고온에서 진행되는 프로판 탈수소 반응에서 촉매의 불활성화의 주된 원인은 코크 침적, 소결현상이 있다. 이러한 불활성화를 줄이는 촉매를 연구하기 위해, 본 연구에서는 열적 안정성이 높은 $MgAl_2O_4$ 를 담체로 적용하여 프로판 탈수소 반응용 촉매로의 활용성을 확인하고자 하였다. Alcohthermal method로 $MgAl_2O_4$를 소성온도 800, 900, $1000^{\circ}C$로 달리하여 제조하였고, Pt와 Sn을 공동함침법으로 담지하여$Pt-Sn/MgAl_2O_4$촉매를 제조하였다. 열적안정성의 확인을 위해 반응온도를 고온의 650, $600^{\circ}C$에서 진행하였다. 반응실험 결과 반응온도에 상관없이 담체의 소성온도가 $800^{\circ}C$인 담체적용 촉매일 때 프로판 탈수소반응 실험의 전환율과 수율이 담체소성온도가 900, $1000^{\circ}C$인 담체적용 촉매보다 높은 것을 확인하였고, 반응온도가 고온인 $650^{\circ}C$일 때는 $Pt-Sn/{\theta}-Al_2O_3$보다도 더 높은 수율을 가지는 것을 볼 수 있었다. 특성분석으로는 TGA, BET, XRD, CO-화학흡착, SEM-EDS 분석을 실시하였다. $MgAl_2O_4-800^{\circ}C$가 좋은 수율과 Pt분산도 및 적은 불활성화 정도의 관계를 서로 연관 지어 확인하였다.
유동층 반응기를 이용한 프로판의 촉매 분해는 $CO_2$를 방출하지 않고 수소를 생성하는 새로운 방식이다. 카본블랙을 이용한 프로판 분해는 메탄보다 상대적으로 분해가 잘되며, 같은 온도에서 전환률이 높기 때문에 수소 생성량이 더 많다. 촉매로 사용된 카본블랙은 반응 중 생성되는 탄소의 침적에도 불구하고 8시간 이상 촉매의 활성이 유지되어 전환율이 일정하게 유지되었다. 프로판 촉매 분해 실험은 상압에서 600 ${\sim}$$800^{\circ}C$ 온도 변화 실험을 수행하였고, 가스 유속 변화는 2.0 ${\sim}$$4.0U_mf$에서 실험 조건 변화에 따른 실험을 하였다. 온도, 유속 변화에 따른 생성 가스의 몰분율과 프로판 전환율을 분석하였다. 프로판 분해에 의해 생성된 기체는 수소뿐만 아니라 메탄, 에틸렌, 에탄, 프로필렌과 분해되지 않은 프로판이 배출되었다. 수소를 제외한 여타 가스들은 고온에서 실험을 할수록 몰비가 줄어들었다. 고온에서 프로판의 전환율과 수소 수득률이 증가하였다. 프로판 분해 실험 전후의 카본블랙 표면의 변화는 FE-TEM으로 관측하였다.
A fluidized bed reactor made of quartz with 0.055 m I.D. and 1.0 m in height was employed for the thermocatalytic decomposition of methane to produce $CO_{2}$ - free hydrogen. The fluidized bed was proposed for the continuous withdraw of product carbons from the reactor. The methane decomposition rate with the carbon black N330 catalyst was quickly reached a quasi-steady state rate and remained for several hour. The methane and propane mixture decomposition reaction was carried out at the temperature range of 850 - 900 $^{\circ}C$, methane and propane mixture gas velocity of 1.0 $U_{mf}$${\sim}$ 3.0 $U_{mf}$ and the operating pressure of 1.0 atm. Effect of operating parameters such as reaction temperature, gas velocity on the reaction rates was investigated. The produced carbon by the methane decomposition was deposited on the surfaces of carbon catalysts and the morphology was observed by SEM image.
The influence of oxidant addition on soot formation is investigated experimentally with ethylene, propane and mixture fuel co-flow diffusion flames. Oxidant addition into fuel shows the increase of integrated soot volume fractions for ethylene, ethylene/ethane and ethylene/methane mixture flames. However, the increase of integrated soot volume fraction with oxidant addition was not significant for propane and ethylene/propane mixture flames. This discrepancy is explained with $C_2\;and\;C_3$ chemistry at the early stage of soot formation process. The oxidant addition increases the concentration of $C_3H_3$ in the soot formation region, and therefore, enhances soot formation process. A new soot formation rate model that includes both dilution effect and chemical effect of oxygen is suggested to interpret the increase of integrated soot volume fractions with oxidant addition into ethylene. Also, the role of adiabatic flame temperature for the chemical effect of oxygen addition into fuel was reviewed. The influence of oxidant or diluent addition into fuel on soot formation process are the fuel dilution effect, the adiabatic flame temperature altering effect and/or the chemical effect of oxygen. Their relative importance could change with fuel structure and adiabatic flame temperature.
A fluidized bed reactor made of quartz with 0.055 m I.D. and 1.0 m in height was employed for the thermocatalytic decomposition of methane to produce $CO_2$ - free hydrogen . The fluidized bed was proposed for the continuous withdraw of product carbons from the reactor. The methane decomposition rate with the carbon black N330 catalyst was quickly reached a quasi-steady state rate and remained for several hour. The methane and propane mixture decomposition reaction was carried out at the temperature range of 850 - 900 $^{\circ}C$, methane and propane mixture gas velocity of 1.0 $U_{mf}$${\sim}$ 3.0 $U_{mf}$ and the operating pressure of 1.0 atm. Effect of operating parameters such as reaction temperature, gas velocity on the reaction rates was investigated. The produced carbon by the methane decomposition was deposited on the surfaces of carbon catalysts and the morphology was observed by TEM image.
