강화제는 손상된 석조문화재를 보존하기 위해 널리 사용되고 있다. 본 연구에서는 기 개발된 표면 강화제를 화강암, 사암, 대리암에 적용시킨 후 암석 광물학적 특성변화를 연구하기 위하여 개발된 강화제를 화강암, 대리암, 사암에 적용하여 강화제의 효율에 대한 현장평가를 실시하였다. 강화제 현장 적용 대상암석에 대하여 X-선회절분석, 쌍안실체현미경, 편광현미경, 주사전자현미경 관찰 등을 실시하였으며, 본 연구에 사용한 강화제는 개발한 2종 100%1T1G, 3%40nm/97%1T1G이다. 개발 강화제 처리 후 암석 표면변화에 대한 연구 결과에 의한 효과는 화강암의 경우 3%40nm/97%1T1G가 아주 우수하고, 사암의 경우 3%40nm/97%1T1G 약간 우수하며, 대리암의 경우 3%40nm/97%1T1G와 100%1T1G는 유사하다. 강화제 처리 전후의 특성은 각 강화제에 따라 다르며 향후 손상된 석조문화재에 강화제를 처리할 경우 이 연구 결과를 적용할 수 있을 것으로 생각된다.
석조문화재 강화제로 사용되는 에틸실리케이트 강화제 2종과 살생물제 5종을 순서를 달리하며 반응시켜 보존처리제들간의 상호반응성에 대해 연구하였다. 반응생성물의 조직, 무게와 겔형성시간을 통해 살생물제 단독의 반응성, 강화제와 살생물제의 동시반응성, 증발된 살생물제와 강화제의 반응성과 형성된 겔과 살생물제의 반응이 평가되었다. 시험한 일부 살생물제는 건조 후 염결정을 형성하였으며, 일부 살생물제는 증발시간이 매우 길고, 색을 띠어 살생물제와 반응할 에틸실리케이트 강화제와는 상이한 성질을 보였다. 시험된 강화제와 살생물제 간에는 처리의 전후에 관계없이 상호반응이 일어났다. 에틸실리케이트 강화제와 살생물제를 동시에 반응시켰을 때 살생물제가 함유하고 있는 수분으로 인하여 수분과 강화제와의 반응, 살생물제의 염성분과 강화제와의 반응을 일으킴으로서 살생물제는 겔형성을 저지시키는 결과를 보였다. 건조된 살생물제와 반응시킨 에틸실리케이트는 겔만이 형성된 투명한 층과 살생물제가 섞인 혼합층으로의 분리가 발생하였으며, 서로 다른 수축율 때문에 생성물 내에 남은 균열이 발생되고 결과적으로는 강화제로서의 역할을 하지 못하였다. 형성된 겔과 가스상의 살생물제와의 반응께서는 겔의 조직이나 색의 변화가 관찰되지 않았다.
독일 연방작물보호법(PflSchG-Gesetz zum Schutz der Kulturpflanzen, 1986.9. 15 제정)은 식물강화제(한국의 친환경유기농자재와 동일)에 대한 정의를 3가지로 대별하여 명시하고 연방농림생물학청(BBA)에 신고를 의무화하도록 개정(1998.7. 27)하여 법률적인 근거를 마련하였다. 정부조직 개편으로 인하여 2002년 11월 1일부터 연방소비자보호 및 식품안전청(BVL)에서 유기농자재 등록 허가 업무를 주관하고 있다. 식물강화제는 작물보호법에 의하여 허가되는 농약, 생장촉진제, 작물보조제 및 비료관리법(Dungemittelgesetz)에 의한 식물영양제, 식물보조제, 작물재배 배양토 및 토양개량제 등과는 차별화하여 명시하고 있다. 식물강화제는 독일 작물보호법(PflSchG-Gesetz zum Schutz der Kulturpflanzen; Plant Protection Act) 제1장 제2조 10항에 의거하여 (1)유해생물에 대한 저항력을 높여주는 물질, (2)비기생성 피해에 대하여 식물을 보호해 주는 물질, (3)재배작물 이외의 잘려진 관상식물에 사용되는 물질로 정의하고 있다. 이러한 법률적 정의의 요지는 인간과 동물의 건강 및 자연계에 해로운 영향이 없으면서 식물체에 유해한 생물에 대하여 저항성만을 높여주는 물질을 말하며, 기상 및 환경공해 등에 의한 장해도 유해생물에 의한 것과 동일하게 간주되며 이에 대한 저항성을 높여 주는 물질도 포함시키고 있다. 