결정 Si 및 비정질 Si 태양전지는 환경친화적이며 안정적인 물질로 전력변환 및 에너지 저장 장치에 중요하기 때문에 연구가 활발하게 진행되고 있다. 고효율 Si 태양전지를 제작하여 상용화하기에는 여러 가지 문제점이 있다. 공기와 비교하여 높은 굴절률을 갖고 있기 때문에 발생하는 반사를 줄이기 위해서 필요한 무반사 코팅층(Anti-reflective coating; ARC)은 주로 SiO2 와 SiNx 와 같은 유전체를 이용하여 사용하지만 이들 ARC 증착은 PECVD와 같은 진공장비를 사용하므로 제작 비용이 높아지는 단점이 있다. 나노선 또는 나노 팁과 같은 sub-wavelength 구조를 표면에 만들어 반사율을 줄이는 작업을 통해 ARC 공정비용을 감소하고 효율을 증진하는 연구가 활발히 진행되고 있다. CdS 양자점을 태양전지 표면에 형성함으로 ARC로 해결할 수 없는 단파장영역에 해당하는 부분을 줄이는 연구가 진행되었으며, 비정질의 경우 원기둥 형태의 태양전지 형태와 더불어 지름 방향으로의 PN 접합 나노로드 배열을 만들어 흡수면을 증가하여 효율을 증가한 연구도 진행되었다. 태양전지 표면의 형태를 V-groove 형태로 형성하여 입사하는 태양전지의 광밀도를 증가하는 이론적 결과도 발표되었다. 본 연구에서는 Si 태양전지의 표면변형에 따른 태양전지의 전력변환효율의 변화를 관찰하기 위하여 태양전지 표면의 texture 지름을 $3{\sim}15{\mu}m$, 간격을 $5{\sim}20{\mu}m$로 변화하고, 태양전지 표면의 나노 패턴을 2~10 nm 로 변화하여 반사율과 전력변환효율을 비교하였다. 나노와 마이크로 패턴은 각각 polystyrene nanosphere 와 photo mask를 이용하여 제작하였으며 PN junction Si 태양전지는 spin on dopant 방식으로 제작하여 성능을 조사하였다.
리튬 이차 전지를 박막화함으로써 개발된 고상의 마이크로 박막전지는 임의의 크기 및 형태로의 제작이 가능하며 액체전해질을 사용하지 않기 때문에 작동 중 열 또는 기체 생성물이 생기지 않아 높은 안정성을 갖으며 광범위한 사용 온도 범위를 가진다. 위와 같은 장점으로 인하여 충전 가능한 고상의 박막형 리튬 이차 전지는 점진적으로 그 사용 범위가 크게 확대될 것으로 판단된다. 즉, 초소형 전자, 전기 소자는 물론이며 조만간 실현될 스마트 카드, 셀루러폰 및 PCS와 같은 개인용 휴대 통신장비의 전력 공급계로의 응용이 가능할 것이다. 특히 장수명, 고에너지 밀도를 갖는 초소형의 전지를 필요로 하는 microelectronics, MEMS등에 이용될 수 있는 이차전지에 대한 요구가 점점 가시화 됨에 따라 박막공정을 이용한 이차전지개발기술이 요구되고 있으며, 박막제조기술을 이용한 고상의 박막형 및 전지에 관한 연구가 증가하고 있다. 본 연구에서는 박막형 리튬 이차전지의 Cathode 물질로써 비정질의 산화바나듐 박막을 반응성 스퍼터링에 의하여 상온에서 증착하였다. 박막형 이차전지의 여러 가지 Cathode 물질중 산화바나듐은 다른 물질들과는 달리 비정질 형태로 매우 우수한 충방전 특성을 나타낸다. 이런 특성으로 인해 다소 전지자체의 성능은 낮지만 저전력 저전압을 필요로 하는 초소형 전자 소자와 혼성되어 이용할 수 있는 잠재성이 매우 높은 물질이다. 바나듐 타겟의 경우 타겟 표면의 ageing에 따라 증착되는 박막의 특성이 매우 달라지게 되므로 presputtering의 시간을 변화시키면서 실험하였다. 또한 스퍼터링 중의 산소의 분압도 타겟의 ageing에 많은 영향을 주므로 실험 변수로 산소분압을 변화시키면서 실험하였다. 증착된 산화바나듐 박막의 표면은 scanning electron microscopy로 분석하였으며 구조 분석은 X-선 회절분석, X-ray photoelectron spectroscopy 그리고Auger electron spectroscope로 하였다. 증착된 산화바나듐 박막의 전기화학적 특성을 분석하기 위하여 리튬 메탈을 anode로 하고 EC:DMC=1:1, 1M LiPF6 액체 전해질을 사용한 Half-Cell를 구성하여 200회 이상의 정전류 충 방전 시험을 행하였다. Half-Cell test 결과 박막의 결정성과 표면상태에 따라 매우 다른 전지 특성을 나타내었다.