Pt, PtSn 촉매를 제조한 후, 재분산 연구를 위해 수소분위기에서 소결시킨 후 여러 온도에서 산소처리를 적용하여 백금주석입자의 재분산 정도를 확인하고, 프로판 탈수소 반응실험으로 촉매의 활성을 측정하여 촉매의 물리적, 화학적 상태 변화와 활성의 관계를 이해하고자 하였다. 재분산 처리에 따른 촉매 활성 금속의 상태 및 촉매 입자 간 상호작용 등을 보기 위해 X-선 회절분석(XRD), CO-화학흡착(CO-pulse chemisorption), 수소 승온환원(H2-TPR) 분석을 실시하였다. 산소 재분산 처리 조건에 따라 백금의 분산도 및 입자 크기, 촉매의 결정상 및 환원 거동이 달라지는 것을 확인하였다. 촉매를 재분산 처리하였을 시 500 ℃에서 산소 처리한 촉매가 가장 높은 전환율과 활성회복률을 보였다. 500 ℃로 산소 처리한 촉매가 백금의 분산도도 비교적 높게 나타나고, 평균 입자 크기가 작아지는 것을 XRD와 CO-화학흡착 결과로부터 확인하여 백금주석입자가 재분산되는 것을 알 수 있었다. 이러한 산소처리에 의한 재분산으로 인해 촉매활성이 회복된다는 것을 알 수 있었고, 백금보다 백금주석 촉매의 활성회복률이 더 높았다.
본 연구는 $Ni/Ce_xZr_{1-x}O_2$ 촉매를 이용하여 프로판의 자열개질반응을 통한 수소제조에 관한 것이다. $Ni/Ce_xZr_{1-x}O_2$ 촉매는 용매로서 물을 사용한 방법(CZ-W), 우레아와 물을 사용한 방법(CZ-UW), 우레아, 에탄올 및 물을 사용한 방법(CZ-UWA)으로 각각 제조하였다. 반응물질의 조성은 $Steam/C_3H_8$=3, $C_3H_8/O_2$=2.70 이었고, 반응은 상압 고정층 유통식 반응기에서 $300{\sim}700^{\circ}C$ 온도범위에서 진행하였다. 촉매제조시 용매에 우레아 및 에탄올을 첨가할 경우 촉매의 활성이 증가하였다. CZ-UW 촉매의 경우 클러스터형태의 탄소생성에 기인한 활성점 피막으로 인해 쉽게 비활성화가 초래됐다. 하지만 CZ-UWA 촉매의 경우 반응 후 탄소가 활성에 영향을 미치지 않는 나노파이버형태로 존재하여 활성저하가 발생되지 않음을 SEM을 통해 확인했다. 또한 $Ni/Ce_{0.75}Zr_{0.25}O_2$ 촉매의 전환율 및 수율이 더 좋게 나타났으며 또한 소량의 Cobalt를 첨가했을 때 탄소에 대한 저항성이 크게 향상됨을 TGA로 확인하였다.
본 논문에서는 plasmatron을 사용하여 프로판의 개질에 의해 SynGas 생산의 최적의 조건을 연구하였다. 플라즈마는 공기와 아크 방전에 의해 생성되며 합성 가스의 상관 관계뿐만 아니라 수증기, $CO_2$ 또는 반응기에 촉매를 추가하여 프로판 전환에 미치는 영향과 수소의 수율, $H_2/CO$ 비에 대해 연구하였다. $O_2/C_3H_8$ 유량비, $H_2O/C_3H_8$ 유량비와 $CO_2/C_3H_8$ 유량비를 각각 $0.94{\sim}1.48,\;4.3{\sim}10$과 $0.8{\sim}3.05$로 변화하였을 때, $H_2O/C_3H_8$ 유량비의 변화 결과가 최대 $28.2{\sim}31.6%$의 $H_2$ 농도를 나타냈으며, 촉매를 추가하고 $H_2O/C_3H_8$ 유량비의 변화결과 $6.6{\sim}7.1%$의 최소 CO 농도를 나타냈다. 그리고 $H_2/CO$ 비는 $3.89{\sim}4.86$을 나타냈다.
The morphology of deposits on $15-{\mu}m$ thin SiC filaments has been investigated with SEM in a co-flowing, propane/air laminar diffusion flame. The average size of mature soot particles deposited in the luminous flame edge is strongly dependent on their axial position in a typical heavily sooting flame. The surface growth of liquid-phase PAHs molecules and the transition to soots from fully-developed precursors could be observed in the radial deposition of the flame. Two sooting regimes were found: one is the transition from the condensed-phase precursors; the other is the aggregation of smaller soot particles (or chains of them) to be carried along particle path lines. In the high temperature flame edge outside the soot luminous flame surface, the very thin fiber-like structures, which are about 10 nm thick, were found.
Laser Raman scattering method has been applied to measure equivalence ratio of methane/air and propane/air mixture in constant volume combustion chamber. We used high power KrF excimer laser$(\lambda=248nm)$ and a high gain ICCD camera to capture low intensity Raman signal. Raman shifts and Ram cross-sections of $H_2,\;O_2,\;N_2,\;CO_2,\;CH_4\;and\;C_3H_8$ were measured precisely. Our results showed an excellent agreement with other groups. Mole fraction measurement of $O_2\;and\;N_2$ from air showed that $O_2\;:\;N_2$ = 0.206 : 0.794. We used constant volume combustion chamber and gas injector which is operated at $5\sim10barg$. Methane and propane are used as a fuel. 50 Raman signal are obtained and ensemble averaged for measurement of equivalence ratio. Our measured results showed that the equivalence ratio of fuel/air mixture is reasonable at ${\pm}5%$ error range.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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