Hydrochemistry, Isotopic Characteristics, and Formation Model Geothermal Waters in Dongrae, Busan, South Korea

부산 동래 온천수의 수리화학 및 동위원소 특성, 생성모델 연구

Abstract

This investigated the hydrogeochemical and isotopic characteristics of geothermal waters, groundwaters, and surface waters in Dongrae-gu, Busan, South Korea, in order to determine the origins of the salinity components in the geothermal waters, and their formation mechanisms and heat sources The geothermal waters are Na-Cl-type, distinct from surrounding groundwaters (Na-HCO₃^- and, Ca-HCO₃^- (SO₄, Cl)-type) and surface waters (Ca-HCO₃(SO₄, Cl)-type). This indicates the geothermal waters formed at depth as compared with the groundwaters. δ¹⁸O and δD values of the geothermal waters are relatively depleted as compared with the groundwaters, due to altitude effects and deep circulation of the geothermal waters. Helium and neon isotope ratios (³ He/⁴He and, ⁴He/²⁰Ne) of the geothermal waters plot on a single mixing line between mantle (³He = 3.76~4.01%) and crust (⁴He = 95.99~96.24 %), indirectly suggesting that the heat source is due to the decay of radioactive elements in rocks. The geothermal reservoir temperatures were calculated using the silica-enthalpy and Giggenbach models, yielding values of 82~130℃, and the depth of the geothermal reservoir is estimated to be 1.7~2.9 km below the surface. The correlation between Cl/Na and Cl/HCO₃ for the Dongrae geothermal waters requires the input of salty water. The supply of saline composition is interpreted due to the dissolution of residual paleo-seawater.

연구의 목적은 부산광역시 동래구에서 산출되는 온천수와 주변 지하수 및 지표수의 수리화학 및 동위원소 특성의 규명과 동래 온천수에 함유된 염수 성분의 기원에 대한 해석, 그리고 온천수의 열원을 포함한 생성 메커니즘을 밝히는 것이다. 동래 온천수의 수리화학적으로 Na-Cl 유형이며, 주변지하수(Na-HCO₃, Ca-HCO₃(SO₄, Cl)), 지표수(Ca-HCO₃(SO₄, Cl))의 유형과는 다른 형태를 보인다. 이는 지하수에 비해 온천수가 보다 심부의 다른 지화학적 환경에 있음을 지시한다. δ¹⁸O와 δD 분석결과 온천수는 지하수에 비해 상대적으로 결핍된 값을 보여주며, 이는 온천수의 함양지역에 대한 고도효과를 반영하고, 온천수의 심부 순환과정을 지시한다. 온천수 내 헬륨과 네온 동위원소비(³He/⁴He, ⁴He/²⁰Ne)는 맨틀기원(³He = 3.76~4.01%)과 지각기원(⁴He = 95.99~96.24%) 범위에서 대기기원 헬륨과의 단일혼합선상에 도시되어 온천의 열원이 암석내 방사성물질의 붕괴에 의한 열임을 간접적으로 지시한다. 실리카-엔탈피 모델, Giggenbach 모델 등으로 계산된 지열저장소 온도는 82~130℃의 범위로 계산되었으며, 지열저장소의 깊이는 지표로부터 약 1.7~2.9 km로 계산되었다. 동래 온천수의 Cl/Na 및 Cl/HCO₃의 당량비 상관관계는 해수의 혼합영향을 지시하며, 해수의 유입은 잔류고염수의 용해로 해석된다.

서론

국내 온천은 화산활동 또는 지각활동이 활발히 발생하지 않는 대륙에서 지온구배 또는 화성활동과 관련된 심성암내 자연방사성물질의 붕괴열로 생성되어 주로 화강암과 편마암과 같은 결정질암의 파쇄대를 따라 산출된다(Jeong et al., 2007, 2008, 2009, 2016, 2019, 2022; Kim et al., 2008; Park et al., 2016).

