$^{152}$EU, $^{241}$Am 및 $^{241}$Np를 선정하여 추출제 di-(2-ethylhexyl)phosphoric acid (DEHPA)로 이들 세가지 핵종의 상호 분리공정에 대해 연구하였다. 추출공정에서 질산농도는 0.IM이고 추출 제DEHPA/n-dodecane 농도가 IM 일때, $^{152}$Eu 및 $^{241}$Am, $^{241}$Np 핵종 모두 99.9% 이상 추출되었다. $^{241}$Am 핵종의 역추출을 위한 제 1 역추출공정에서 역추출제인 0.05M di-ethylenetriamine pentaacetic acid (DTPA)와 1.5M 젖산 (lactic acid) 혼합용액의 pH가 3.6 일때 $^{152}$Eu과 $^{241}$Am의 상호분리비와 역추출율이 가장 좋았다. $^{152}$Eu의 역추출을 위한 제 2 역추출단계에서 역추출제인 질산용액의 최적농도는 6M이며, 이때 $^{152}$Eu은 99%가 역추출되었다.$^{241}$Np 핵종의 역추출을 위한 제 3 역추출공정에서 역추출제는 0.5M 옥살산이며, 이때 $^{241}$Np은 92%가 역추출되었다.
In this study, an in-house $^{152}Eu$ calibration source was produced from a custom epoxy matrix with a density of ${\rho}=1.14g\;cm^{-3}$, which is chemically stable and durable form after its solidification. The homogeneity of $^{152}Eu$ in matrix was obtained better than 98%. For a Marinelli beaker geometry, an efficiency calibration procedure was applied to a n-type, coaxial, 78.5% relative efficient HPGe detector in the energy range of 121.7-1408.0 keV by using in-house $^{152}Eu$ calibration source. Then the measured efficiencies for Marinelli geometry were compared with the results calculated by MEFFTRAN and ANGLE softwares for the validation. Although MEFFTRAN and ANGLE have two different efficiency transfer algorithms to calculate the efficiencies, they usually need to use a reliable and accurate reference efficiency values as input data. Hence, reference efficiency values were obtained experimentally from a multinuclide standard source for the same detector-Marinelli geometry. In the present source characterization, the corrections required for self-absorption and true coincidence summing effects for $^{152}Eu$ gamma-rays were also obtained for a such close counting geometry condition. The experimental results confirmed the validity of efficiency calculations obtained by MEFFTRAN and ANGLE softwares that are calculation tools.
방사성폐액 중 주요 핵종인 $^{241}Am$, $^{152}Eu$ 및 $^{237}Np$를 선정하여 추출제 di-(2-ethylhexyl) phosphoric acid를 사용한 용매추출법으로 이들 세 가지 핵종의 상호분리에 대해 연구하였다. $^{237}Np$의 추출율을 향상시키기 위해 환원제로 $H_2O_2$를 첨가하여 추출한 결과 $^{241}Am$, $^{152}Eu$ 및 $^{237}Np$ 핵종 모두 99.9% 이상 추출할 수 있었다. 추출된 $^{241}Am$, $^{152}Eu$ 및 $^{237}Np$는 세 단계의 역추출과정을 통해 상호분리한 결과 $^{152}Eu$와 $^{237}Np$의 경우 상호분리도가 좋았으나, $^{241}Am$의 경우 약 7~9.6%의 $^{152}Eu$와 $^{237}Np$가 동반 역추출되어 $^{241}Am$ 용액에 대한 정제과정이 추가로 요구되었다. 용매재생과정에서 생성되는 제3상의 생성원인과 해결방법에 대해서도 논하였다.
