본 연구에서는 배가스 내 존재하는 비교적 처리가 어려운 오염물질인 NO 기체에 대하여 처리효율을 증대시키기 위하여 NO 산화공정이 필요하며, 이에 필요한 건식산화제를 제조하는 방법으로 H2O2 촉매분해가 도입되었다. H2O2 분해공정 상에서 적용 가능한 촉매로서 다양한 Mn 기반의 불균일계 고체 산 촉매들이 제조되었으며, 이들이 지니는 물리화학적 특성이 주로 H2O2 분해반응에 미치는 영향이 조사되었다. 그 결과, Mn 기반의 고체산 촉매들이 지니는 산점 특성이 H2O2 촉매분해에 영향을 미침을 알 수 있었으며, 산점이 낮은 온도영역에서 많은 양의 산점의 특성을 지니는 촉매가 H2O2 분해반응에서 가장 높은 성능을 나타냄과 동시에 제조된 건식산화제로 인해 높은 NO 산화율을 나타내었다. 대표적인 결과로서 K 성분이 첨가된 Mn 기반의 Fe2O3 지지체 촉매가 적용될 경우, 가장 높은 H2O2 분해효율과 더불어 가장 높은 NO 전환율을 나타내었다.
본 연구에서는 하이드로퍼옥시 라디칼 생성단계에서 반응 부산물로 생성되는 과산화수소를 정량하여 수산화라디칼의 생성 및 비스페놀 A (BPA)의 분해특성을 조사하였다. 라디칼 연쇄반응이 일어나지 않는 조건에서는 Criegee mechanism과 동일하게 오존에 의한 직접산화반응만이 BPA를 분해시키는 것으로 나타났다. 라디칼 연쇄반응이 일어나는 pH 6.5 및 9.5의 조건에서는 비선택적 산화반응이 일어나 수산화라디칼의 생성을 간접적으로 확인할 수 있었다. 투입된 촉매에 의한 BPA의 분해효율은 $O_3$/PAC ${\geq}$$O_3/H_2O_2$ > $O_3$/high pH > $O_3$ alone 공정 순으로 나타났다. 오존/촉매공정들의 산화반응 동안에는 0.03~0.08 mM의 과산화수소가 지속적으로 측정되었다. $O_3$/high pH 공정의 경우, BPA가 반응시작 50 min 만에 완전히 분해되었지만, TOC (총유기탄소) 제거율은 29%로 산화반응 중 생성된 중간물질을 충분히 산화시키지 못하는 것으로 나타났다(선택적 산화반응). $O_3/H_2O_2$ 및 $O_3$/PAC 공정에서는 BPA가 반응시작 40 min 만에 완전히 분해되었으며, TOC 제거율은 각각 57% 및 66% 정도로 반응 중간체들을 산화(비선택적 산화반응)시키는 것으로 나타났다.
본 연구에서는 고농도 유류오염토양 처리를 위해 ${H_2}{O_2}$/$Fe^0 시스템을 이용한 Fenton-like oxidation을 제시하였다. 주요 반응조건인 초기 PH, $Fe^0 및 ${H_2}{O_2}$ 주입량과 초기 오염농도를 변화시켜가며 본 산화처리 시스템의 반응특성을 회분식 실험을 통하여 알아보았다. 유류 오염물은 디젤을 사용하였으며 오염농도는 가스 크로마토그래피를 사용하여 TPH (Total Petroleum Hydrocarbon)로 나타내었다. 제거효율을 보면 적정 ${H_2}{O_2}$/$Fe^0 주입조건인 10% ${H_2}{O_2}$+ 20% Fe$^{0}$ 에서 반응시간 24이내에 약 65% 이상의 제거율(초기 TPH 농도 : 10,000mg/kg)을 나타내었으며, 초기 pH조건은 높은 제거효과를 얻기 위해서 3~4범위이내가 적정함을 알 수 있었다. 기존의 과산화수소의 분해촉매로 사용하는 철 염($FeSO_4)과의 비교실험에서는 $Fe^0를 촉매로 사용하였을 때 유류오염토양의 화학적 산화 처리가 처리효율과 경제성에서 더 효과적임을 알 수 있었고, 특히 고농도 오염토양 처리에서 더 유리한 것으로 나타났다.
