본 연구는 1,4-dioxane을 함유한 폐수를 $O_3/H_2O_2$ 고급산화공정에서 1,4-dioxane의 제거율 및 생물학적분해 가능성을 실험하였다. 산화공정에 사용한 반응기는 bubble column 형태이며, 초기 pH 및 과산화수소의 초기농도를 달리하여 14-dioxane의 제거특성을 실험하였다. $H_2O_2$의 초기농도는 $40{\sim}120\;mg/L$로 조절하였으며, 초기 pH는 6과 9로 조절하여 산화반응에 의한 1,4-dioxane의 제거율 및 $BOD_5$, TOC 등을 분석하였다. 실험 결과 동일한 초기 pH에서 $H_2O_2$의 초기농도가 높을수록 1,4-dioxane의 제거율은 증가하였다. 오존의 소비량과 과산화수소의 초기농도 사이에는 직선적인 제거율을 나타내었으며, 이러한 이유는 높은 초기 $H_2O_2$ 농도에서 hydroxyl radical($OH{\cdot}$) 및 hydroperoxy ions(${HO_2}^-$)의 생성을 가속화 시킨 것에 기인한다고 판단되었다. $O_3/H_2O_2$ 고급산화공정에서 과산화수소의 초기농도는 1,4-dioxane의 제거와 생물학적 분해가능성을 높이는 것으로 관찰되었다.
광촉매 특성을 지닌 $TiO_2$ 피막을 인가 전압 180 V에서 양극산화법을 이용하여 제조하고, 산화조건에 따른 구조적 차이에 대하여 조사하였다. 황산 및 황산+과산화수소 용액의 경우 $TiO_2$의 구조가 rutile과 anatase형이 혼합된 형태를 지녔으나, 황산+인산 및 황산+인산+과산화수소 혼합용액의 경우에는 대부분 anatase형의 $TiO_2$가 제조되었음을 알 수 있었다. 양극산화법에 의해 제조된 $TiO_2$는 모두 광촉매 특성율을 나타냈으며, 아닐린 블루 분해 반응의 경우 모든 산화 조건에서 반응차수가 1로 나타났으며 속도상수값이 거의 유사함을 알 수 있었다.
광촉매 산화반응의 기본 운영조건-재순환을 속도 275 mL/min, 산소 공급량 2LPM, $UV+TiO_2+H_2O_2$(500 mg/l)을 새로운 광촉매 산화반응에 의한 유기물질 분해 수처리 공정으로 적용하였다. 탁도와 부유물질의 농도가 증가함에 따라 탁도 10 NTU-부유물질 농도 29 mg/l까지는 페놀분해가 감소하지 않고 약간 증가하는 추세를 보였고, 탁도 50 NTU-부유물질 농도 170 mg/l까지는 어느정도 페놀분해가 감소하고 있으나 탁도와 부유물질이 없는 경우와 비슷한 정도로 페놀 분해가 이루어졌다. 페놀 분해율은 유입페놀 농도가 증가할수록 감소하였다. 본 연구에서 이용한 $UV+TiO_2+H_2O_2$ 광촉매 산화반응은 정수처리공정의 고도산화법, 생물학적 폐-하수 처리의 후처리 공정으로 이용 가능할 것으로 판단된다.
본 연구에서는 염소계화합물로 오염된 토양 및 지하수의 효율적인 처리방안으로 산화망간을 이용한 염소계화합물의 환원분해반응을 유도하였다. 기존의 펜톤반응은 산성 pH에서 효율적이며 고농도의 과산화수소를 소모하는데 비하여, 산화망간/과산화수소 시스템에서는중성 pH에서 낮은 과산화수소 농도($\leq$294mM)로도 효율적인 CT의 분해율을 보였으며 pH가 증가함에 따라 CT의 분해율도 증가하였다. 또한 산화망간 농도의 증가율에 비하여 CT의 분해율은 그다지 높은 증가율을 보이지 않았으며, 이는 반응시 발생하는 산소의 생성율이 증가하기 때문으로 보여지며 발생하는 산소가 산화망간표면과 과산화수소의 접촉빈도를 감소시키기 때문에 일어나는 현상으로 여겨진다. 이러한 연구결과는 난분해성물질인 염소계화합물로 오염된 토양 및 지하수의 복원 시 토양의 pH완충효과 때문에 전통적인 펜톤반응을 적용하기 어려운 반면 산화망간으로 촉매화된 펜톤유사반응은 매우 효과적이며 경제적인 처리 방안이 될 수 있음을 보여주고 있다.
