HBPCA를 유기질 공해물질의 모델로서 선정하고 $TiO_2$에 흡착시켜서 흡착된 분자의 배향성과 광분해 생성물의 관계에 대하여 조사하였다. 용액의 pH를 변화시켜서 UV광을 조사한 뒤 생성된 광분해 생성물을 UIF와 Raman 분광기로 스펙트럼을 얻어 분석 비교하였다. 용액의 pH는 흡착된 분자의 배향에 영향을 미쳐서 광분해 생성물이 달라지며, 흡착된 분자의 배향과 광분해 생성물과의 관계는 아주 밀접하게 관련되어 있음을 확인하였다.
원자력 발전소에서 발생되는 제염폐수에 함유된 Oxalic acid와 Citric acid를 고급산화방법(Advanced Oxidation Process) 중의 하나인 $UV/H_2O_2$를 적용하여 이들 물질의 분해특성 및 최적처리조건을 파악하고자 하였다. 이를 위하여 각각의 물질에 대하여 $H_2O_2$나 UV를 단독사용할 경우, pH 및 과산화수소의 주입량 변화, Oxalic acid와 Citric acid의 농도변화에 따른 분해특성에 대하여 조사하였다. $H_2O_2$나 UV만으로도 완전분해가 가능한 반면 Citric acid는 같은 파장의 UV만으로는 분해가 잘되지 않는 것으로 조사되었다. 또한 과산화수소와는 두 물질 모두 반응성이 없는 것으로 조사되었다. 산화공정에서 반응속도상수, 반응시간, 제거효율, 과산화수소 소모량 등에 대한 결과를 종합한 결과 Oxalic acid의 경우 pH 4 이하의 낮은 pH에서, Citric acid는 pH 4~6 정도의 약산성 부근에서 높은 분해효율을 나타내는 것으로 조사되었다. 최적 pH에서는 과산화수소의 주입량이 증가할수록 두 물질 모두 제거효율이 증가하는 것으로 조사되었으나 과산화수소의 주입량이 200 mg/L 이상을 초과하는 경우에는 과산화수소에 의한 OH radical trap에 의하여 제거효율이 감소하는 것으로 조사되었다. 이상의 결과 $UV/H_2O_2$ 광분해에 의한 Oxalic acid와 Citric acid의 처리시 pH 4에서 과산화수소 주입량 200 mg/L일 경우 가장 효율적인 것으로 조사되었다.
The photodegradations of pyrene, chrysene and benzo[a]pyrene that were similar in structure among polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) were investigated with a low-pressure mercury lamp(the wavelength of 253.7 nm and UV output of 1.35${\times}$10$\^$-3/J/s). The optimum concentrations of TiO$_2$ and H$_2$O$_2$ on the photodegradation of pyrene, chrysene and benzo[a]pyrene were 1 g/L and 1.5${\times}$10$\^$-3/ M, respectively. By these optimum concentrations, their rates increased with increasing the concentration of TiO$_2$ and H$_2$O$_2$ because the amounts of OH radical formed increased, but for the higher concentrations than the optimum, their rates decreased with increasing those concentrations because the white turbidity phenomena occurs in case of TiO$_2$ and H$_2$O$_2$ acts as an OH radical inhibitor. The photodegradation rates among the photodegradation processes such as UV, UV/TiO$_2$, UV/H$_2$O$_2$, and UV/H$_2$O$_2$/TiO$_2$ decreased in the following sequences.: UV/H$_2$O$_2$/TiO$_2$> UV/H$_2$O$_2$> UV/TiO$_2$> UV.
The objective of this study is to delineate removal efficiency of the MTBE in solution by $TiO_2$ photocatalytic degradation as a function of the following different experimental conditions: Initial concentration of MTBE, air flow rate in solution, $H_2O_2$ dosage and pH of the solution. Photodegradation rate was increased with decreasing initial concentration of MTBE. The removal efficiency was 82% after 180 min in the case of MTBE concentration of 100 mg/L but 100% after 180 min in the case of 20 mg/L. Removal efficiency was increased with increasing pH, $H_2O_2$ dosage and air flow rate in solution.
