The catalytic activity of precious metals(Rh, Pd, Pt) and nickel catalysts supported on ${\gamma}-Al_2O_3\;and\;CeO_2$ in the partial combustion of methane(PCM) to syngas was investigated based on the product distribution in a fixed bed now reactor under atmospheric condition and also on analysis results by SEM, XPS, TPD, BET, and XRD. The activity of the catalysts based on the syngas yield increased in the sequence $Rh(5)/CeO_2{\geq}Ni(5)/CeO_2>>Rh(5)/Al_2O_3>Pd(5)/Al_2O_3>Ni(5)/Al_2O_3$. Compared to the precious catalysts, the syngas yield and stability of the $Ni(5)/CeO_2$ catalyst were almost similar to $(5)/CeO_2$ catalyst, and superior to these of any other catalysts. The syngas yield of $Ni(5)/CeO_2$ catalyst was 90.66% at 1023 K. It could be suggested to be the redox cycle of the successive reaction and formation of active site, $Ni^{2-}$ and the lattice oxygen, $O^{2-}$ produced due to reduction of $Ce^{4-}$ to $Ce^{3-}$.
In this work, the $N_2O$ decomposition catalyst and reaction characteristics to control the $N_2O$ removal were described. Experiments were carried out by using Rh as an active metal catalyst on various supports and the $Rh/CeO_2$ catalyst with $CeO_2$ support showed the best activity for the $N_2O$ decomposition when it was prepared under the constant heat treatment condition ($500^{\circ}C$-4 hr). $H_2-TPR$ and XPS analyzes were performed to confirm the effect of the physical and chemical properties of the catalyst on $N_2O$ decomposition. As a result, it was found that the increase of the oxygen transfer capacity of the catalyst due to the increase of both the redox property and $Ce^{3+}$ amount affected the decomposition reaction of $N_2O$. In addition, the future work will include a treatment process capable of decomposition $N_2O$ and NO under the condition that $N_2O$ and NO are simultaneously generated and its characteristics of $N_2O$ decomposition reaction.
Transactions of the Korean hydrogen and new energy society
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v.17
no.1
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pp.21-30
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2006
[ $M/Fe_2O_3$ ] (M=Rh, Ce and Zr) mixed oxides were prepared using urea method to develop a medium for chemical hydrogen storage by their redox cycles. And their redox behaviors by repeated cycles were studied using temperature programmed reaction(TPR) technique. Additives such as Rh, Ce and Zr were added to iron oxides in order to lower the reaction temperature for reduction by hydrogen and re-oxidation by water-splitting. From the results, concentration of urea used as a precipitant had little effect on particle size and reduction property of iron oxide. TPR patterns of iron oxide consisted of two reduction peaks due to the course of $Fe_2O_3\;{\rightarrow}\;Fe_3O_4\;{\rightarrow}\;Fe$. The results of repeated redox tests showed that Rh added to iron oxide have an effect on lowering the re-oxidation temperature by water-splitting. Meanwhile, Ce and Zr additives played an important role in prevention of deactivation by repeated cycles. Finally, Fe-oxide(Rh, Ce, Zr) sample added with Rh, Ce and Zr showed the lowest re-oxidation temperature by water-splitting and maintained high $H_2$ recovery in spite of the repeated redox cycles. Consequently, it is expected that Fe-oxide(Rh, Ce, Zr) sample can be a feasible medium for chemical hydrogen storage using redox cycle of iron oxide.
Jung, Yeon-Gyu;Lee, Dae Hyung;Kim, Yongmin;Lee, Jin Hee;Nam, Suk-Woo;Choi, Dae-Ki;Yoon, Chang Won
Bulletin of the Korean Chemical Society
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v.35
no.1
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pp.231-235
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2014
Rh doped Ni and Co catalysts, Rh-M/$CeO_2$(20 wt %)-$Al_2O_3$ (0.2 wt % of Rh; M = Ni or Co, 20 wt %) were synthesized to produce hydrogen via autothermal reforming (ATR) of commercial gasoline at $700^{\circ}C$ under the conditions of a S/C ratio of 2.0, an O/C ratio of 0.84, and a gas hourly space velocity (GHSV) of $20,000h^{-1}$. The Rh-Ni/$CeO_2$(20 wt %)-$Al_2O_3$ catalyst (1) exhibited excellent activities, with $H_2$ and ($H_2$+CO) yields of 2.04 and 2.58 mol/mol C, respectively. In addition, this catalyst proved to be highly stable over 100 h without catalyst deactivation, as evidenced by energy dispersive spectroscopy (EDX) and elemental analyses. Compared to 1, Rh-Co/$CeO_2$(20 wt %)-$Al_2O_3$ catalyst (2) exhibited relatively low stability, and its activity decreased after 57 h. In line with this observation, elemental analyses confirmed that nearly no carbon species were formed at 1 while carbon deposits (10 wt %) were found at 2 following the reaction, which suggests that carbon coking is the main process for catalyst deactivation.
Journal of the Korea Academia-Industrial cooperation Society
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v.18
no.9
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pp.473-479
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2017
Due to environmental pollution, hazards of the human body, and global warning, changes in the power train of automobiles are intensifying, and the market forelectronic vehicles is rising. Also, in order to meet the stricter emission regulations forautomobiles with internal combustion engines based on fossil fuel, the proportion of after-treatments for vehicles and vessels is increasing gradually. The objective of this study is to investigate the effectsfrom additive ceric oxide ($CeO_2$) loading amounts to improve the methane ($CH_4$) and nitric oxide (NOx) abatement ability of the natural gas oxidation catalysts(NGOC) reducing toxic gases emitted from compressed natural gas (CNG) buses. Three kinds of NGOC were prepared under the following conditions: fresh and $700^{\circ}C$ for 12hr thermal aging, and the reduction performance of toxic gases was evaluated. Fresh $1Pt-3Pd-1Rh-3MgO-6CeO_2/(Al+Z)$ NGOC containing 6wt% $CeO_2$ had the highest dispersivity of palladium (Pd) with high selectivity to $CH_4$ and improved harmful gas reduction performance. The NGOC with 6wt% $CeO_2$ loaded the least decreased in the dispersivity of the noble metal, and showed the highest reduction of harmful gases due to the thermal durability of $CeO_2$.
