현재 상용화되어 있거나 상용으로 개발하는 연료전지시스템의 큰 특징은 작동온도로 구분할 수 있다. 저온형 연료전지는 낮은 작동온도로 운전이 용이하고 출력밀도가 높아 자동차용 및 가정용 등으로 사용되고 있는 반면, 작동온도가 높은 고온형 연료전지의 경우는 높은 발전효율과 고온 폐열의 이용 등의 목적으로 주로 전력사업용 연료전지로 개발되고 있다. 본 발표에서는 주로 발전용에 사용되고 있는 우리나라의 고온형 연료전지의 개발 이력 및 현재의 산업화 현황에 대해 정리하여 보고드리고자 한다.
고체산화물 연료전지(Solid oxide fuel cell : SOFC)는 연료기체가 소유하고 있는 화학에너지를 전기화학반응에 의해 직접 전기에너지로 변화시키는 에너지 변환 장치이다. 고체산화물 연료전지의 특성은 인산형, 용융탄산염형 및 고분자연료전지 둥 다른 연료전지에 비해 효율이 높고 공해가 적으며, 연료개질기가 필요 없고 복합발전이 가능하다. 그러나 작동온도가 고온(100$0^{\circ}C$)이어서 연결재 및 전지의 구성요소가 고가이고 전류집전 및 밀봉 둥 문제점을 가지고 있다. 전극 지지체식 연료전지의 개발은 얇고 치밀한 전해질 제조를 가능하게 하여 낮은 저항을 가지기 때문에 저온에서 작동을 용이하게 하여 고온작동시의 문제점을 해결하기 위한 방안으로 박막제조공정에 대한 연구가 많이 이루어지고 있다. 또한 전지성능을 향상시키기 위해 전기화학적 반응면적과 가스 확산층을 넓게 하기 위한 기공률이 높고 전기전도도가 우수한 지지체 제작에도 많이 연구가 이루어지고 있다.
연료전지는 연료의 화학적 에너지를 전기화학 반응을 통하여 직접 전기로 변환하기 때문에 에너지 전환효율이 높고 공해물질을 배출하지 않는 환경친화적인 고효율 발전방식으로, 특히 용융탄산염 연료전지(MCFC) 및 고체산화물 연료전지(SOFC)같은 고온형 연료전지의 경우 분산전원이나 중앙집중발전 같은 발전용에 적합한 연료전지로 평가받고 있다. 현재 MCFC 및 SOFC등의 발전용 연료전지 시스템의 효율은 약 50% 정도이며, 시스템의 발전효율을 높이기 위한 여러 연구가 진행되고 있다. 그 중에서 고온의 배열을 이용하여 연료전지 발전시스템의 효율을 향상시키기 위해 FuelCell Energy, Ansaldo Fuel Cells 및 Simens Westinghouse 등에서 수백 kW급의 fuel cell - gas turbine hybrid system에 대한 상용화 수준의 실증연구가 진행되었다. 본 연구에서는 발전용 연료전지 시스템의 발전효율을 높이기 위한 방안 중 하나로 배열을 이용하여 steam을 발생시켜 air amplifier에 사용함으로써 연료전지 시스템의 MBOP(Mechanical Balance of Plant)중 전력을 소비하는 air blower를 대체하여, 시스템 효율을 향상시키고 시스템의 가용성을 높일 수 있는 설계안에 대하여 논하고자 한다.
한국전기전자재료학회 2002년도 춘계학술대회 논문집 유기절연재료 전자세라믹 방전플라즈마 일렉트렛트 및 응용기술
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pp.1-5
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2002
고체산화물 연료전지는 무공해 고효율의 에너지 발전 장치이다. 연료전지는 형태는 1 세대 알카리형 연료 전지부터 인산형, 고분자전해질형, 직접메탄올형, 용융탄산염형 그리고 3세대인 고체산화물형 연료전지들이 있다. 고체산화물 연료전지는 음극 및 양극 그리고 고온에서 작동되기 때문에 전해질 및 내부연결재 등이 많이 연구 개발되고 있다. 고체산화물 연료전지는 이동형으로부터 소형발전 시스템 및 대형 복합발전시스템에 걸쳐 많이 개발이 이루어지고 있다.
일반적으로 연료전지에는 알카리형(AFC)과 인산형(PAFC), 고분자형 연료전지(PEMFC) 등과 같이 비교적 저온에서 동작되는 연료전지와 고온형으로 $650^{\circ}C$에서 정온 동작되는 용융탄산염형 연료전지(MCFC)와 운전온도가 약 500~100$0^{\circ}C$로 폭넓게 적용될 수 있는 고체산화물 연료전지(혹은 고체전해질 연료전지, Solid Oxide Fuel Cell, SOFC)가 있다.(중략)
최근 들어 고체산화물 연료전지(SOFC) 기술이 급성장함에 따라 고온 수증기 전기분해(HTE) 기술이 물로부터 수소를 대량으로 제조할 수 있는 환경 친화적인 기술로 주목 받고 있다 고온 수증기 전기분해는 기존의 액상 전기분해보다 총 에너지 요구량이 작고 전기분해에 필요한 최소의 전기에너지가 온도가 증가할수록 감소하며 고온 수증기 전기분해에 요구되는 에너지의 일부를 전기에너지 대신 열의 형태로 공급이 가능하여 보다 높은 효율을 기대할 수 있다. 따라서 off peak시 기저부하전력을 이용하고, 공정의 열원으로 고온가스의 폐열, 천연가스의 부분산화 반응열 또는 고온 가스원자로의 폐열을 활용하면 SOFC 이용 고온 수증기 전기분해 공정은 수소경제사회에서 요구되는 수소를 대량으로 제조할 수 있는 경제적인 공정이 될 것이다.