모든 브롬화난연제 중 가장 많이 사용되고 있는 것은 TBBPA이다(상용화되고 있는 브롬화난연제물질 중 50%를 차지). TBBPA는 환경 중에서 유해하기 때문에 환경 중에서의 그들의 분해반응기전에 대한 연구가 흥미롭다. 본 연구에서는 UV-A (${\lambda}=352nm$) 조사에 의한 TBBPA의 광분해반응속도가 조사세기 의존적으로 증가하였다. 또한 TBBPA의 광분해반응에 의해서 2,6-dibromo-p-benzosemiquinone radical ($a_{2H}=2.36G$, g = 2.0056)이 생성되고 그 생성반응에 singlet oxygen ($^1O_2$)이 주요 반응 인자로서 영향을 미치는 것으로 나타났다. 한편, HA와 TBBPA의 혼합용액을 광조사하면 semiquinone radical의 전형적인 ESR 스펙트럼이 생성되었다. 그리고 HA는 TBBPA의 광분해반응속도를 농도의존적으로 감소시키는 것으로 나타났다. 또한 라디칼 생성과 광분해반응속도는 singlet oxygen ($^1O_2$) 소거제인 sodium azide를 주입하면 감소되었다. 이러한 결과로부터, UV-A 조사에 의한 HA와 $^1O_2$의 반응속도는 TBBPA와 $^1O_2$의 것보다 더 빠르다는 것을 제시한다.
광촉매 $TiO_2$ 막에 의한 formic acid의 광분해 효율이 연구되었다. 막반응기는 용액의 정밀여과(micro-filtration)는 물론 유기물의 광분해를 동시에 수행할 수 있도록 다공성 $TiO_2$ 튜브 (평균기공: $0.2{\mu}m$)를 이용한 새로운 타입으로 개발되었으며 광원으로는 365 nm 파장을 갖는 UV를 사용하였다. 또한 반응기의 광분해 효율을 증진시키기 위하여 슬립케스팅법으로 제조한 $TiO_2$ 튜브표면을 $TiO_2$ 졸로 코팅하였다. $TiO_2$ 막 반응기의 분해효율은 용액의 투과량(flux), 막의 미세구조(졸의 pH), 공급산소량, $H_2O_2$와 같은 1차 산화제(primary oxidants)의 첨가 그리고 $Nb_2O_5$와 같은 물질의 도핑(doping)에 매우 민감함을 알 수 있었다. 최적의 광분해 반응조건에서 formic acid의 산화효율은 pH가 1.45인 $TiO_2$ 졸로 코팅한 막 반응기를 사용했을때 80% 이상이었다. Formic acid 용액에 1차 산화제 $H_2O_2$를 첨가하거나 막을 $Fe_2O_3$로 도핑함으로써 산화효율은 최고 20%까지 증가시킬 수 있었다.
Photocatalytic degradation of chlorpyrifos and diazinon, which are extensively used as an organophosphorous pesticide in the agriculture field, has been investigated with UV-radiated TiO$_2$ in aqueous phase. Photodegradation rate was increased with increasing pH of the solution. The removal efficiencies of chlorpyrifos and diazinon were 100% after 200 min in pH 9. Photodegradation followed a pseudo-first-order reaction. The rate constants of chlorpyrifos and diazinon were 0.0160min$\^$-1/ and 0.0180min$\^$-1/, respectively. NO$_3$$\^$-/, PO$_4$$\^$3-/, SO$_4$$\^$2-/ and Cl$\^$-/ were found as end products on the photocatalytic degradation of chlorpyrifos and diazinon with TiO$_2$/UV.