일반적으로 국내 온천은 결정질 암석의 ²³⁸U, ²³²Th, ⁴⁰K와 같은 방사성원소의 붕괴열로 인해 국지적으로 높은 지열구배와 관련이 있다고 보고되었다(Jeong et al., 2007, 2008, 2009, 2016, 2019, 2022). 국내 지열구배는 평균 29.34°C/km이며, 지질학적 연대에 따라 신생대 39.70°C/km, 중생대 30.63°C/km 선캠브리아기 22.30~24.35°C/km의 지열구배를 보여준다(Kim et al., 2002). 과거 진행된 지열 연구에 의하면 온천의 유형별(식염, 탄산, 중탄산나트륨, 유황온천 등) 다른 화학조성을 가지는 온천수는 화학성분 및 동위원소 조성분석을 통해 온천수의 지화학적 진화 과정, 해수 혼합과정 등을 확인할 수 있다(Kim and Nakai, 1981; Yun et al., 1998; Han, 1999; Kim et al., 2000; Koh et al., 2001; Sung et al., 2001). 또한 헬륨 동위원소(helium isotope)를 활용하여 비활성기체의 기원(맨틀-대기-지각 기원)을 통해 온천수의 열원에 대한 상대적인 증거를 제공할 수 있다(Ballentine and Burnard, 2002; Graham, 2002; Hilton et al., 2002).

식염온천에 대한 국내 연구는 주로 온천의 지화학적 진화과정, 안정동위원소를 이용한 함양 기원 및 열원을 추정 하였으며, 일부 고온형 온천에 한하여 지열온도계를 이용한 지열저장소 온도추정 연구가 진행된 바 있다(Shim et al., 2000; Jeong et al., 2008; Kim et al., 2008; Lee et al., 2009). 마금산 온천의 경우 Jeong et al.(2019)에 의해 온천의 지화학적 진화, 안정동위원소(δ¹⁸O δD, δ³⁴S) 분석을 통한 염분의 기원 해석, 헬륨 동위원소를 이용한 열원 해석, 다양한 지열온도계를 이용한 지열저장소 온도추정 연구가 진행되었다. 석모도 온천은 다른 식염 온천(551~7,130 µS/cm)보다 높은 전기 전도도(60,200~84,300 µS/cm) 값을 보이며, 온천수의 수리지화학 및 동위원소(δ¹⁸O, δD, ³He/⁴He) 분석을 통해 수리지화학적 진화 및 해수 혼합과정, 온천수의 열원을 해석하였다(Kim et al., 2008). 동래 온천에 대한 연구는 주로 수리화학적 특성과 장기적인 수위 및 수질 변화 연구가 진행된 바 있으며, 일부 연구에서 ¹⁴C 동위원소 분석을 통한 온천수의 연대추정 등을 해석한 바 있다(Yokoyama et al., 1999; Lee et al., 2009). 본 연구의 목적은 동래 온천수의 NaCl의 기원해석, 헬륨 동위원소를 이용한 열원 추정, 다양한 지열온도계를 이용하여 지열저장소 온도를 추정하고, 최종적으로 온천의 수리지질학적 생성모델을 제시하는데 있다.

연구 방법

시료 채취

이 연구를 위하여 동래 온천수 7점(DT-1~DT-7)과 온천공 주변 지하수 10점, 그리고 지표수 5점(온천천 및 수영강)을 채취하였다(Fig. 1). 시료채취 현장에서 수온, 수소이온농도(potential of hydrogen, pH), 산화환원전위(oxidation-reduction potential, ORP), 전기전도도(electrical conductivity, EC), 용존산소(dissolved oxygen, DO), 중탄산(HCO₃)을 측정하였다. 현장수질측정은 Thermo사의 Orion A221과 A327의 장비를 이용하여 측정하였으며, 온도는 SDT-25 온도측정기를 이용하여 측정하였다. 중탄산은 0.05N 염산을 사용하여 산중화 적정법으로 측정하였다.

Fig. 1. The shaded relief and sample location in study area.

온천수, 지하수, 지표수 시료채취는 분석 목적에 따라 여과처리한 시료(산소 및 수소 동위원소 분석 및 음이온 분석), 산처리와 여과처리를 동시에 한 시료(양이온 및 미량원소 분석)로 나눠서 60 mL PDPE 재질의 용기에 담아 보관하였다. 시료 내에 이물질을 제거하기 위해 현장에서 0.45 µm의 membrane filter를 이용하여 여과하였으며, 양이온 및 미량원소 분석용 샘플은 용기에 흡착을 방지하기 위하여 농질산(ultrapure HNO₃)을 소량 첨가하여 pH 2 이하의 산성 상태를 유지하였다. 모든 시료는 분석을 의뢰하기 전까지 4°C 이하로 냉장 보관하였다.

