한국에너지기술연구원에서는 가정용 고분자연료전지 열병합 발전시스템을 위한 통합형 천연가스 연료처리 시스템을 개발해 왔다. 가정용 시스템으로서 필수적인 소형화와 고효율을 현실화하기 위해, 연료처리 시스템의 각 단위 공정 즉 수증기 개질, 수성가스 전이, 선택적 산화 공정 등을 이중 동 심관형 반응기에 통합하여 상호 열교환이 용이하도록 반응기를 설계하였다. 현재 시험 운전 중인 Prototype-I 연료 처리 시스템은 1kW급 고분자 연료전지 열병합 발전 시스템에 개질 가스를 공급하기 위해 설계되었으며, 기초 성능은 정격 부하 운전시 열효율 78% (HHV 기준), 메탄 전환율 91%이다. 개질 가스 내 일산화탄소 농도는 고분자 연료전지 전극의 피독을 피하기 위해 10ppm 이하로 유지되어야 하며, Prototype-I 연료 처리 시스템은 백금과 루테늄 촉매를 적용한 선택적 산화 반응기를 통해 개질 가스 내 일산화탄소 농도를 10ppm 이하로 제거하였다. 일반 가정에서는 고분자 연료전지 시스템의 부하 변동이 예상되기 때문에 연료 처리 시스템의 부하 변동 운전 특성도 살펴보았다 정격 부하에서 80%, 60%, 40%로 부하를 변동하며 운전하였고, 각 부하에서 안정한 메탄 전환율과 10ppm이하의 일산화탄소 농도를 보였다. 80%까지는 열효율이 77%로 큰 변화를 보이지 않았으며, 60%에서는 76%, 40%에서는 72%로 열효율이 감소하는 현상을 보였다 연료 처리 시스템의 일일 시동-정지 운전시 내구성을 테스트 중이다. 현재까지 50여회의 일일-시동 정지를 시도하였다 시동 후 약 세 시간가량의 정력 부하 운전을 실시한 후 부하 변동을 실시하였고, 총 운전 시간 8시간 정도 운전한 후 시스템을 정지하였다 메탄 전환율과 일산화 탄소 농도, 열효율을 모니터링 하고 있으며, 현재까지 초기 성능을 그대로 유지하고 있다. 앞으로 일일시동-정지 운전 시험을 지속하면서 초기 시동 특성 및 부하 변동에 따른 응답 특성 개선, 그리고 연료전지와의 연계 운전을 실시할 예정이다
연료개질기는 연료전지 시스템의 핵심 구성요소 중의 하나로 도시가스로부터 수소를 생산하는 역할을 담당한다. 연료개질기는 주로 탈황, 수증기 개질, 수성가스 전이, 선택적 산화 반응의 4단계로 구성되어 있으며 이 중 상온 탈황부분을 제외한 나머지 부분은 일체화 설계를 통해 제작된다. 탈황의 경우 도시가스에 포함된 부취제인 황화합물를 제거하여 후단에 위치한 촉매층이 황에 의해 피독되는 것을 막는 역할을 하며 주로 상온흡착식 탈황제를 사용한다. 황이 제거된 도시가스는 물과 함께 연료개질기로 도입되어 수증기 개질반응을 통하여 수소, 일산화탄소, 이산화탄소 및 소량의 메탄과 미반응 수증기로 구성된 개질가스로 전환된다. 이후의 수성가스 전이반응에서는 일산화탄소가 물과 반응하여 수소 생산량을 늘리며 동시에 일산화탄소의 농도를 낮추게 된다. 또한 고분자 전해질 연료전지에 공급되는 개질가스는 선택적 산화반응을 통하여 일산화탄소의 농도를 10ppm이하로 유지하게 된다. 이러한 기능의 연료개질기 개발의 주요 이슈로는 컴팩트화 및 고효율화이며 이 두가지 요소를 고려하여 연료개질기를 설계하여야 한다. 연료전지 시스템의 전체부피를 줄이기 위한 노력의 일환으로 연료개질기의 컴팩트화가 요구되는데 가정용 연료전지 기술 선진국인 일본 제품의 경우 $1Nm^3/h$급 연료개질기의 부피는 20L정도로 알려져 있다. 