본 연구는 Tabu Search를 이용하여 LHP의 최적설계를 진행하는 방법과 절차 및 결과를 제시하고자 한다. 최적설계의 목적은 항공기에 탑재된 리튬이온 전지의 작동온도 조건을 만족하면서 LHP의 중량을 최소화시키는 것이다. 전지는 고에너지 밀도의 특성으로 항공기에 장착된 고에너지 레이저의 동력원으로 사용되는 것으로 가정되었다. 해석은 Steady state analysis model에 기초하였으며 메타모델로 근사화하였다. 최적화 결과로 Tabu Search는 유전알고리듬 등 다른 비 구배기반 최적화 방법에 비해 비교적 적은 계산 시간을 소요하면서도 전역해를 보장하였으나 난수에 의해 초기해를 바꾸어 가면서 최적화를 여러 번 시도해야 하는 단점이 있었다. 그리고 최적화 과정을 통해 기 발표된 LHP와 동일한 성능을 가지면서도 경량화된 LHP를 얻을 수 있었다.
다공성 $LiMn_{0.6}Fe_{0.4}PO_4$ (LMFP)를 졸-겔법을 이용하여 합성하였고, 원료물질을 양론비로 혼합한 후 혼합물을 $600^{\circ}C$에서 10시간 동안 가열하여 입자 표면 전체에 전도성 탄소물질이 균일하게 형성된 LMFP을 제조하였다. LMFP의 결정구조는 리트펠트법에 의해 조사하였고, 표면구조와 기공특성은 주사전자현미경, 투과전자현미경, BET로 분석하였다. 제조된 LMFP는 표면적이 크고, 입자 표면에는 웹(web) 형태의 다공성 탄소층이 균일하게 형성되어 있는 것을 확인하였다. 상온에서 LMFP를 양극으로 사용하여 0.1 C의 전류밀도에서 초기방전용량은 152 mAh/g, 에너지밀도는 570 Wh/kg로 높았고 사이클 성능도 장기적으로 안정적이었다. 졸-겔법에 의해 제조된 LMFP는 높은 기공도와 균일한 탄소코팅에 의한 시너지효과로 이온확산이 용이하여 우수한 전기화학적 특성을 나타내었다.
상온에서 밴드갭이 2.42 eV의 에너지를 가지며 직접 에너지 밴드갭을 갖는 고감도의 광전도체로 태양전지의 광투과 물질로 각광을 받고 있으며 광전도 cell로 연구되고 있는 CdS(Cadmium sulfide)를 용액 성장법(CBD)으로 제조하여 박막의 결정립의 향상과 박막내의 결함 등을 제거하기 위해 RTP(Rapid Thermal Process)를 이용하여 열처리 분위기 $N_2$, 처리시간 10분을 기준으로 열처리온도 ($300\;^{\circ}C$, $400\;^{\circ}C$, $500\;^{\circ}C$)를 변화시키며 박막의 전기적, 광학적 특성을 조사하였다. 캐리어 밀도가 급격히 낮아지고 이동도가 증가한 $500\;^{\circ}C$에서 $1.29\times10^3\;{\Omega} m$ 비저항을 나타냈다. 가시광선 영역에서 76.28%의 투과율을 보이는 특성을 나타내었다.