식물강화제는 원칙적으로 유해생물 방제에 직접적으로 작용시키기 위한 이용목적으로 사용할 수 없으며, 단지 작물의 저항성을 높이는 경우에 한하여야 사용된다. 식물강화제의 등록 허가신청은 생산자, 판매업자 또는 수입업자가 연방소비자보호 및 식품안전청(BVL)에 신청하여야 한다. 이렇게 신청된 식물강화제는 작물보호법 제2조에 의거하여 이루어진다. 연방소비자보호 및 식품안전청의 작물보호제의 관리부서는 특별한 문제가 없는 한 4개월 이내에 등록을 허가하고 목록을 홈페이지에 목록을 공시한다. 목록공시는 통상적으로 매월 초순에 1회 게시된다. 허가 등록 절차는 맨처음 서류가 접수되면 구비서류가 완전한지 여부를 검토하여 신청서류에 문제가 없으면 4부를 복사하여 연방소비자보호 및 식품안전청(BVL, Federal Office of Consumer Protection and Food Safety), 환경청(UBA, Federal Environment Agency), 연방농림생물학청(BBA, Federal Biogical Research Centre for Agriculture and Forestry) 및 위해성평가연구소(BfR, Fedral Institute for Risk Assessment)에 우편으로 해당부서에 발송한다. 4개 기관이 검토한 내용이 서로 상이한 판단을 하였을 경우 연방소비자보호 및 식품안전청은 등록 허가결정을 하기 전에 "전문가위원회"를 개최하여 의견을 청취한다. 전문위원회는 연방농림생물청, 환경부, 위해성평가연구소 연구원 등 작물, 독성 및 환경보호 전문가 25인으로 구성되어있다. 연방소비자보호 및 식품안전청의 작물보호 제2부서(식물강화제 검토부서)는 전문위원과 검토기관의 의견을 종합하여 자체적으로 등록 허가 여부를 결정하여 제품 신청자에게 결정 내용을 통보함으로서 등록절차가 마무리 된다. 독일의 식물강화제, 즉 유기농자재는 국가에서 허가한 제품에 한하여 유기농업연구소(FiBL)에서 허용목록 책자를 만들어 유기농업단체 제공하면 단체에 따라 사용가능 유기농자재 제품을 다시 선별하여 회원에게 알려준다. 2009년 11월 30일 현재 독일의 연방소비자보호 및 식품안전청(BVL)에서 허가 공시한 식물강화제는 490개 제품에 이르고 있다.
회백색 응회암으로 구성된 경주 골굴암 마애불의 효과적인 보존처리를 위하여 구성암석의 특징과 보존처리제 적용에 따른 효과를 살펴보았다. 구성암석은 팽윤성 광물인 몬모릴로나이트를 3-5% 함유하고 있으며, 물과 반응 후 팽윤성 광물의 층간간격이 증가함을 보였다(1.54-2.69%). 에틸실리케이트 암석강화제를 적용한 후 시편의 표면 경도, 흡수율, 공극률 등의 물성은 향상되었으나 팽윤성 광물의 층간간격이 감소하였으며(4.23-12.12%), 팽윤성 광물의 함량이 많을수록 그 정도는 컸다. 팽윤저지제를 선 처리한 후 강화제를 적용하였을 때 물성은 강화제만을 처리하였을 때와 거의 유사한 결과를 보였다. 팽윤저지제만의 처리로는 팽윤성 광물의 층간간격이 거의 변화되지 않았으며, 팽윤저지제 처리 후 강화제를 처리하였을 때는 XRD 패턴에서 팽윤성 광물의 세기는 줄어들었으나 층간간격의 변화는 강화제만을 처리하였을 때와 유사하여 팽윤저지제의 효과는 거의 없었다(4.10-11.85%). 따라서 팽윤성 광물을 함유하고 있는 골굴암 마애불 구성암석을 강화시키기 위한 보존처리제로서 에틸실리케이트 계열의 암석강화제는 적절치 않으며 이를 보완하기 위해 사용한 팽윤저지제도 효과적이지 못하다. 우수의 접촉으로 구성광물이 팽윤되어 풍화가 급속히 진행되기 때문에 현재로서는 하부와 측면 등 풍화가 심한 부분에 우수접촉을 저지시키는 조치가 필요하다.
