중 황사성분의 질량농도를 이용해 침출수의 부피, 이온 및 금속의 농도 등을 결정한다. 실험을 위해 대기 중 황사 부하량이나 강수에 포함되는 황사성분의 양, 처분장의 면적 등은 적합한 가정을 통해 결정하였다. 본 논문에서는 황사의 특성에 대해 간략히 소개하고 침출 실험의 준비과정으로 실험 조건을 결정한 후에, 90일간의 침출실험을 통해 나온 결과로 황사빗물에 의한 시멘트 고화체의 영향을 평가ㆍ분석하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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