The reduction characteristics of $NO_2$ to NO are experimentally studied over a platinum-based catalyst, especially at lower temperatures below about $200^{\circ}C$. In the present work, two types of steady-state experiments, engine bench and synthetic gas bench tests, are carried out in sequence. Steady-state engine bench tests with the DOC mounted on a light duty 4-cylinder 2.0 liter turbocharged diesel engine are performed and prove that CO plays a major role in $NO_2$ abatement at temperatures below the light-off temperature of CO oxidation, about $200^{\circ}C$. Synthetic gas bench tests are then performed using synthetic gas mixtures with CO, $C_3H_6$, NO, $NO_2$, $O_2$, $H_2O$ and $N_2$ in the $140{\sim}450^{\circ}C$ T-range and show that both CO and $C_3H_6$ are capable of reducing $NO_2$. It is noted that the reaction rate of $NO_2$ with $C_3H_6$ is much higher than that with CO. At temperatures below about $200^{\circ}C$, the reduction of $NO_2$ to NO is promoted with increasing CO concentration and $NO_2$/$NO_X$ ratio and with decreasing $O_2$ concentration, as well as with the presence of $H_2O$.
Anodic overpotential has been investigated with gas composition changes in a $100cm^2$ class molten carbonate fuel cell. The overpotential was measured with steady state polarization, reactant gas addition (RA), inert gas step addition (ISA), and electrochemical impedance spectroscopy (EIS) methods at different anodic inlet gas compositions, i.e., $H_2:CO_2:H_2O=0.69:0.17:0.14\;atm\;and\;H_2:CO_2:H_2O=0.33:0.33:0.33\;atm$, at a fixed $H_2$ flow rate. The results demonstrate that the anodic overpotential decreases with increasing $CO_2\;and\;H_2O$ flow rates, indicating the anode reaction is a gas-phase mass-transfer control process of the reactant species, $H_2,\;CO_2,\;and\;H_2O$. It was also found that the mass-transfer resistance due to the $H_2$ species slightly increases at higher $CO_2\;and\;H_2O$ flow rates. EIS showed reduction of the lower frequency semi-circle with increasing $H_2O\;and\;CO_2$ flow rate without affecting the high frequency semi-circle.
혼합금속산화물에 담지된 Pd-Rh 허니컴 촉매 상에서 NO와 $N_2O$를 동시에 저감하기 위한 반응 온도를 낮추면서 각각의 반응물에 대한 전환율을 높이기 위하여, 환원제로 수소 또는 일산화탄소 사용에 대해 조사하였다. 각각의 환원제 사용 시, NO와 $N_2O$의 전환율에 대한 반응 조건의 영향을 조사하기 위해 반응온도, 각 환원제와 산소의 농도, NO와 $N_2O$ 간의 농도 비율 등을 변화시켰다. 먼저 수소를 환원제로 사용하는 경우, 산소의 부재시 $200^{\circ}C$ 미만의 저온에서 50% 이상의 NO와 $N_2O$ 전환율을 얻을 수 있었다. 한편, 일산화탄소를 환원제로 사용하는 경우에는 NO와 $N_2O$ 전환율이 각각 $200^{\circ}C$와 $300^{\circ}C$ 이상에서 증가하기 시작하였다. 그러나, 두 가지 환원제 모두의 경우에서, 반응 가스내에 산소 농도가 증가함에 따라 $N_2O$와 NO 전환율에 감소하였다. 결과적으로 일산화탄소 환원제에 비해, 수소 환원제가 상대적으로 저온에서 NO와 $N_2O$를 동시에 저감할 수 있으며, 산소 농도에 의한 영향을 덜 받는 것으로 나타났다. 반면, 반응물내 $N_2O$와 NO 농도비에 의한 NO와 $N_2O$ 전환율의 영향은 환원제의 종류에 크게 영향을 받지 않는 것으로 관찰되었다. 저온에서 NO와 $N_2O$를 동시에 저감시키기 위해서는 산소 분위기보다는 수소 분위기에서 촉매를 전처리하는 것이 보다 효과적인 것으로 나타났다.