The treatment of soils and water contaminated with MTBE using the Fenton oxidation was investigated. The effects of dosage of $H_{2}O_{2}$, and Fe$^{2+}$ concentrations, and solution pH on transformation and mineralization in soil were evaluated. Generation of TBA and acetone following Fenton-oxidation of MTBE in water and generation of acetone following Fenton-oxidation of TBA were observed. Therefore TBA and acetone are degradation intermediates of MTBE. There was a large difference of treatment efficiency in Fenton oxidation of MTBE between soil and water system. This may be caused by the complex nature of soil, soil organic matter which can consumed OH $\cdot$ radicals, and interacting with inorganic-soil constituents. The pH of soil was observed to have a significant effect on the chemical oxidation efficient of MTBE in soil The data demonstrated that optimal pH range were pH 3~4 and around 6. The soil batch studies demonstrated that treatment efficiency of MTBE was enhanced by adding additional ferrous salts but Fenton-oxidation occurred in no additional iron which indicated that iron in soil can catalyze the Fenton-oxidation. The most effective parameter of Fentonoxidation was $H_{2}O_{2}$/Fe$^{2+}$ ratio which theocratical ratio is 0.5. The optimal range of this ratio was found to be 0.6~2.3. In evaluating effect of $H_{2}O_{2}$ dosage on treatment efficiency, the increase of $H_{2}O_{2}$ did not always lead to increase of decompositions of MTBE in soil. Fenton oxidation was effective in destroying MTBE in aqueous extracts of contaminated soil and water. Experimental data provided evidence that the Fenton oxidation can effectively remediate MTBE-contaminated water and soil.
The Advanced Oxidation Process (AOP) is being increasingly used to oxidize complex organic constituents in treated effluents from domestic wastewater treatment plants. Generally, ${NO_3}^--N$ concentrations ranges between 5 and 8 mg/L for biologically well-treated effluents. However, nitrate ions, ${NO_3}^-$, affects on oxidation as not only a well-known strong absorber of UV light below 250 nm of wavelength but also as an OH radical scavenger. The objective of this study was to evaluate the AOP systems for degradation of 2,4-DCP, and to delineate the effect of nitrate ions on UV oxidation of 2,4-DCP by conducting a bench-scale operation at various reaction times and initial concentrations of $H_2O_2$. The experimental results indicated that 2,4-DCP could be completely oxidized by $UV/H_2O_2$ process with an initial $H_2O_2$ concentration of 20 mg/L at a retention time of 1.0 min or longer. Nitrate ions did not show any adverse effect on 2,4-DCP oxidation at this high $H_2O_2$ concentration, and the practical initial $H_2O_2$ concentration and reaction time for the 80% oxidation turned out to be 5 mg/L and 1.0 min, respectively.
The oxidation behavior of CVD ${\beta}$-SiC was investigated for Very High Temperature Gas-Cooled Reactor (VHTR) applications. This study focused on the surface analysis of the oxidized CVD ${\beta}$-SiC to observe the effect of impurity gases on active/passive oxidation. Oxidation test was carried out at $950^{\circ}C$ in the impurity-controlled helium environment that contained $H_2$, $H_2O$, CO, and $CH_4$ in order to simulate VHTR coolant chemistry. For 250 h of exposure to the helium, weight changes were barely measurable when $H_2O$ in the bulk gas was carefully controlled between 0.02 and 0.1 Pa. Surface morphology also did not change based on AFM observation. However, XPS analysis results indicated that a very small amount of $SiO_2$ was formed by the reaction of SiC with $H_2O$ at the initial stage of oxidation when $H_2O$ partial pressure in the CVD ${\beta}$-SiC surface placed on the passive oxidation region. As the oxidation progressed, $H_2O$ consumed and its partial pressure in the surface decreased to the active/passive oxidation transition region. At the steady state, more oxidation did not observable up to 250 h of exposure.