현재까지 연료전지 전해질 막으로는 Nafion으로 잘 알려져 있는 perfluorosulfonic acid(PFSA)막이 주를 이루고 있다. 이 막들은 $80^{\circ}C$ 이하의 낮은 온도의 연료전지에서 가장 좋은 성능을 보인다. PFSA 막들은 탄소-불소로 이루어진 사슬의 특성상 산화, 환원의 조건에서도 뛰어난 안정성을 보이며 이온 전도도가 0.1S/cm 이상으로 기존에 알려진 전해질 막들 중 가장 우수한 성능을 나타낸다. 하지만 연료전지의 작동온도가 $100^{\circ}C$ 이상의 높은 온도에서 는 막에 존재하던 수분이 제거되면서 수소이온 전도도가 떨어지며 기계적 물성도 떨어지는 문제점을나타낸다. $100^{\circ}C$ 이상의 온도에서 연료전지를 작동시키면 양쪽의 전극에서 일어나는 촉매반응의 속도가 향상되며, 물의 끓는점 이상에서 작동되므로, 전지 내에서 다양한 상을 고려하지 않고 기화된 물만을 고려하여 설계를 할 수가 있다. 따라서 최근 이러한 고온/저가습 운전을 위 한 전해질 막의 개발을 위해 기존의 Nafion 막에 전도성 무기 입자를 도입하는 연구들이 활발히 진행되고 있다. 본 연구에서는 전도성 무기 입자로서 $ZrO_2$나노입자를 합성하고, 이를 상용 10 wt.% Nafion 용액에 분산하여 solution casting 방법을 통해 $61{\mu}m$ 두께의 유기-무기 복합막을 제조하였다. 제조한 유기-무기 복합막의 성능 평가를 위하여 함수율, 이온 전도도, 당량무게 및 단위 전지를 이용한 전류-전압 곡선을 측정하여 상용 Nafion 112 막과 비교해 보았다. $ZrO_2$ 입자는 전도성이며 동시에 친수성을 나타내기 때문에 상용 막에 비하여 함수율 및 수소이온 전도도가 우수하게 나타났다. 복합막의 이러한 물성은 $100^{\circ}C$이상의 고온에서 전해질 막 내의 물 관리를 용이하게 한다. 단위 전지 운전 온도 $130^{\circ}C$, 상대습도 37%의 운전 조건에서도 상당히 우수한 전지 성능을 보임에 따라 고온/저가습 조건에서 상용 Nafion 112 막보다 우수한 막 특성을 나타냄을 확인하였다.
본 연구의 목적은 용융탄산염연료전지와 같은 고온연료전지에 동반하는 기계적 주변기기의 타당성을 검토할 수 있는 동적 시뮬레이션 모델을 개발하는 것이다. 연료전지를 운송수단과 같은 독립적인 동력기관에서 사용하기 위해서는 동반하는 기계적 주변기기를 최적화 및 소형화할 필요가 있다. 본 연구에서는 유입가스의 조성, 압력, 유량 및 스택의 온도에 따른 용융탄산염연료전지 내부의 화학반응의 동적 모델링을 구현하고 정상상태 시뮬레이션을 수행하여 실험결과와 비교 분석하였다. 또 연료전지의 전류밀도 제어에 따른 on/off 시뮬레이션을 수행하여 동적 시뮬레이션 모델의 타당성을 분석하였다.
한전 전력연구원에서는 2009년 12월부터 125 kW급 용융탄산염 연료전지 발전시스템의 성능평가를 위한 운전이 진행되고 있다. 현재 진행 중인 "250 kW급 열병합 용융탄산염 연료전지 Proto Type개발" 과제의 최종시작품인 250 kW급 발전시스템은 125 kW급 MCFC 스택 2기로 설계되어, 125 kW급 시스템의 시험운전은 매우 중요한 기술적 성과가 될 것이다. 현재 125 kW급 MCFC 스택은 10,000 $cm^2$의 유효전극면적을 갖는 단위전지들로 구성되었으며, 적층 스택의 온도 및 농도분포의 최적화를 위해 내부 매니폴드 및 Co-flow Type 열교환기 기반의 분리판을 개발 적용하였다. 연료극의 전극 구성은 Ni-Al alloy로, 공기극의 전극 구성은 Lithiated-NiO로 이루어졌다. 그리고 매트릭스는 ${\alpha}-LiAlO_2$로 제작되었고, 전해질은 Li과 K Carbonate가 68 : 32 비율로 섞인 용융염을 사용하였다. 본 125 kW급 용융탄산염 연료전지 시스템의 운전평가는 고적층 스택의 온도 및 농도 분포를 확인하고, 최적화된 스택 운전 조건을 도출하는 것을 그 목적으로 하고 있다. 125kW급 스택 1기의 규모의 주변기기 시스템은 외부개질기, 촉매연소기, 이젝터, 고온순환 블로어 및 공기블로어 등으로 이루어져 있다. 고온형 연료전지 시스템에서 연료극과 공기극의 균일한 온도 및 압력 확보는 매우 중요하며, 이를 위하여 외부개질기 및 촉매연소기 연동을 통한 온도편차를 최소화하고, 기존 고온용 순환 블로어 대신 이젝터를 개발 도입하여 압력균형을 조절하였다. 125kW급 MCFC 시스템은 2009년 12월부터 전처리 운전을 시작하여 2010년 1월 말부터 PCS로 전기를 생산하고 있다. 평균전압 0.83V에서 100kW의 출력을 기록하였으며, 피크부하 120 kW, 누적출력량 30 MWh를 초과달성하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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