또한 연료전지 시스템의 효율은 연료개질기의 개질효율과 연료전지 스택의 발전효율의 곱으로 계산되기 때문에 연료개질기의 연료개질 효율은 전체 시스템의 효율에 직접적으로 영향을 미치게 된다. 한국에너지기술연구원에서는 수소생산량 기준 $1Nm^3/h$급 연료개질기의 개발을 완료하였으며 크기 및 효율면에서 선진국 제품과 비교하여 동등 또는 우위의 수준을 달성하였다. 연료개질기 내부의 혼합 및 분배 구조를 개선하고 각 촉매층의 최적 배치를 통해 연료개질기의 부피를 최소화 하였으며 연료개질기 내부에서 고온부위와 저온부위 사이의 최적 열교환을 통해 열효율을 극대화 시켰다. 현재 개발된 $1Nm^3/h$급 개질기의 단열 후 부피는 13.5L 그리고 단독운전 시 열효율은 80%(LHV)로 측정되었다. 또한 $1Nm^3/h$급의 연료개질기의 스케일-업 설계를 통하여 수소생산량 3, $5Nm^3/h$ 규모의 연료개질기를 개발하였으며 성능평가가 진행 중이다.
고분자전해질형 연료전지(PEMFC)는 다른 연료전지에 비해 소형전원에서부터 분산용전원에 이르기 까지 넓은 응용범위를 가지고 있다. 이러한 PEMFC의 응용범위 중 메탄올 개질반응을 통하여 발생된 수소를 이용하는 휴대용 PEMFC 시스템의 경우, 개질 시 발생하는 일산화탄소가 백금촉매를 피독시켜 연료전지의 성능을 저하시키는 주요 원인이다. 따라서 연료전지의 성능저하를 막기 위해서는 개질가스의 일산화탄소의 농도를 10ppm이하로 낮추는 것이 요구된다. 본 연구에서는 이러한 개질가스의 일산화탄소 농도를 낮추기 위한 반응기를 설계 및 제작하였으며, 상용촉매를 사용하여 CO저감 성능실험을 하였다. 또한, PROX 촉매 및 methanation 촉매를 조합하여 사용함으로써 $140^{\circ}C{\sim}190^{\circ}C$ (약 $50^{\circ}C$)의 온도범위에서 일산화탄소의 농도 10ppm이하의 결과를 나타내었다.
탄소가 다량 포함된 석탄을 직접탄소연료전지(direct carbon fuel cell, DCFC) 연료로 사용 시 무기물인 회분은 반응 후 남아 접촉계면을 물리적으로 덮어 연료전지 성능을 저하시킨다. 본 연구에서는 회분이 제거된 무회분탄(ash-free coal, AFC)을 제조하고 이를 증기 가스화 촉매와 함께 도입한 후 DCFC 연료로써의 특성을 알아보았다. 고체산화물 연료전지(solid oxide fuel cell, SOFC) 기반의 DCFC에 무회분탄과 가스화 촉매인 탄산칼륨을 연료로 도입한 경우와 무회분탄만을 도입한 경우를 비교하였다. 열분해 반응 조건에서는 두 경우의 전력밀도 차이가 크지 않으나, 증기 가스화 조건에서는 촉매가 도입된 무회분탄이 상대적으로 높은 전력밀도 상승을 나타냈다. 이것은 증기 가스화 반응이 촉매에 의해 활성화되어 더 많은 양의 수소가 생산되었기 때문이다. 촉매 유무에 따른 수소 생성양의 차이를 가스크로마토그래피(gas chromatography, GC)로 정량 분석한 결과, 탄산칼륨첨가는 수소 생산 속도를 증가시킴을 확인하였다. 시간 경과에 따른 전력밀도의 감소는 촉매가 첨가된 연료에서 더 빠르게 나타났는데, 이는 촉매의 칼륨성분이 전해질과 반응하여 이성질 화합물을 형성하기 때문으로 생각된다. 얇은 두께의 전해질(30 ${\mu}m$) 도입에 의해 전력밀도가 향상되었다.