풍화된 석재 조직을 강화시키기 위해 사용되고 있는 점도가 낮은 tetraethoxysilane (TEOS)과 같은 알콕시실란(alkoxysilane)계 강화제는 석재 내부로 쉽게 침투하여, 솔-젤 반응을 통해 석재를 구성하고 있는 실리카와 같은 특성을 가진 망목상 구조인 젤을 형성하여 석재를 강화해 준다. 그러나 석재 내부에서 형성된 젤이 TEOS와 같이 딱딱하고 부서지기 쉬운 젤인 경우 건조 중에 균열이 일어나면서, 약한 석재 조직에서 2차 박리를 유도하는 문제점을 갖고 있다. 용매가 남아있는 젤을 건조시킬 때 발생하는 모세관 힘에 의해 생기는 균열을 방지하기 위한 방법으로 실리카 나노 입자나 polyhedral oligomeric silsesquioxanes (POSS)를 첨가해 망목상 구조에 의해 형성된 세공의 크기를 크게 하여 모세관 힘을 작게 하거나, 유연한 세그먼트를 갖고 있는 (3-glycidyloxypropyl)trimethoxysilane (GPTMS)를 도입하여, 젤 구조에 유연성을 도입하여 균열을 감소시킨 강화제가 개발되었다. 석재 강화제는 실제 석재를 구성하는 입자들의 표면에 잘 분산하여 솔-젤 반응 통해 입자들을 서로 연결해 주어야 하는 강화제들은 석재 성분들과 상호작용이 있어야 높은 강화효과를 기대할 있다. 본 연구에서는 석재를 구성하는 각 성분들과 강화제와의 상호작용을 거시적 ISO 2409 cross cutting test 방법을 이용한 점착력으로부터 유추하였다. 상업화된 TEOS계 석재 강화제와, 젤이 건조되는 동안 일어난 균열을 막기 위해 개발된 나노입자와 유기계 세그먼트가 첨가된 강화제를 화강암에 처리한 후 점착력을 비교 연구하였다. 나노미터 크기의 실리카나 POSS와 같은 나노입자가 첨가되면 석재와의 점착력이 감소하고, 유기계 세그먼트를 갖는 GPTMS를 첨가할수록 석재와의 점착력이 증가함을 확인하였다.
손상된 석조문화재 보존을 위한 다양한 강화제가 개발되고 있다. 강화제의 종류에는 에폭시계, 이크릴계, 이소시아네이트계, 알콕시실란계 등이 있다. 본 연구에 사용된 강화제는 1T1G_5 wt 0.08 %로 T (TEOS: Tetraethyl Orthosilicate)와 G (GPTMS: 3-Glycidoxy propyl trimethoxy silane)로 알콕시실란계이다. 강화제 처리 결과 처리 전 쇼어경도값이 낮은 높아지며, 색도 변화는 강화제 처리 후 초기에는 약간 어두워지지만 시간이 지남에 따라 원래의 밝기로 환원된다. 초음파 속도 변화는 강화제 처리 후 초기에는 증가하지만 시간이 지남에 따라 약간 감소하여 일정하게 유지된다. 초음파 속도 증가에 대한 효율은 풍화가 많이 진행되어 초음파 속도가 느린 암석일수록 강화효율이 높다.
염을 함유하고 있는 석조문화재들의 표면층은 대부분 매우 약한 상태이기 때문에 강화처리가 필요하다. 이제까지의 연구들은 강화제의 침투깊이와 강화제가 손상된 조직의 역학적 안정성에 끼치는 영향에 대해 주로 다루었다. 그러나 염을 함유한 석조문화재에 에틸실리케이트를 기반으로 한 강화제를 처리했을 때 성공적이지 못한 결과가 보이고 있다. 본 연구에서는 염이$(CaSO_4\;2H_2O,\;NaNO_3)$ 손상된 석조문화재의(Nationalgalerie, Berlin, Germany) 강화효과에 미치는 영향을 살펴보기 위해서 사암시료를 염용액에 담구어 함염처리를 시킨 후에 에틸실리 케이트를 기반으로 하는 강화제를 함침시켰다. 연구결과, 석조문화재가 함유하고 있는 염들은 암석 내의 공극을 채움으로 해서 강화제가 내부로 충분히 들어가지 못하는 차단작용을 하는 것으로 밝혀졌다. 네브라 사암으로 구성된 Nationalgalerie 건물의 강화처리에 에틸실리케이트 계열의 강화제를 사용하고자 한다면 우선 표면오염층에 함유되어 있는 높은 함량의 염을 줄이거나 없애는 작업을 강화처리 전에 선행하여야만 효율적인 강화효과를 거둘 수 있을 것이다. 염을 함유하고 있는 석조문화재를 손상을 악화시키지 않고 강화시키기 위해서는 우선 정확한 염을 파악하여 그 위해성 여부를 고려하고, 암석, 염과 강화제의 상관관계를 시험한 후 적절한 강화제와 사전처리법을 찾는 일련의 선행연구가 필수적이다.
