질소산화물($NO_x$) 저감을 위한 선택적 무촉매 환원(SNCR; selective non-catalytic reduction) 공정의 성능은 유속, 반응온도 그리고 반응물간의 혼합과 같은 공정변수에 민감하다. 따라서 효율적인 SNCR 공정의 설계와 운전을 위하여 속도장, 온도장, 및 화학물질들의 농도 분포에 대한 이해가 필수적이다. 본 연구에서는 150 kW LPG 버너가 장착되고, 요소용액을 환원제로 사용하는 파일럿 규모 SNCR 공정에 대하여 액적모델과 결합된 2차원 난류반응흐름 전산유체역학(CFD; computational fluid dynamics) 모델을 개발하고, 이 모델은 실험결과를 통하여 검증된다. 난류반응 CFD 모델에서는 $NO_x$저감율과 $NH_3$-slip을 예측하기 위하여 7개 반응식으로 이루어진 요소용액과 $NO_x$와의 반응기작을 이용한다. 이러한 모델을 이용한 CFD 모사결과는 온도와 NSR(normalized stoichiometric ratio)에 따른 $NO_x$ 저감율에서 실험결과와 최대 20% 이내에서 차이를 보여주고 있으며, $NH_3$-slip에 대하여는 실험결과와 모사결과 사이에 유사한 경향성을 얻었다.
We constructed a wire-cylinder type pulsed corona discharge system for $NO_x$ removal, which was operated in room temperature. A emission spectrometer was built with a boxcar averager and monochrometer equipped with photo-multiplier tube detector. The sensitivity of the emission spectrometer was greatly improved by synchronizing the emission spectrometer with pulsed corona discharge system using a triggered spark-gap switch. $N_2$ spectrum($c^3{\Pi}_u{\rightarrow}X^1{\Sigma}_g{^+}$) was measured in the range of 300 - 450 nm and oxidizing OH radical emission($A^2{\Sigma}^+{\rightarrow}X^2{\Pi}$) was measured in case $N_2$ was supplied with water bubbling. As wet gas composition of inlet $N_2$ supplied in the discharge system increased, the intensity of OH emission was increased and saturated at wet gas composition 50%. We also investigated additive effect of $C_2H_4,\;H_2O,\;H_2O_2$ on the intensity of OR emission and $NO/NO_2/NO_x$ reduction and analysed the related reaction mechanism in corona discharge process. $H_2O_2$ additive increased the intensity of OH emission and $NO/NO_x$ reduction.
We have studied the reduction of NO by propane over perovskite-type oxides prepared by malic acid method. The catalysts were modified to enhance the activity by substitution by substitution of metal into A or B site of perovskite oxides. In addition, the reaction conditions, such as temperature, $O_2$ concentration, space velocity have been studed. In the $LaCoO_3$ type catalyst, the partial substitution of Ba, Sr into A site enhanced the catalytic activity in the reduction of NO. In the $La_{0.6}Sr_{0.4}Co_{1-x}Fe_xO_3(x=0 \sim 1.9)$ catalyst, the partial substitution of Fe into B site enhanced the conversion of NO, but excess amount of Fe decreased the conversion of NO. The surface area and catalytic activity of perovskite catalysts prepared by malic acid method showed higher values than those of solid reaction method. In the $La_{0.6}Sr_{0.4}Co_{1-x}Fe_xO_3$ catalyst, the conversion of NO increased with increasing $O_2$ concentration and contact time. The introduction of water into reactant feed decreased the catalytic activity.