The degradation of Rhodamine B (RhB) in water was investigated in laboratory-scale experiments, using five advanced oxidation Processes (AOPs) $UV/H_2O_2$, lenten, photo-lenten, $UV/TiO_2,\;UV/TiO_2/H_2O_2$. The photodegradation experiments were carried out in a fluidized bed photoreactor equipped with an immersed 32 W UV-C lamp as light source. initial decolorization rate and COD removal efficiency were evaluated and compared. The results obtained showed that the initial decolorization rate constant was quite different for each oxidation process. The relative order of decolorization was: photo-fenton > $UV/TiO_2/H_2O_2$ > fenton > $UV/H_2O_2$ > $UV/TiO_2$ > UV > $H_2O_2$. The relative order of COD removal was different from decolorization: photo-fenten ${\fallingdotseq}$$UV/TiO_2/H_2O_2\;>\;UV/TiO_2\;>\;fenton\;>\;UV/H_2O_2$. The Photo-lenten and $UV/TiO_2/H_2O_2$ processes seem to be appropriate for decolorization and COD removal of dye wastewater.
Seven tetracycline classes of antibiotics were treated using ultraviolet (UV) and $UV/H_2O_2$ oxidation. Two different UV lamps were used for the UV and $UV/H_2O_2$ oxidation. The performance of the UV oxidation was different depending on the lamp type. The medium pressure lamp showed better performance than the low pressure lamp. Combining the low pressure lamp with hydrogen peroxide ($H_2O_2$) improved the removal performance substantially. The by-products formation of tetracycline by UV and $UV/H_2O_2$ were investigated. The protonated form ($[1+H]^+$) of tetracycline was m/z 445, reacted to yield almost exclusively two oxidation by-products by UV and $UV/H_2O_2$ oxidation. Their protonated forms of by-products were m/z 461 and m/z 477. The structures of tetracycline's by-products in UV and $UV/H_2O_2$ system were similar.
본 연구에서는 염소, 오존 및 오존/과산화수소 산화공정에서의 의약물질 3종의 제거특성을 살펴본 결과 diclofenac과 naproxen은 쉽게 산화공정에서 제거가 가능한 것으로 나타난 반면 ibuprofen의 경우는 산화공정에서 제거가 어려운 것으로 나타났다. 오존 단독공정 보다는 오존/과산화수소 산화공정에서의 의약물질의 제거효율이 높았으며, $H_2O_2/O_3$ 비가 1 이상에서는 제거율의 상승이 둔화되었다. 염소, 오존 및 오존/과산화수소 투입농도별 의약물질 3종에 대한 산화분해 속도 상수와 반감기를 살펴본 결과 염소, 오존 단독 투입에 비하여 오존/과산화수소 공정에서의 산화분해 속도상수가 높게 나타났고, 반감기는 단축되었다.
수질계의 부식산을 화학적 산화처리하기 위한 방법의 하나로 광산화공정을 도입하여 부식산의 특성 변화를 조사하였다. 광산화공정은 UV단독, UV/$TiO_2$ 및 UV/$H_2O_2$ 시스템을 실험하였다. UV 단독 조사시 TOC 제거율은 pH 7-9에서 가장 높았으며, 흡광도는 강알카리성 영역에서 감소율이 향상된 결과를 보였다. 각 시스템별로 처리도를 보면, UV/$TiO_2$ 시스템의 경우 $TiO_2$ 의 농도가 50ppm 일때 TOC 제거와 흡광도 감소의 효율이 높았으며 50ppm 이상을 투입해도 처리율에 변화가 없었다. UV/$H_2O_2$ 시스템에서는 과산화수소의 농도가 20mM이 최적의 주입농도로 조사되었으며, 그 이상 투입할 경우 TOC와 흡광도의 처리율이 저하되었다. 탄산이온을 첨가할 경우, TOC 제거율 및 UV 흡광도의 감소율 모두 감소하며, TOC 제거율이 흡광도 감소율에 비해 상대적으로 더 크게 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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