$LiMn_2O_4$ catalyst for $CO_2$ decomposition was synthesized by oxidation method for 30 min at 600$^{\circ}C$ in an electric furnace under air condition using manganese(II) nitrate $(Mn(NO_3)_2{\cdot}6H_2O)$, Lithium nitrate ($LiNO_3$) and Urea $(CO(NH_2)_2)$. The synthesized catalyst was reduced by $H_2$ at various temperatures for 3 hr. The reduction degree of the reduced catalysts were measured using the TGA. And then $CO_2$ decomposition rate was measured using the reduced catalysts. Phase-transitions of the catalysts were observed after $CO_2$ decomposition reaction at an optimal decomposition temperature. As the result of X-ray powder diffraction analysis, the synthesized catalyst was confirmed that the catalyst has the spinel structure, and also confirmed that when it was reduced by $H_2$, the phase of $LiMn_2O_4$ catalyst was transformed into $Li_2MnO_3$ and $Li_{1-2{\delta}}Mn_{2-{\delta}}O_{4-3{\delta}-{\delta}'}$ of tetragonal spinel phase. After $CO_2$ decomposition reaction, it was confirmed that the peak of $LiMn_2O_4$ of spinel phase. The optimal reduction temperature of the catalyst with $H_2$ was confirmed to be 450$^{\circ}C$(maximum weight-increasing ratio 9.47%) in the case of $LiMn_2O_4$ through the TGA analysis. Decomposition rate(%) using the $LiMn_2O_4$ catalyst showed the 67%. The crystal structure of the synthesized $LiMn_2O_4$ observed with a scanning electron microscope(SEM) shows cubic form. After reduction, $LiMn_2O_4$ catalyst became condensed each other to form interface. It was confirmed that after $CO_2$ decomposition, crystal structure of $LiMn_2O_4$ catalyst showed that its particle grew up more than that of reduction. Phase-transition by reduction and $CO_2$ decomposition ; $Li_2MnO_3$ and $Li_{1-2{\delta}}Mn_{2-{\delta}}O_{4-3{\delta}-{\delta}'}$ of tetragonal spinel phase at the first time of $CO_2$ decomposition appear like the same as the above contents. Phase-transition at $2{\sim}5$ time ; $Li_2MnO_3$ and $Li_{1-2{\delta}}Mn_{2-{\delta}}O_{4-3{\delta}-{\delta}'}$ of tetragonal spinel phase by reduction and $LiMn_2O_4$ of spinel phase after $CO_2$ decomposition appear like the same as the first time case. The result of the TGA analysis by catalyst reduction ; The first time, weight of reduced catalyst increased by 9.47%, for 2${\sim}$5 times, weight of reduced catalyst increased by average 2.3% But, in any time, there is little difference in the decomposition ratio of $CO_2$. That is to say, at the first time, it showed 67% in $CO_2$ decomposition rate and after 5 times reaction of $CO_2$ decomposition, it showed 67% nearly the same as the first time.
본 연구에서는 $SnO_2-ZrO_2$(Sn/Zr = 2/1) 촉매 상에서의 CO에 의한 $SO_2$ 환원반응에 대한 반응온도, 공간속도, [CO]/[$SO_2$] 몰비 등의 반응조건의 최적화를 위한 반응특성을 조사하였다. $300{\sim}550^{\circ}C$의 반응온도, $5000{\sim}30000cm^3/g_{-cat}{\cdot}h$의 공간속도, 1.0~4.0 의 [CO]/[$SO_2$] 몰비 등 다양한 반응조건 범위에서 CO에 의한 $SO_2$ 환원반응에 대한 영향을 살펴본 결과, 최적 반응조건으로 반응온도, 공간속도, [CO]/[$SO_2$] 몰비는 각각 $325^{\circ}C$, $10000cm^3/[g_{-cat}{\cdot}h]$, 2.0이었다. 이 때 $SO_2$ 전환율은 약 99% 이상이었으며, 원소 황 선택도는 95% 이상이었다. 또한 CO에 의한 $SO_2$ 환원반응에서 수분에 대한 영향을 조사한 결과, 수분함량이 2.0~6.0 vol%인 범위에서 수분의 함량이 높을수록 $SO_2$ 전환율 및 원소 황 선택도가 감소됨과 동시에 반응성이 저하됨을 알 수 있었다. 2 vol%의 수분이 함유된 반응조건에서 반응온도와 [CO]/[$SO_2$] 몰비를 각각 $300{\sim}400^{\circ}C$ 및 1.0~3.0으로 변화시킨 결과, 반응온도와 [CO]/[$SO_2$] 몰비가 각각 $340^{\circ}C$와 2.0인 조건에서 가장 높은 반응성을 얻었다. 이 때 $SO_2$ 전환율이 약 90%였으며, 원소 황 선택도는 약 87%였다
Park, Hyun;Kwon, Tae-guen;Park, Deog-Su;Shim, Yoon-Bo
Bulletin of the Korean Chemical Society
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제27권11호
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pp.1763-1768
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2006
The application of poly(Co(II)-(1,8-diaminonaphthalene))(poly(Co-DAN)) and poly(1,8-diaminonaphthalene) (Poly(1,8-DAN)) to the electrocatalytic reduction of molecular oxygen was investigated, which were electrochemically grown by the potential cycling method on the glassy carbon electrodes. The reduction of oxygen at the polymer and its metal complex polymer coated electrodes were irreversible and diffusion controlled. The Poly(1,8-DAN) and Poly(Co-DAN) films revealed the potential shifts for the oxygen reduction to 30 mV and 110 mV, respectively, in an aqueous solution, compared with that of the bare electrode. Hydrodynamic voltammetry with a rotating ring-disk electrode showed that Poly(1,8-DAN) and Poly(Co-DAN) coated electrodes converted respectively 84% and 22% of $O_2$ to $H_2O$ via a four electron reduction pathway.