수도권지역의 대기오염을 개선하기 위해 수도권 대기환경 개선에 관한 특별법이 제정되었고 2005년부터 시행되었다. 그 결과 수도권의 대기질은 개선되었으나 각 대책의 평가에 대한 연구는 부족하다. 이에, 본 연구는 도로이동오염원의 배출량 저감정책이 질소산화물의 농도저감에 미치는 영향을 정량적으로 분석하고자 하였다. 이를 위해 MM5-SMOKE-CMAQ 모델 시스템을 이용하여 수치모사를 수행하였다. 2007년 수도권 $NO_x$ 저감 배출량은 16,561톤으로서 4.7%의 저감률을 보였다. 여러 대책 중 제작차 배출허용기준강화 대책이 가장 효과적이었다. 지역별 삭감실적은 차이가 커서 서울의 삭감률은 인천과 경기의 약 2배에 달하였다. 결과적으로 $NO_x$ 저감의 효과는 서울 도심에 집중적으로 나타났다. 이동오염원 저감대책에 의하여 서울의 $NO_2$ 농도는 연평균 0.60 ppb (2.0%)저감되었고 인천과 경기는 각각 0.18 ppb (1.5%), 0.22 ppb (1.7%)가 저감되었다. 봄과 겨울의 저감농도는 여름과 가을에 비해 1.5~2.0배 정도 높았다. 도심과 풍하지역으로의 $NO_2$ 저감효과 분산때문에 도심지역의 $NO_x$ 배출량 저감이 직접적인 $NO_2$ 농도 저감에 효과적이지 않았다.
연소시설에서는 화석연료에 포함된 질소와 황이 산소와 반응하여 대기 오염물질인 질소산화물(NOX)과 황산화물(SOX)을 발생시킨다. 인체에 유해하고 환경 오염을 야기하는 NOX, SOX를 저감하기 위해 전세계적으로 환경규제를 시행 중이며, 규제를 충족하기 위해 다양한 기술들을 적용하고 있다. 상용화된 NOX 및 SOX 저감방식들로 SCR (selective catalytic reduction), SNCR (selective non-catalytic reduction), WFGD (wet flue gas desulfurization) 등이 있으나 이 방식들의 단점들 때문에 NOX, SOX를 동시제거하는 연구가 근래 많이 수행되고 있다. 그러나 NOX, SOX 동시 제거 방식에서도 산화제 및 흡수제로 인한 폐수 발생에 대한 문제점, 특정 산화제를 활성화 하기 위한 촉매 및 전기분해 사용에 따른 비용 발생, 마지막으로 기체 산화제들 자체 유해성의 문제점을 가지고 있다. 따라서 본 연구에서는 NOX, SOX 동시처리 방식의 단점들을 보완하고자 고압분산기에서 생성된 마이크로버블과 환원제를 이용하여 비용절감 및 폐수처리 시 환경부하저감 가능성을 확인해 하고자 하였다. 분산기가 마이크로버블을 생성하는 것을 이미지 프로세싱과 ESR (electron spin resonance) 분석을 통해 확인하였으며, 마이크로버블만을 이용하여 온도에 따른 NOX, SOX 제거율 성능 테스트도 진행하였다. 뿐만 아니라 폐수를 저감하기 위해 환원제와 마이크로버블을 이용하여 습식으로 NOX 제거율 약 75%, SOX 제거율 99%를 달성하였다. 본 마이크로버블 시스템에 산화제를 함께 투여할 경우 NOX, SOX제거율 모두 99%이상을 달성 하였다. 이러한 연구 결과를 토대로 습식산화제거방식을 적용하는 시설의 단점이었던 비용 및 환경 문제를 해결함에 기여할 수 있을 것으로 기대 된다.
We present our recent temperature-programmed desorption (TPD) study on catalytic reductions of $NO_x$ such as NO, $NO_2$, and $N_2O$ over rutile $TiO_2$(110) surfaces. Our results indicate that $NO_2$/NO readily reacts to give NO/$N_2O$ desorption at the substrate temperature as low as 100 K/70 K. Interestingly, $N_2O$, however, does not dissociate into $N_2$ and $O_{BBO}$ over the oxygen vacancy on the $TiO_2$(110) surface. Successive reduction of NO and $NO_2$ into $N_2O$ and NO, respectively, leaves oxygen atoms on the $TiO_2$(110) surface in a form of $O_{ad}$, which can induce additional reductive channels of NO and $NO_2$ at higher temperatures up to 400 K. During the repeated TPD cycles of $NO_x$, our x-ray photoelectron spectroscopy (XPS) analysis indicates that no N atom accumulates on the $TiO_2$ surface.