UV/$TiO_2$ 공정을 이용한 수중 MTBE의 광분해에 관한 연구 결과 다음과 같은 결론을 얻을 수 있었다. MTBE는 초기농도가 낮을수록 제거효율이 증가하는 것을 볼 수 있었으며, 공기주입량이 4L/min인 경우 반응시간 160분 후 완전히 제거되었으며, 공기주입이 없는 경우에 비해 제거효율이 40%정도 높게 나타났다. 과산화수소 농도와 반응시간에 따른 MTBE 제거효율은 1M-$H_2O_2$ 300mL를 첨가한 경우 반응시간 160분 후에 완전히 제거되었으며, 1M-$H_2O_2$ 200m1는 반응시간 180분 후 거의 제거되었으며 $H_2O_2$를 첨가하지 않은 경우 반응시간 180분 후 68%의 제거효율을 보여 과산화수소 첨가시 제거효율이 증가하는 경향을 보였다.
본 연구는 UV와 $H_2O_2$를 통한 광분해 반응기에서의 Methyl Tert Butyl Ether(MTBE) 제거에 대해 조사하였다. 이 공정은 일반적으로 UV의 존재 하에 수용액 상에 생성되는 OH 라디칼을 요구하며, 이 라디칼들은 MTBE 분자를 공격하여 최종적으로 파괴하거나 무해한 단순 화합물로 전환시킨다. 반응들은 조사강도, MTBE 초기농도와 $H_2O_2$/MTBE비의 독립변수를 수학적으로 표현하였고, 반응표면법(Response Surface Methodology; RSM)을 사용하여 모델화하였다. 이 실험들은 Box-Behnken Design(BBD)를 통한 15개의 실험을 포함하여 실시하였다. ANOVA의 회귀분석 항은 유의한 p-value(p<0.05)와 높은 결정계수($R^2$=94.60%)를 나타내어 2차 회귀모델의 예측이 적절한 것으로 나타났다. 그리고 반응에 대한 정준분석을 통해 예측된 Y에 대한 최적 반응과 최대반응의 예측된 능선을 통해 최적조건은 각각 조사강도인 $x_1$=25.75W, MTBE 초기농도의 $x_2$=7.69mg/L 와 $H_2O_2$/MTBE비인 $x_3$=11.04로 관찰되었다. 본 연구는 RSM이 MTBE 제거의 최대화와 운전조건의 최적화에 적용하기에 알맞은 것으로 나타났다.
이 연구는 Methyl tert Btyl Ether(MTBE)의 광촉매반응을 통한 제거시에 다양한 음이온($Cl^-$, $NO_3{^-}$, $HCO_3{^-}$)들의 영향을 통계적 방법을 사용하여 조사하였다. 이 공정은 일반적으로 UV의 존재 하에 수용액상에 생성되는 Hydroxyl radicals(OH라디칼)의 생성에 기초하며, 이러한 라디칼들의 생성은 수용액 상의 무기 음이온들이 OH라디칼과의 반응에 의해 광분해를 방해한다. 이런 무기음이온들의 영향은 반응표면법(RSM)의 한 종류인 혼합물분석(Mixture analysis)를 통해 $Cl^-$, $NO_3{^-}$와 $HCO_3{^-}$의 독립변수들을 수학적으로 표현하였다. 분산분석(Analysis of variance; ANOVA)의 회귀분석항은 유의한 p값(p<0.0001)과 높은 결정계수($R^2$=99.28%, ${R^2}_{adj}$=98.91%)를 나타냈다. 그리고 등고선도(Contour plot)와 반응표면도(Response surface plot)는 $UV/H_2O_2$ 공정에 기초한 MTBE 광분해에 대한 무기 이온들의 영향을 나타내었다. 이 연구의 결과는 MTBE의 광분해에 대해 $Cl^-$와 $HCO_3{^-}$ 이온이 OH라디칼의 생성을 방해하는 것으로 나타났고 이 두 인자에 의한 상호작용이 관찰되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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