In this work, effects of limestone powder on hydration of $C_3A-CaSO_4\cdot2H_2O$ system was discussed based on the XRD Quantitative analysis, and the possibility of Delayed Ettringite Formation was also discussed. The early hydration of $C_{3}A$ was delayed by addition of $CaCO_{3}$ powder. The delay effect was enhanced by increasing of $CaCO_{3}$ content and finer powder of $CaCO_{3}$ addition. After consumption of $CaSO_4\cdot2H_2O$, the reaction of $CaCO_{3}$ is started. Delayed Ettringite Formation would take place because monosulfoaluminate is not stable in presence of $CaCO_{3}$. In order to prevent the delayed ettringite formation in $C_3A-CaSO_4\cdot2H_2O-CaCo_3$ system, the reduction of monosulfoaluminate formation is important. Therefore, by increasing the amount of $CaCO_{3}$ addition and finer $CaCO_{3}$ powder addition, the delayed ettringite formation can be prevented.
Zakia Akter Sonia;Ji Hye Park;Wathone Oo;Kwang Bok Yi
청정기술
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제29권1호
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pp.39-45
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2023
To investigate the effects of Mg addition at different aging times and temperatures, Cu/MgO/Al2O3 catalysts were synthesized for the low-temperature water gas shift (LT-WGS) reaction. The co-precipitation method was employed to prepare the catalysts with a fixed Cu amount of 30 mol% and varied amounts of Mg/Al. Synthesized catalysts were characterized using XRD, BET, and H2-TPR analysis. Among the prepared catalysts, the highest CO conversion was achieved by the Cu/MgO/Al2O3 catalyst (30/40/30 mol%) with a 60 ℃ aging temperature and a 24 h aging time under a CO2-rich feed gas. Due to it having the lowest reduction temperature and a good dispersion of CuO, the catalyst exhibited around 65% CO conversion with a gas hourly space velocity (GHSV) of 14,089 h-1 at 300 ℃. However, it has been noted that aging temperatures greater or less than 60 ℃ and aging times longer than 24 h had an adverse impact, resulting in a lower surface area and a higher reduction temperature bulk-CuO phase, leading to lower catalytic activity. The main findings of this study confirmed that one of the main factors determining catalytic activity is the ease of reducibility in the absence of bulk-like CuO species. Finally, the long-term test revealed that the catalytic activity and stability remained constant under a high concentration of CO2 in the feed gas for 19 h with an average CO conversion of 61.83%.
순수한 $MnO_2$ 산화물을 과망간산칼륨과 망간아세테이트를 사용하여 침전법으로 제조하였고 소성온도를 달리하여 CO 산화반응을 수행하였다. 촉매의 물리화학적 특성을 알아보기 위하여 XRD, $N_2$ 흡착, $H_2-TPR$, CO-TPD 등의 특성분석을 수행하였다. $MnO_2$-300 촉매는 9nm 크기 근처의 좁은 기공크기 분포로 존재하며 $181m^2/g$의 높은 비표면적을 보였다. XRD와 $H_2-TPR$ 분석으로 $MnO_2$ 촉매는 $Mn^{4+}$와 $Mn^{3+}$의 산화상태임을 확인하였다. CO-TPD 분석으로 소성온도가 높아질수록 탈착되는 $CO_2$의 양이 감소하는 것을 확인하였다. $MnO_2$ 촉매의 소성온도에 따른 최적 활성에서는 $300^{\circ}C$에서 소성한 촉매가 가장 좋은 활성을 나타냈으며, $200^{\circ}C$ 이하에서 100%의 CO 전환율을 보였다. 수분 존재하의 CO 산화반응은 활성점에 $H_2O$와 CO의 경쟁 흡착으로 촉매의 활성을 감소시켰으며 수분제거 시 활성이 건조조건과 동일하게 회복되었다.
Hydrothermal reactions of $Ln(NO_3)_3{\cdot}5H_2O $ (Ln = Eu (1), Sm (2), Ho (3), Dy (4)) with 3,5-pyridinedicarboxylic acid (3,5-pdcH2) in the presence of 4,4'-bipyridine led to the formation of the 3-D Ln(III)-coordination polymers with a formula unit of $[Ln_2(3,5-pdc)_2(C_2O_4)(H_2O)_4]{\cdot}2H_2O$. These polymers contain a bridging oxalate ligand ($C_2O_4\;^2$). On the basis of GCMS study of the mother liquor remaining after the reaction, we proposed that the $C_2O_4\;^2$ formation proceeds in three steps: (1) Ln(III)-mediated decarboxylation of $3,5-pdcH_2$ to give $CO_2$, (2) the reduction of $CO_2$ to $CO_2\;^{\cdot}$ by the Ln(II) species, and (3) the reductive coupling of the two $CO_2\;^{\cdot}$ radicals to the oxalate ($C_2O_4\;^2$) ion. All polymers were structurally characterized by X-ray diffraction.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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