Nitrous oxide ($N_2O$) is a greenhouse material which is hard to remove. Even with a catalytic process it requires a reaction temperature, at least, higher than 670 K. This study has been performed to see the effects of Ce addition to the mixed oxide catalyst which shows the highest activity in decomposing $N_2O$ completely at temperature as low as 473 K when CO is used as a reducing agent. Mixed metal oxide(MMO) catalyst was made through co-precipitation process with small amount of Ce added to the base components of Co, Al and Rh or Pd. Consequently, the surface area of the catalyst decreased with the contents of Ce, and the catalytic activity of direct decomposition of $N_2O$ also decreased. However, in the presence of CO, the activity was found high enough to compensate the portion of activity decrease by Ce addition, so that it can be ascertained that the catalytic activity and stability can be maintained in the CO involved $N_2O$ reduction system when Ce is added for the physical stability of the catalyst.
Transactions of the Korean Society of Automotive Engineers
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v.19
no.3
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pp.138-145
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2011
Diesel particulate filter (DPF) systems are being used to reduce the particulate matter emission of diesel vehicles. The DPF should be regenerated after certain driving hours or distance to eliminate soot in the filter. The most widely used method is active regeneration with oxygen at $550{\sim}650^{\circ}C$. Syngas (synthetic gas) can be used to lower the regeneration temperature of Catalyzed DPF (CDPF). The syngas is formed by fuel reforming process of CPOx (Catalytic Partial Oxidation) at specific engine condition (1500rpm, 2bar) using 1wt.% $Rh/CeO_2-ZrO_2$ catalyst. The oxidation characteristics of PM with syngas supplied to filter were studied using partial flow system that can control temperature and flow rate independently. The filter is coated with washcoat loading of $25g/ft^3$$Pt/Al_2O_3-CeO_2$, and multi-channel CDPF (MC-CDPF) was used. The filter regeneration experiments were performed to investigate the effect of syngas exothermic reaction on soot oxidation in the filter. For this purpose, before oxidation experiment, PM was collected about 8g/L to the filter at engine condition of 1500rpm, bmep 8bar and flow temperature of $200^{\circ}C$ Various conditions of temperature and concentration of syngas were used for the tests. Regeneration of filter started at 2% $H_2$ and CO concentration respectively and inlet temperature of $260^{\circ}C$. Filter Regeneration occurs more actively as the syngas concentration becomes higher.
We investigated hydrogen storage and production properties using redox system of iron oxide($Fe_{3}O_{4}$ + $4H_{2}$${\leftrightarrows}$ 3Fe + $4H_{2}O$) modified with rhodium, ceria and zirconia under atmospheric pressure. Reduction of iron oxide with hydrogen(hydrogen storage) and re-oxidation of reduced iron oxide with steam(hydrogen evolution) was carried out using a temperature programmed reaction(TPR) technique. On the temperature programmed studies, the effects of amounts of cerium and zirconium on the re-oxidation rate of partial reduced iron oxides were increased with increasing metal additives amount, but the rhodium amount showed little effect on the re-oxidation rate. On the thermal studies, the re-oxidation rates were enhanced with increasing temperature(300 $^{\circ}C$ < 350 $^{\circ}C$).
Proceedings of the Korean Vacuum Society Conference
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2000.02a
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pp.145-145
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2000
M-CeO2 (M : noble metal) catalysts have been widely studied as three-way catalysts and methanol synthesis catalysts. Ceria is thought to play a number of roles in these catalysts. The Ce(IV)/Ce(III) redox pair may store/release gases under oxidizing/reducing conditions, extending the operational window. Additionally, metal-ceria interactions lead to several effects, including the dispersion of the active components and promoting the activation of molecules such as CO or NO. Pd is a promising component to current TWC formulations and behaves particularly well when compared with Pt and Rh-based catalysts for low-temperature oxidation of Co and hydrocarbon. However the effect of Pd-ceria interactions on the physicochemical properties of Pd and the redox properties of Ce is not elucidated yet. In order to know exactly about the metal-ceria interactions, the model study are expecting to give a better environment, resulting in the wide use of the surface science tools. The substrate was Si(100) wafer, on which Ta metal was sputtered as a thickness of 100nm. The CeO2 thin film of 30nm was deposited by using the magnetron sputtering. Spin coating and magnetron sputtering methods were used to make the Pd thin film layer. The prepared sample was investigated by in-situ XPS, AES, SEM and AFM analysis.
Adsorption of glycine on$Si_3N_4$powder surface has been investigated, which is supposed to enhance the formation of passive layer inhibiting oxidation in aqueous solution. In the basic solution, multinuclear surface complexing between Si and dissociated ligands was responsible for the saturated adsorption of glycine. In addition, $CeO_2$-based CMP slurry containing glycine was manufactured and then applied to planarize$SiO_2$and$Si_3N_4$thin film. Owing to the passivation by glycine, the removal rates, Rh, were decreased, however, the selectivities, RE(SiO$_2$)/RR($Si_3N_4$), increased and showed maximum at pH=12. The suppressed oxidation and dissolution by adsorbate were correlated with the dissociation behavior of glycine at different pH and subsequent chemical adsorption.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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