2019년 정부의 '수소경제 활성화 로드맵' 발표 후 수소연료전지 보급에 추진 동력원이 되었고, 2020년 2월 '수소경제 육성 및 수소안전관리에 관한 법률'이 세계 최초로 제정되면서 수소연료전지의 안정적인 보급 확산을 견인하고 있다. 수소안전관리에 의한 법률에 의해 수소용품 4종 및 수소사용시설 1종에 대한 KGS Code 3종(수소추출설비, 고정형 연료전지, 수소연료사용시설)이 2021년 7월 제정되었고, 8월 2종(수전해설비, 지게차용 이동형 연료전지)이 추가 제정되어 2022년 2월부터 수소용품 및 시설에 대한 안전관리가 시작된다. 연료전지의 안정적인 보급을 위해서는 국내에 적합한 안전기준 개발이 필수적이다. 또한 신규 출현되는 제품 및 시설의 개발·보급 시기에 맞추어 안전 기준 개발이 병행되어야 할 것이다. 본고에서는 고정형 및 이동형 연료전지의 국내외 안전기준 분석 및 위험요소 분석 등을 통한 연료전지 안전기준 개발 현황을 소개하고자 한다.
연료전지 분리판은 연료전지 스택을 구성하는 부품 중에서 가장 많은 수량이 사용되는 부품의 하나로서 연료전지의 출력밀도(Power Density, W/L), 비출력(Specific Power, W/kg) 및 가격($/kWe) 관점에서 가능한 저가의 소재 및 제조공정으로 경량, 박형화가 이루어져야 하는 핵심 부품이다. 이러한 저가의 경량, 박형화 분리판 개발의 전제조건은 연료전지 스택에서 요구하는 다양한 물성, 장기수명 및 신뢰성은 나타내는 내구성을 만족해야 하는 것이다. 이렇듯 연료전지 분리판은 다음과 같은 요구 조건을 만족해야 한다. 높은 전기전도도, 전기화학적 부식 저항성, 화학적 안전성, 가스 기밀성, 기계적 강도 및 가공성 등이라 하겠다. 본 연구에서는 분리판의 요구 조건을 만족할 수 있는 분리판을 제작하기 위하여 고분자 복합소재(PCB; Printed Circuit Board)를 이용하여 전기도금을 통해 Cu/Au(1st PCB 분리판)과 Cu/Ni/Au(2st PCB 분리판)을 코팅하여 분리판을 제작하였다. 제조된 분리판을 이용하여, 접촉저항, 부식특성, 가스 기밀성, 기계적 강도를 분석하였으며, 단위전지를 제작 하여 상용 Graphite 분리판과 성능을 비교분석하였다.
연료전지 핵심 부품 가운데 하나인 분리판(Bipolar plate)는 막전극체(MEA), 기체확산층(GDL)과 함께 발생한 전류의 수집 및 전달, 반응 가스의 수송, 반응/생성물의 수송 및 제거, 반응열 제거 등을 위한 냉각수 전달 등의 다양한 역할을 담당한다. 이러한 역할을 위하여 분리판은 우수한 전기전도성, 열전도성, 화학적 안정성이 요구되어 진다. 기존의 연료전지용 분리판은 흑연계 소재 및 수지와 흑연을 혼합한 복합 흑연 재료를 통해 제조하여 요구 되어지는 물성을 만족시켜 왔으나 흑연계 분리판의 경우 강도 및 가스 밀폐성 측면에서 낮은 특성을 보이며 특히 고가의 제조 공정 비용과 낮은 양산성으로 인하여 자동차 연료전지 상용화에 수많은 해결 과제를 안고 있었다. 흑연계 분리판의 이러한 문제점을 대체하기 위한 연구로 최근 금속계 분리판의 적용 및 개발이 활발하게 진행되고 있다. 특히 금속계 분리판은 양산 제조 공정이 적용 가능하여 대량생산이 가능하며 자동차 연료전지 스택의 경량화 및 박판화가 가능하다는 장점을 가지고 있다. 그러나, 박판의 스테인리스강을 소재로 적용한 금속분리판의 양산을 위하여 반드시 선행되어야 할 연구가 바로 금형 코팅 연구이다. 일반 자동차 생산 금형을 평균 약 50만타로 예측한다면 연료전지 금속계 분리판 성형 금형의 현재 수명은 약 10만타로 추정 가능하다. 이러한 원인은 고하중의 프레스 사용과 정밀 금형으로 인한 극한 공정 조건으로 야기된 결과이며 문제 해결을 위하여 성형 금형에 PVD 코팅 적용 연구를 진행하였다. 성형 금형의 PVD 코팅 적용을 통하여 금형 교체 주기 감소를 통한 생산 원가 절감 및 이형성 개선을 통한 성형성 확보를 목표로 본 연구를 진행하였다.