다중접합 초 고효율 태양전지 제조를 위해 SiC 매트릭스를 이용한 실리콘 양자점 초격자 박막을 제조하고 특성을 분석하였다. $SiC/Si_{1-x}C_x$(x ~ 0.31)로 실리콘 양자점 초격자 박막을 Si과 C target을 이용한 co-sputtering법으로 초격자 박막을 제조하고, $1000^{\circ}C$에서 20분간 열처리를 하였다. high resolution transmission electron microscopy 사진으로 약1~7nm 크기인 양자점 생성과 분포 밀도를 확인할 수 있었으며, grazing incident X-ray diffraction (GIXRD)를 통해서 Si(111)과 $\beta$-SiC(111)이 생성되었음을 알 수 있었다. Auger electron spectroscopy (AES)측정에서 stoichiometric SiC층과 Si-rich SiC층의 Si 원자농도 (56%, 69%)와 C 원자 농도 (44%, 31%)를 알 수 있었으며, Fourier transform infra-red spectroscopy (FTIR)측정에서 SiC 픽의 위치가 767에서 $800cm^{-1}$으로 이동하는 것을 알 수 있었다.
층상구조의 전이금속 산화물($LiMO_2$, M=Co, Ni, Mn)은 리튬이차전지용 양극재료로 활발한 연구가 진행되고 있다. 차세대 리튬이차전지 시스템의 개발 및 고성능화를 위해서는 전지의 용량을 결정하는 핵심 부품인 양극재료의 고용량화 및 고안정화는 필수 불가결하다. 따라서 본 연구에서는 상업적으로 큰 장점이 있는 고상반응 공정을 이용하여 리튬이차전지용 양극소재를 제조하고, 소재의 전기화학적, 구조적인 특성을 평가하였으며, 다음과 같은 주제를 가지고 연구를 진행하였다. $LiCoO_2$ 양극재료는 리튬이온전지로 널리 사용되고 있다. 높은 에너지 밀도의 리튬이온전지를 얻기 위해서는 $LiCoO_2$ 양극재료가 고용량화 및 고밀도화를 가져야 한다. 여기서 $LiCoO_2$ 분말이 irregular particle morphology를 가지면 tap density가 $2.2-2.4gcm^{-3}$로 에너지 밀도가 낮으나, 구형 $LiCoO_2$의 정극재료는 tap density가 $2.6-2.8gcm^{-3}$로 상대적으로 energy density가 높아지는 효과가 있다. 구형 $LiCoO_2$ 양극재료를 합성하기 위해서는 chelating agent를 이용한 "controlled crystallization" 침전법을 사용하여 합성한 구형 코발트 수화물을 사용하고 있다. "controlled crystallization" 침전법에서 사용되는 chelating agent로는 주로 ammonia가 이용되고 있다. 본 연구에서는 chelating agent로 ethylene diamine을 사용하여 sodium hydroxides를 precipitation으로 침전 반응하여 구형 코발트 수화물을 합성하였다. 상기 방법으로 합성된 코발트 수화물과 리튬 수화물($LiOH{\cdot}H_2O$-고순도화학(高殉道化學))을 사용하여 고상법을 통하여 $LiCoO_2$를 합성하였다. 제조된 분말의 결정구조와 전기화학적 특성분석은 X-선 회절분석 및 리트벨트 구조정산, 그리고 충/방전 싸이클링을 수행하였으며, 분말의 미세구조 변화를 SEM을 이용하여 분석하였다.
현대 디지털 사회에서 고효율 에너지와 파워소스에 관한 요구가 커짐에 따라 차세대 에너지 저장 소자에 대한 연구가 계속되고 있다. 그 중 리튬이온 배터리, 슈퍼커패시터, 그리고 연료 전지들이 우리의 일상생활에서 점점 더 중요하게 자리잡아가고 있는데 이런 다양한 에너지 저장소자 중 슈퍼커패시터가 많은 관심을 받고 있다. 이는 긴 수명, 빠른 충-방전 속도, 높은 에너지 밀도, 그리고 안전함 때문이다. 슈퍼커패시터는 에너지 저장 메커니즘에 따라 두 가지로 분류될 수 있는데 전기이중층 커패시터(EDLC)와 슈도커패시터(pseudocapacitor)로 나누어질 수 있다. 슈도커패시터는 active 물질과 전해질 이온 간의 전기화학적 반응으로 인해 EDLC보다 더 많은 에너지를 저장할 수 있다. 그러므로 지금까지 새로운 형태의 슈도용량성 물질을 만들기 위한 노력이 집중되고 있다. 본 연구에서는 전기화학적증착 방법을 통해 graphene-like ${\beta}$-nickel hydroxide (${\beta}-Ni(OH)_2$) 나노판 구조를 전도성 직물에 합성하였다. ${\beta}-Ni(OH)_2$ 슈도커패시터의 유연하고 효율적인 비용의 전극으로서 높은 비정전용량, 우수한 전기화학 가역성, 그리고 뛰어난 사이클 안정성을 보였다. 이런 쉬운 방법으로 유연한 전도성 직물에 합성된 metal hydroxide/oxide 나노구조는 웨어러블 에너지 저장소자와 변환소자 분야에 사용될 것으로 기대된다.