희토류원소는 지각의 진화, 분화작용 등을 포함한 여러 가지 지질학적 역사를 이해하는 매우 유용한 도구로서 활용되어 왔다. 뿐만 아니라, 이 희토류원소는 방사성폐기물의 처분과 관련된 물-암석반응연구에 있어서 액티나이드 원소의 유사체로서 사용되어져 왔다. 본 논문에서는 희토류원소인 Eu와 액티나이드 원소인 Am의 유사한 물리적/화학적 특성을 토대로 지질매체의 종류에 관계없이 희토류원소와 액티나이드 원소의 거동이 매우 유사하다는 가설을 설정하고 이를 검증하기 위한 회분식(batch experiment) 실험을 수행하였다. 회분식 실험에는 4종류의 암석(화강암, 화강암질 편마암, 앰피볼라이트, 응회암)을 지질매체로 선택하였고, 고준위 방사성 핵종으로는 액티나이드계열인 $^{241}Am$, 희토류원소 계열인 $^{152}Eu,\;^{160}Tb$을 선택하였고, 중저준위 핵종으로는 $^{60}Co$를 사용하였다. 특히 $^{160}Tb$와 $^{60}Co$는 $^{241}Am-^{152}Eu$의 흡착능과 다른 방사성핵종의 흡착능을 비교하는데 사용되었다. 핵종과 혼합한 흡착실험용 용액의 pH는 5.5전후로 조절하였다. 실험결과, $^{241}Am,\;^{152}Eu,\;^{160}Tb$의 흡착 특성은 암상의 변화에 관계없이 매우 유사하게 나타났지만, $^{60}Co$는 다르게 나타났다. 이는 $^{60}Co$의 흡착특성은 암상의 종류에 따라 큰 차이가 있음을 지시해주는 것이다. 이와 같은 실험결과는 1) 희토류원소 중 Eu이 지표지질하에서의 Am의 거동을 추적하고 예측하기 위한 최적 유사체이고, 2) 비록 암석가루의 비표면적 혹은 양이온교환능과 같은 물리적/화학적 특성에 의한 영향을 배제할 수는 없지만, $SiO_2,\;TiO_2,\;P_2O_5$같은 화학조성 및 Eu의 이상과 같은 희토류원소의 분포도의 차이가 지표지질하에서의 방사성 핵종의 흡착거동에 중요한 역할을 하고 있음을 지시해주는 것이다.
Yoon, Eun Taek;Kang, Min Young;Kim, In Jung;Sun, Gwang Min;Choi, Hee-Dong
Nuclear Engineering and Technology
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제52권6호
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pp.1266-1270
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2020
A code is developed to correct for the coincidence summing effect in detecting a voluminous gamma source, and this code is applied to a152Eu standard source as a test case. The source is 1000 mL of liquid in a cylindrical shape. To calculate the coincidence summing effect, the cylindrical source is considered as 10(radial) × 8(height) sectional sources. For each sectional source, the peak efficiency and total efficiency are obtained by Monte Carlo simulation at each energy for 10 energies between 50 keV and 2000 keV. The efficiencies of each sector are then expressed as polynomials of gamma energy. To calculate the correction coefficients for the coincidence summing effect, the KORSUM code is used after modification. The magnitudes of correction are 4%-17% for the standard 152Eu source measured in this study. The relative deviation of 4.7% before the coincidence correction is reduced to 0.8% after the correction is applied to the efficiency based on the measured gamma line. Hence, this study has shown that a new method has been developed that is applicable for correcting the coincidence effect in a voluminous source, and the method is applied to the measured data of a standard 152Eu cylinder source.
최근에 백색 발광체 개발에 많은 관심이 고조되고 있다. 본 연구에서는 고상반응법을 사용하여 활성제 이온 $Dy^{3+}$의 함량을 0.05 mol로 고정하고, $Eu^{3+}$ 이온의 함량을 각각 0, 0.5, 1, 5, 10, 15 mol%로 변화시켜 $Y_2WO_6:Dy^{3+}$, $Eu^{3+}$ 형광체 분말을 합성하였다. $Dy^{3+}$ 이온만 도핑된 $Y_2WO_6$ 형광체의 흡광 수펙트럼은 전하 전달 밴드 ($Dy^{3+}-O^{2-}$)에 의한 250~350 nm에 존재 하는 밴드폭이 넓은 전이 신호와 360~500 nm 영역에 걸쳐 있는 상대적으로 흡광 세기가 약한 다수의 $Dy^{3+}$ 이온의 전이 신호가 관측 되었다. $Dy^{3+}$와 $Eu^{3+}$가 동시 도핑된 $Y_2WO_6$ 형광체의 발광 스펙트럼의 경우에, $Eu^{3+}$ 이온의 몰 비가 증가함에 따라 $Dy^{3+}$ 이온에 의한 577 nm에 주 피크를 갖는 황색 발광 파장의 세기는 감소하였고, $Eu^{3+}$ 이온에 의해 발생하는 612 nm의 적색 발광 파장의 세기는 순차적으로 증가하였다. 이 결과는 $Dy^{3+}$와 $Eu^{3+}$ 이온의 몰 비를 적절히 조절함으로써 최적의 백색 발광 형광체를 제조할 수 있음을 제시한다.