수소의 소규모 분산 생산 기술은 본격적 인 수소 인프라가 도입되기 전에 연료전지 자동차의 수소 충 전용이나 분산 발전형 연료전지의 수소 공급을 위해 필요하다. 생산 용량은 수소 기준으로 $10\~100 Nm^3/hr$ 정도로 현재로선 천연가스의 수증기 개질법이 가장 경제적인 공정으로 알려져 있다. 소규모 생산에 따른 열효율 저하를 줄이 기 위해 단위 공정들이 통합된 컴팩트 개질 시스템의 개발이 필요하다. 핵심 기술인 컴팩트 리포머의 국산화 기술 확보를 위하여 $20 Nm^3/hr$용량의 동심관형 리포머를 설계, 제작하였다. 내부구조는 제작의 단순화를 고려하여 중첩된 동심관이 배열되었고 압력 손실과 열웅력 발생을 억제하도록 유로를 배치하였다. 수증기개질 반응에 필요한 반응열은 리포머 본체에 부착된 버너를 이용하여 공급하였다. 성능 측정을 위한 부속 기기로 상온 흡착식 탈황기, 폐열 회수형 수증기 발생기, 반응물 예열을 위한 열교환기, 생성 가스 응축기를 설계 제작하여 전체 리포밍 시스템을 구성하였다. 반응 온도 $680\~720^{\circ}C$, 탄소 대 수중기 비(S/C ratio) $2.7\~3.2$ 조건에서 수증기 개질 반응을 수행하였다. 해당 반응 조건에서 메탄 전환율 $89\%$ 이상, 저위 발열량 기준 개질 열효율 $70\%$ 이상을 달성하였고 개질 생성가스 내 수소의 최대 유량은 $23.4Nm^3/h$였다. 개발된 리포밍 시스템은 고순도 수소 생산이 필요한 경우, 수소 수율 향상을 위한 고온 수성 가스 전화 반응기를 통합 가능하도록 열교환기 구성을 조정할 수 있으며 용융 탄산염 연료전지와 같이 고온형 연료전지의 경우 $550^{\circ}C$ 이상으로 개질 생성 가스를 공급하도록 구성할 수도 있다. 향후 리포머 본체의 개질 효율 향상 및 장치 소형화, 부속 기기의 최적화를 통한 전체 리포밍 시스템 개선, 스케일 업 설계를 위한 엔지니어링 설계 패키지 구성을 계획하고 있다.
용융탄산염 연료전지의 대형화에 관한 기본 기술을 확립하기 위하여 전극의 유효면적이 625 $\textrm{cm}^2$인 단위전지를 20단 적층한 내부 분배형 용융탄산염 연료전지 스택을 제작하고 그 성능을 살펴보았다. 연료로 72% H2/18% CO2/10% H2O를 , 산화제로는 70% air/30% CO2의 혼합 기체를 사용하여 운전한 결과 전류밀도가 150 mA/$\textrm{cm}^2$이고 연료 및 산화제의 이용율이 0.4일 때, 스택 전압이 16.62 V로 1.56 kW의 높은 초기출력을 나타내었다. 스택 내 분리판에서의 온도 분포는 가스 흐름 방향으로 온도가 증가하였으며 스택출력이 높아질수록 가스 배출 부분의 온도가 상승하였다. 스택 내 각 단위전지간의 성능 분포는 균일하지 않았으며, 가스이용율에 따라 그 편차가 증가하였다. 연속 운전 300시간 후부터 스택의 성능이 감소하였으며, 그 원인을 분석한 겨로가 탄소 석출과 부식 생성물에 의한 전기 단락 때문으로 밝혀졌다. 본 연구를 통하여 anode 출구에서의 가스 조성을 분석함으로써 전기 단락에 의한 전압 손실량을 계산하는 기법을 확립하였다. 또한 본 연구에서 얻은 결과를 통하여 향후 스택의 대형화와 장수명화에 대한 대책을 제시하였다.