Gate 산화막을 high-k 물질인 $HfO_2$ 박막을 이용하여 N-type MOS field effect transistor를 제작하였다. 전극은 poly-Si 전극을 사용하였다. Gate 산화막은 ALD 로 $Hf(N(CH_3)_2)_4$ 원료를 이용하여 $HfO_2$ 박막을 형성하였다. 산화제는 $H_{2}O$ 와 $O_3$ 를 사용하였는데, $H_{2}O$ 가 약간 우수하였으나 그 차이는 크지 않았다. $HfO_2$ 를 증착하기 전에 in-situ 로 $O_3$ 를 흘려 줌으로써 $SiO_2$를 얇게 형성하였는데, 이 결과 threshold voltage 가 약 0.2V 높아지고 saturation current 가 커지는 것이 관찰되었다. 이러한 결과는 $HfO_2$ 박막을 직접 channel 위에 증착하는 것보다 $O_3$ 를 이용 얇은 $SiO_2$ 를 형성하고 그 위에 $HfO_2$ 박막을 증착하는 방법이 transistor의 특성을 향상시키는 데 도움이 된다.
폐수처리분야에 널리 사용되어 온 펜톤산화반응을 응용한 Fe$^{\circ}$/$H_2O$$_2$시스템을 이용하여 고농도 유류오염 미세호양(100$\mu\textrm{m}$이하)의 화학적 산화처리 실험을 수행하였다. 반응은 100$m\ell$, 삼각프라스크에 오염토양(5g)과 반응시약을 주입한 후 자석교반기를 이용하여 회분 식으로 진행하였으며 일정 시간(0, 1, 2, 4, 8, 24hr)별로 TPH를 측정하였다. 그리고 각 조건별 시간에 따른 반응특성을 살펴보았다. 일반적으로 알려진 펜톤산화반응의 수요 반응조건인 초기 pH /$H_2O$$_2$ 및 Fe$^{\circ}$의 주입농도, 그리고 초기 디젤오염농도의 조건을 변화하며 각 조건별 처리효과를 알아보았다. 본 연구결과에서 최적 pH조건은 3인 것으로 나타났으며, 분말철(Fe$^{\circ}$)과 $H_2O$$_2$의 주입농도를 증가함에 따라 오염토양의 TPH 제거효율도 비례적으로 향상되었다. 초기오염농도에 따른 최종 처리효율은 큰 차이가 없었으나. 고농도 오염일수록 제거된 디젤의 총량은 크게 나타나. 본 논문에서 제시한 방법이 고농도 오염토양일수록 더 큰 효과를 얻을 수 있음을 보여주었다. 대부분의 반응이 반응개시 후 약 8시간 이내에 이루어졌는데, 반응에 수반되는 pH 상승과 그에 따른 반응성의 저감효과를 일정 pH 조절에 의해 감소시킴으로써 반응성의 향상을 좀 더 높일 수 있을 것으로 판단된다. 결론적으로, Fe$^{\circ}$/$H_2O$$_2$시스템을 이용한 화학적 산화처리방법은 경제성과 처리성능에서 고농도 유류오염 미세토양의 효율적인 처리방안으로서 향후 적용 가능성이 높을 것으로 기대된다.