종래의 흑연 위주 연료전지 분리판에서 최근 고분자 전해질 막 연료전지가 높은 전력, 낮은 작동 온도로 자동차 산업에서 상당한 주목을 받고 있다. 분리판의 기술적 요구사항은 높은 전기 전도도, 높은 내식성, 가스 밀봉성, 경량성, 가공성, 저비용 등이다. 후보 물질로는 전기 전도성을 갖는 질화물계가 고려되고 있다. 기판으로는 스테인레스강이 가장 유력하며 Fe에 첨가된 Ni, Cr이 존재하므로 Cr 또는 CrN를 박막의 형태로 전자빔 증발법, 마그네트론 스퍼터링법으로 고속 증착하려는 시도가 있었다. 본 연구에서는, 스테인리스 강박(0.1 mm 이하)에 보호막으로 CrN을 선택하고 고속, 고품질증착을 위해서 새로운 방법인 스퍼터 승화법을 개발하였다. 박막의 품질을 개선할 수 있는 고밀도 유도 결합 플라즈마 영역 내에 Cr 소스를 직류 바이어스 함으로써 가열 및 스퍼터링이 일어나도록 하였다. 5 mTorr의 Ar 유도 결합 플라즈마를 2.4 MHz, 500 W로 유지하면서 직류 바이어스 전력을 30 W (900 V, 0.02 A) 인가하고, $N_2$의 유량을 0.5, 1.0, 1.5 SCCM로 변화를 주어 반응성 증착 공정의 결과로 얻어지는 CrN 박막의 특성을 분석하였다. N2의 유량이 증가할수록 $Cr_2N$이 감소하고, CrN이 증가하는 것을 확인하였다. 또한 부식성과 접촉저항을 측정하였다. 부식 전위는 N20 SCCM 보다 모두 상승하는 것을 확인하였고, $N_21$ SCCM에서 부식 전류 밀도가 2.097E-6 (at 0.6V) $A/cm^2$로 나타났다. 접촉저항 에서는 시료 당 3군데(top, center, bottom)를 측정하였다. 전기전도도 측면에서 가장 좋은 결과는 $N_21$ SCCM 일 때 $28.8m{\Omega}{\cdot}cm^2$의 접촉저항을 갖는 경우였다. 미국 에너지성의 기준은 부식 전류밀도 1.E-6 $A/cm^2$이하, 접촉 저항 $0.02{\Omega}m^2$이므로 매우 근접한 결과를 보이고 있다.
최근 리튬이차전지는 높은 에너지 밀도와 고용량화되어 급속도로 발전하고 있다. 그 중에서도 친환경 수송 장치의 전기자동차가 주목 받고 있는데 이를 위해서는 리튬이차전지의 많은 성능개선이 요구된다. 현재 리튬이차전지는 '하이브리드 전기자동차 (Hybrid Electric Vehicle, HEV)'에 실제 적용되고 있으며 이를 위해서 높은 용량, 긴 수명, 그리고 안전성 확보가 반드시 필요하다. 하지만현재 리튬이차전지에서 리튬이온의 이동을 위해 사용하는 유기전해액의 과열 및 과충전 상태에서 폭발의 위험성을 가지고 있기에 높은 안전성을 가진 고체전해질로의 대체가 시급하다. 따라서 본 연구에서는 리튬이차전지의 안정성 및 성능 개선을 위한 고체전해질의 연구 동향과 출원된 특허 및 논문에 대하여 논의하고자 한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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