수소의 소규모 분산 생산 기술은 본격 적 인 수소 인프라가 도입되기 전에 연료전지 자동차의 수소 충전용이나 분산 발전형 연료전지의 수소 공급을 위해 필요하다. 생산 용량은 수소 기준으로 $20{\sim}100 Nm^3/hr$ 정도로 현재로선 천연가스의 수증기 개 질법이 가장 경제적인 공정으로 알려져 있다. 소규모 생산에 따른 열효율 저하를 줄이 기 위해 단위 공정들이 통합된 컴팩트 개질 시스템의 개발이 필요하다. 연료전지 자동차용 수소 인프라 조기 구축을 위하여 수소충전소 구축과 국산화 천연가스 수증기 개질기 개발을 병행하여 진행하였다. 수소 충전소 구축 부분은 충전소 부지 확보, 건물 건축, 각종 유틸리 티 설치의 토목 부분과 천연가스 개질형 수소 제조 유닛 설치, 수소 압축, 저장, 디스펜싱 시스템 설치를 포함하고 있으며 고압 설비에 대한 인허가 대응 및 안전대책 작업도 진행하였다. 구축된 수소충전소는 향후 연료전지 자동차 연계 실증 프로그램에 활용할 수 있다. 국산화 핵심 기술 개발을 위하여 열 및 시스템 통합 설계에 의 해 천연가스 수증기 개질기를 제작하고 내부 열교환 구조에 따른 개질기의 성능을 평가하였다. 개발된 개질기는 개질온도 $720^{\circ}C$, 수증기 대 카본 비 2.7의 운전조건에서 $23Nm^3/h$ 이상의 수소 생산이 가능하였으며 73% 이상의 개질 효율을 나타내었다. 개발된 천연가스 수증기 개질기는 향후 수소 정제용 PSA(Pressure Swing Adsorption) 시스템과 연계하여 수소충전소 국산화 엔지니어링 설계 패키지 개발의 핵심 기 술로 사용할 계획이다.시간 정도 운전한 후 시스템을 정지하였다 메탄 전환율과 일산화 탄소 농도, 열효율을 모니터링 하고 있으며, 현재까지 초기 성능을 그대로 유지하고 있다. 앞으로 일일시동-정지 운전 시험을 지속하면서 초기 시동 특성 및 부하 변동에 따른 응답 특성 개선, 그리고 연료전지와의 연계 운전을 실시할 예정이다 한다. 단위 전지 운전 온도 $130^{\circ}C$, 상대습도 37%의 운전 조건에서도 상당히 우수한 전지 성능을 보임에 따라 고온/저가습 조건에서 상용 Nafion 112 막보다 우수한 막 특성을 나타냄을 확인하였다.소/배후방사능비는 각각 $2.18{\pm}0.03,\;2.56{\pm}0.11,\;3.08{\pm}0.18,\;3.77{\pm}0.17,\;4.70{\pm}0.45$ 그리고 $5.59{\pm}0.40$이었고, $^{67}Ga$-citrate의 경우 2시간, 24시간, 48시간에 $3.06{\pm}0.84,\;4.12{\pm}0.54\;4.55{\pm}0.74 $이었다. 결론 : Transferrin에 $^{99m}Tc$을 이용한 방사성표지가 성공적으로 이루어졌고, $^{99m}Tc$-transferrin의 표지효율은 8시간까지 95% 이상의 안정된 방사성표지효율을 보였다. $^{99m}Tc$-transferrin을 이용한 감염영상을 성공적으로 얻을 수 있었으며, $^{67}Ga$-citrate 영상과 비교하여 더 빠른 시간 안에 우수한 영상을 얻을 수 있었다. 그러므로 $^{
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[게시일 2004년 10월 1일]
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