$VO_2^+$와 $[Mo_3O_4(H_2O)_9]^{4+}$의 산화반응에 대한 속도론을 $25^{\circ}C$에서 분광광도법으로 연구하였다. 과량의 $VO_2^+$에서 $[Mo_3O_4(H_2O)_9]^{4+}$의 산화반응은 $Mo^{IV}_3+6V^V{\rightleftarrows}3Mo^{IV}+6V^IV}$이다. 반응에 대한 관찰된 속도상수, $k_{obs}$는 수소이온과 $VO^{2+}$에 의존한다. $[Mo_3O_4(H_2O)_9]^{4+}$와 $VO_2^+$의 산화-환원반응에 대한 상세한 메카니즘이 제시되며 이에 대하여 논의된다.
본 연구에서는 상온 조건에서 추가적인 에너지원 없이 H2 산화가 가능한 Pd/TiO2 촉매를 제조하였고, 지지체인 TiO2의 비표면적은 Pd/TiO2 촉매의 H2 산화 반응 성능과 비례하지는 않은 것을 확인하였다. 또한 촉매의 물성 변화에 의한 성능 영향 평가를 위하여 La2O3를 Pd/TiO2 촉매에 첨가하였다. La2O3를 TiO2에 함량별로 첨가하여 Pd/La2O3-TiO2를 제조하였고, CO chemisorption 분석을 진행하였다. Pd/TiO2(G) 촉매의 전환율(14% at 0.5% H2)과 비교하여 Pd/La2O3-TiO2 촉매가 74% 전환율로 5배 이상의 성능 증진이 나타났다. Pd/La2O3-TiO2 촉매는 활성금속인 Pd의 metal dispersion이 클수록 H2 산화반응에 유리한 것으로 분석되었다. 하지만 첨가되는 La2O3가 10%를 초과하게 되면 촉매 성능이 다시 감소하는 것을 알 수 있었다. 마지막으로 Pd/La2O3-TiO2 촉매의 물성이 지배적인 영향을 미치는 것은 주입되는 H2가 0.3~0.5% 농도 조건까지이며, 1% 이상의 H2 농도부터는 물질전달이 촉매 반응속도를 지배하는 것으로 판단된다.
ZnO-$Fe_2O_3$ 복합금속 산화물 흡착제가 황화수소 제거능이나 황화된 흡착제의 산화적 재생반응에 미치는 영향을 고찰하였다. Zinc ferrite 흡착제가 가장 높은 황화수소 제거능을 나타내었고 혼합한 $Fe_2O_3$ 흡착제는 황화반응 도중 H$_2$S의 생성을 촉진시킴을 알 수 있었다. 또한 황화반응의 결과로 생성되는 금속황화물들이 H$_2$S 열분해의 촉매로 작용하였으며 H$_2$는 $Fe_2O_3$의 함량이 증가할수록 더 많이 발생하였다. 산화적 재생반응의 결과로부터 ZnS를 제외하고 $Fe_2O_3$를 혼합한 흡착제는 모두 잘 재생됨을 알 수 있었다. 또한 산화적 재생반응 도중 생성될 수 있다고 보고된 zinc sulfate는 생성되지 않았다. 그리고 SO$_2$ 발생 곡선의 형태나 완전재생에 소요되는 시간을 기준으로 판단해 볼 때 $Fe_2O_3$의 혼합량의 변화는 산화적 재생반응에 별다른 영향을 미치지 않음을 알 수 있었다.
대기중 광화학반응에서 생산되는 이차 생성물중의 하나인 $H_2O$$_2$(hydrogen peroxide)는 peroxy radicals간의 결합에 의해 생성된다. HO$_2$ + HO$_2$$\longrightarrow$$H_2O$$_2$+ $O_2$ 이렇게 생성된 $H_2O$$_2$는 대기중에서 주요 산화제로 작용하며, pH 4.5 이하 수용액 내에서 S(IV)를 S(VI)로 산화시켜 H$_2$SO$_4$(sulfuric acid)를 생성 한다. 또한 $H_2O$$_2$는 대기중에서 odd-hydrogen radicals(OH, HO$_2$, and RO$_2$)의 저장고 역할과 함께 odd-hydrogen radical의 생성과 소멸에 작용하여 대기의 산화력을 반영한다(Lee et al. 2000). (중략)
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[게시일 2004년 10월 1일]
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