Trivalent actinide-lanthanide group separation is difficult to perform on an industrial scale, because of the many drawbacks of the available chemical process. In this paper, picolinamide(C$_{8}$H$_{17}$) is synthesized and characterized, and extraction yields of Am-241, Eu-152 and Nd are determined in batch extraction experiments. In particular, the influence of the solvent is described. The extraction yields of Am-241, Eu-152 and Nd depended on the LiNO$_3$ concentration, the picolinamide(C$_{8}$H$_{17}$) concentration and the acidity. A favorable picolinamide(C$_{8}$H$_{17}$) concentration was found to be about 2M. The appropriate nitric acid concentration and LiNO$_3$ concentration were confirmed to be about 0.125M and 3M, respectively. The separation factor of Am and Eu was about 9.9 at optimum conditions. The picolinamide(C$_{8}$H$_{17}$) is a very promising extractant for the actinide(III)-lanthanides(III) separation.aration.aration.
원전 해체 공정 중 다량의 콘크리트 방사성 폐기물의 절단 과정에서 불가피하게 방사성 에어로졸이 생성된다. 방사성 에어로졸은 인체 호흡기 흡착에 의한 내부피폭을 유발하기 때문에 작업자의 방사선 방호를 위한 내부피폭평가가 필수적으로 시행되어야 한다. 그러나 실제 작업환경의 에어로졸 특성값을 사용하기에는 선행 연구가 미비하며 콘크리트에 포함된 방사성 핵종의 수가 많기 때문에 정확한 작업자 내부피폭평가를 위해서는 상당한 시간과 인력이 필요하다. 따라서, 본 연구에서는 사전 연구된 콘크리트 에어로졸 특성값을 활용하여 원전 해체 전 절단 작업자의 내부 피폭량을 빠르게 예측할 수 있는 새로운 방법론을 제시하고자 한다. 본 연구팀은 콘크리트 절단 시 발생하는 사전 연구에서 발표된 에어로졸의 수농도 크기 분포데이터를 뉴턴-랩슨법을 이용하여 피폭평가 계산에 필요한 방사능중앙 공기중역학직경(Activity Median Aerodynamic Diameter)값으로 변환하였다. 또한 원전 정지 10년 후 비방사능 값을 ORIGEN code로 계산하였으며, 최종적으로 핵종별 예탁유효선량을 IMBA 프로그램을 이용하여 계산하였다. 핵종별 예탁유효선량값을 비교한 결과 152Eu에 의한 최대 예탁유효선량은 전체 선량값의 83.09%를 차지하고, 152Eu를 포함한 상위 5개 원소(152Eu, 154Eu, 60Co, 239Pu, 55Fe)의 경우 최대 99.63%를 차지함을 확인하였다. 따라서 원전 해체 전 콘크리트의 구성 원소 중 상위 5개 주요 원소 측정을 먼저 시행한다면 더 빠르고 원활한 방사능 피폭관리 및 해체 작업 안전성 평가가 가능할 것으로 판단된다.
추출제 di-(2-ethylhexyl)phosphoric acid건의 Zr 염으로 $^{241}$Am 및 $^{152}$Eu의 상호분리를 위한 용매추출공정에 대한 화학적 특성을 규명하였다. 추출공정에서 질산농도 0.5M, Zr 농도 8.7g/L, 추출제 HDEHP/n-dodecane 농도가 1M 일때 Am 및 Eu은 각각 92.3%와 99.1%가 추출되었으며, Zr 농도에 비례하여 Am, Eu의 추출율이 증가하는 상승효과를 나타내었다. pH가 3인 0.05M DTPA와 1M lactic acid 혼합 역추출용액으로 Am을 선택적으로 역추출한 결과 Am의 역추출율은 38.1% 이며, 이때 Am과 Eu의 상호분리비는 14.2 였다. 그리고 유기상에 남아 있는 Eu은 6M 질산용액으로 역추출한 결과 94.4%의 Eu가 역추출되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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