포항 금광동층 함식물화석층 암석의 효과적인 보존을 위하여 구성암석의 특징과 보존처리제 적용을 인공풍화시험을 통해 살펴보았다. 화석지 구성암석은 규조토성 규질이암으로 팽윤성 광물인 스멕타이트를 약간 함유하고 있으며, 엽층리가 발달되어 있다. 화석지 암석은 물과 반응 후 팽윤성 광물의 d001 층간간격이 증가하였다. 에틸실리케이트 암석강화제를 적용한 후 시편의 경도는 향상되었으나 팽윤성 광물의 층간간격은 감소하였다. 팽윤저지제를 선처리한 후 강화제를 처리하였을 때 광물 층간간격의 변화는 강화제만을 처리하였을 때와 유사하여 팽윤저지제의 효과는 거의 없었다. 보존약품이 처리된 암석에 수분이 닿았을 경우, 강화제 또는 팽윤저지제를 선처리한 후 강화제를 처리한 암석 모두 엽층리 간격이 확대되었으나, 습기만 접했을 때는 변화가 적었다. 또한 보존처리 후 노천에 그대로 위치하여 풍화를 받게 되면, 약품이 처리되지 않은 암석에 비해 약간 느리게 발생하기는 하지만, 매우 빠른 시간 내에 엽층리면의 분리와 암석의 분말화가 발생하는 결과를 보였다. 화석지 암석의 원활한 보존을 위해서는 보존약품의 처리가 필요하나, 강우를 접하고 동결융해과정을 거치면 그 효과는 매우 빠른 시간에 소멸되기 때문에 약품처리에 상관없이 암석에 직접적인 강우의 접촉을 막는 것이 우선적으로 요구된다.
본 연구에서는 주 구성 광물이 방해석인 대리암에 대하여 알콕시실란계 강화제인 0.8T0.2E1G_3wt0.08%와 1T1G_7wt0.08%의 적용성 평가를 수행하였다. X-선회절분석결과 방해석의 회절선의 위치는 변화가 없지만 강도는 약간 증가하는 경향을 나타낸다. 전자현미경 관찰 결과 강화제 0.8T0.2E1G_3wt0.08%로 처리한 경우 새끼줄 모양으로, 1T1G_7wt0.08%로 처리한 경우 판상 또는 엽상의 입자가 균질하게 피복되어 있는 표면을 관찰할 수 있다. 강화제 처리 후 표면은 두 가지 모두 약간 어두운 경향을 나타낸다. 쇼어경도와 초음파 속도는 두 강화제 모두 처리 후 증가하는 경향을 나타낸다.
알칼리화강암으로 구성된 경주 남산 삼릉계곡 선각육존불 주변 암반을 대상으로 보존처리제 성능을 평가하였다. 이 연구에 적용된 보존처리제는 에틸실리케이트 계열의 암석 강화용 처리제와 에폭시 계열의 수지이다. 처리과정은 에폭시 계열의 수지를 박리면에 주입 후 암석 강화용 처리제를 총 3차례 도포 하였으며, 처리 전과 후의 물성 변화를 비교하기 위해 초음파 속도를 측정하였다. 초음파속도 측정 결과, 박리면 주변의 저속도대는 강화제 및 충전제 처리 후 평균 27.8%의 속도 증가가 나타났다. 이 결과는 석조문화재에 대한 보존처리제의 강화 효과를 입증하는 것으로서, 최소 3회 정도를 처리하는 것이 효과를 극대화 시키는 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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