Magnetism of Pd(111) Thin Films: A First-principles Calculation

Pd has the highest magnetic susceptibility among single element metals and often shows ferromagnetism under some special environments. In this paper, we report magnetism of 5- and 9-monolayers (ML) calculated by using full-potential linearized augmented plane wave method. Exchange-correlation interaction is taken into account in local density approximation (LDA) and generalized gradient approximation (GGA) and calculational results in LDA and GGA are compared with each other. It is found that calculations by LDA are more reliable compared to those by GGA because LDA prediction of paramagnetism of bulk Pd is consistent with experiments, whereas GGA predicts wrongly ferromagnetim of bulk Pd. Calculational results in LDA on a 5-ML Pd(111) thin film shows a ferromagnetic ground state unlike a paramagnetic ground state of bulk Pd. The center Pd layer of the 5-ML Pd(111) thin film has the largest magnetic moment ($0.273{\mu}_B$) among the layers and |m| = 1 orbital states play a dominant role in stabilizing the ferromagnetism of the 5-ML Pd(111) thin film. A 9-ML Pd(111) thin film in a ferromagnetic state has almost the same total energy as in a paramagnetic state. Since the magnetization of the 9-ML Pd(111) thin film is stable, the ferromagnetic state may be meta-stable.

Pd(111) 박막의 자성: 제일원리계산

Pd은 단일 원소 금속 중에서 자기 감수율이 가장 크고 외부 환경에 따라 강자성 특성을 보이기도 한다. 본 논문은 자성 연구에 가장 적합한 FLAPW 방법을 사용하여 5-ML과 9-ML Pd(111) 박막의 자성을 계산하였다. 전자간 교환-상관 상호작용을 고려하기 위해 LDA와 GGA를 도입하여 두 계산 결과를 비교하였다. LDA 계산은 덩치 Pd이 상자성 상태가 바닥 상태임을 예측하여 실험과 일치하는 반면, GGA 계산은 덩치 Pd이 강자성을 갖는 것으로 잘못 예측하여 Pd 자성에 대해서는 LDA 계산이 더 신뢰할 수 있음을 알았다. 5-ML Pd(111) 박막에 대한 LDA 계산 결과에 의하면 상자성 상태가 바닥인 덩치 Pd과는 다르게 강자성 상태가 더 안정적이었다. 박막의 중앙에 위치한 Pd이 가장 큰 자기모멘트($0.273{\mu}_B$)를 가지며 중앙 Pd 층의 |m| = 1 상태가 덩치의 그것과 큰 차이가 있어 5-ML Pd(111) 박막의 강자성을 유발하는 데 주요 역할을 함을 알 수 있었다. 9-ML Pd(111) 박막은 상자성 상태가 강자성 상태에 비해 안정하였으나 두 상태 사이의 총에너지 차이가 거의 없고 유한한 자기모멘트를 안정적으로 가지는 것으로 계산되어 강자성 상태가 준 안정적임을 보였다.