본 연구에서는 자동차의 배출가스중에 포함된 NO를 비선택적 촉매환원법으로 환원시켜 제거하기 위하여 Ag의 함량을 여러 가지로 달리하여 ${\gamma}-Al_2O_3$에 담지한 촉매를 제조하였고, 제조한 촉매에 대하여 온도, 산소농도, 아황산가스농도의 변화에 따른 $NO_x$의 전환율에 대하여 연구하였다. 또한 제조한 촉매의 물성분석을 통하여 촉매의 상태와 $NO_x$의 전환율과의 관계를 알아보았다. 제조한 각각의 촉매에 대하여 반응조건을 여러 가지로 달리하여 반응실험을 한 결과 $Ag/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매는 Ag의 함량이 2 wt%일 때, 그리고 반응온도가 약 $450^{\circ}C$일 때 가장 높은 $NO_x$ 전환율을 나타냈다. 반응실험 전 후의 촉매에 대하여 X-ray Diffraction (XRD), X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS), Temperature Programmed Reduction (TPR), Ultraviolet-Visible Diffuse Reflectance Spectroscopy (UV-Vis DRS)등의 분석 결과와 반응실험 결과를 비교하여 볼 때 Ag의 산화상태가 잘 유지되지 못하여 고온에서는 $NO_x$ 전환율이 낮아지는 것으로 나타났다.
In this study, numerical simulations using community multiscale air quality (CMAQ) were conducted to analyze the change in ozone (O3) concentration due to the reduction in nitrogen oxides (NOx)andvolatile organic compounds (VOCs) emissions in Busan. When the NOx and, VOCs emissions were reduced by 40% and, 31%, respectively, the average O3 concentration increased by 4.24 ppb, with the highest O3 change observed in the central region (4.59 ppb). This was attributed to the decrease in O3 titration by nitric oxide (NO) due to the reduction of NOx emissions in Busan, which is classified as a VOCs-limited area. The distribution of O3 concentration changes was closely related to NOx emissions per area, and inland emissions were highly correlated with daily maximum concentrations and 8-h average O3 concentrations. Contrastingly, the effect of emission reduction depended on the wind direction. This suggests that the emission reduction effects may vary depending on the environmental conditions. Further research is needed to comprehensively analyze the emission reduction effects in Busan.
이 연구의 목적은 NOx 저감을 위한 연료희박 재연소 기법과 산화제 다단 연소 기법의 혼합 기법의 실험적 연구를 목표로 한다. 실험용 연소로에서 재연소 연료 분율, 재연소 노즐 직경, 산소부하도 및 재연소 연료 분사 위치등을 고려한 실험을 수행 하였다. 또한, 산화제 다단 연소를 통하여 생성된 유동장이 NOx 저감에 미치는 영향을 연료희박 기법의 NOx 저감율과 비교하는 실험을 수행하였다. 실험을 통하여 연료희박 재연소와 산화제다단연소 기법의 혼합 기법이 NOx 저감에 미치는 긍정적인 효과를 관찰 하였다.
This study is a part of project of urea-SCR system development for an in-use medium duty diesel engine. This study shows the effect of ammonia oxidation catalyst and SCR volume on $NO_X$ reduction performance. When AOC(Ammonia Oxidation Catalyst) is not used, the urea injection should be controlled accurately to prevent $NH_3$ slip. However, it is found that the accurate $NH_3$ slip control is not easy without AOC in real engine operating conditions, because $NH_3$ and $NO_X$ reaction characteristics change with many factors such as exhaust gas temperature and $NH_3$ absorbance on SCR. SCR volume is also one of important design parameters. This study shows that $NO_X$ reduction efficiency increases with increase of SCR volume especially at high space velocity and low exhaust gas temperature conditions. Additionally, this paper shows the emissions of EURO-2 medium duty diesel engine can be improved to the level of EURO-5 with a DPF and urea-SCR system.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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