산소-수소 동위원소 분석

동래 온천의 기원과 함양에 대한 해석을 위하여 온천수, 지하수, 지표수의 산소 및 수소 동위원소 분석은 한국기초과학지원연구원 오창센터에서 진행하였다. 물의 산소동위원소는 물 0.3 mL를 H₂O-CO₂ 평형법(Epstein and Mayeda, 1953)으로 25°C에서 CO₂와 동위원소교환반응을 시킨 후 안정동위원소 질량분석기(Stable Isotope Ratio Mass Spectrometer, 영국 GV Instruments사의 Isoprime 모델)로 분석하였으며, 분석정밀도는 약 ±0.1‰이다.

물의 수소 동위원소는 Morrison et al.(2001)의 방법에 따라 온라인 수소전처리장치(PyrOH 모델)를 이용하여 약 0.2 µL의 물 시료를 Cr과 반응시켜 발생시킨 수소가스를 안정동위원소 질량분석기(Stable Isotope Ratio Mass Spectrometer, 영국 GV Instruments사의 Isoprime 모델)로 분석하였으며, 분석정밀도는 약 ±1.0‰ 이다.

헬륨 및 네온 동위원소 분석

영족기체(He, Ne, Ar 등) 동위원소 분석을 위하여 구리관(copper tube)과 클램프(clamp)를 이용하여 온천수 7점을 채취하였다. 영족기체 시료채취 방법은 구리관 양쪽 끝에 고무호스를 끼워 클램프를 이용하여 고정한 후, 물이 배출되는 부분을 구리관보다 높은 위치를 유지하며 약 1L의 물을 통과시킨다. 공기와의 접촉을 최소화하여 온천수를 통과시킨 후, 구리관을 두드려서 공기를 제거한 후 클램프 볼트를 이용하여 구리관을 압착시킨다. 구리관내 공기의 침입을 막기 위하여 클램프를 구리관과 평행하게 압착시켜야 하며, 모든 과정이 끝난 후에 구리관 양쪽을 밀봉하여 보관하였다. He 및 Ne 동위원소비는 미국 유타대학(Utah university in USA) 노블가스 실험실(noble gas lab)의 모델 215-50 Magnetic Sector-Field Mass Spectrometer 질량분석기를 이용하여 분석하였다.

결과 및 토론

수리화학성분 특성

동래온천지구 온천수(DT)와 주변지역 지하수(DG) 및 지표수(DS)에 대한 현장수질측정자료(temperature, pH, ORP, EC, DO)와 주요 이온 함량(Na⁺+K⁺, Ca²⁺, Mg²⁺, SiO₂, HCO₃^-, NO₃^-, SO₄^2-, Cl^-)자료를 박스-휘스커 플롯(box-whisker plot)을 사용하여 통계적으로 비교하였다(Figs. 2 and 3). 온천수 1차와 2차 시료의 현장수질측정자료의 특성은 환원성 (-mV)의 약알칼리 특성을 보이며, 전기전도도는 평균 1,343~1,594 µS/cm로 지하수보다 높은 값을 보인다. 지하수는 동래단층 서측 유역(금정산 유역) 지하수(DG-W)와 동래단층 동측 유역 지하수(DG-E) 사이에 뚜렷한 ORP 값의 차이를 보인다. DG-E의 낮은 ORP 값(MED. -43.8 mV)은 심각한 오염이 확인되지 않으므로 지질적 요인의 영향으로 추정된다. 온천천(DS-O)과 수영강(DS-S)은 pH의 중앙값이 각각 8.1, 7.4로 약알칼리성을 보인다. 도심권 하천의 알칼리화는 세제 등의 유입요인으로 추정된다(Moon et al., 2002). 온천수는 지하수와 지표수에 비해 상대적으로 Na⁺, Ca²⁺, Cl^-, SO₄^2-이온의 농도가 높으며, 반면 Mg²⁺과 NO₃^- 이온 함량이 낮은 특성을 보인다. 지표수의 경우 지하수에 비해 SO₄^2-와 Cl^-의 농도가 높으며, 이는 지표수가 생활 밀집 지역 인근에 존재하여 생활하수의 영향에 의한 것으로 보인다.

Fig. 2. Box-whisker plot in-situ measurement data of hot spring water (DT), griundwater (DG) and surface water (DS).

Fig. 3. The statiatical analysis (box-whisker plot) for chemical data of hot spring water (DT), groundwater (DG) and surface water (DS).

동래 온천수, 지하수, 지표수의 수리화학적 유형과 온천수와 해수와의 상관성을 해석하기 위하여 주요 용존이온을 파이퍼도(piper diagram)에 도시하여 분류하였다(Fig. 4). 지하수는 동래단층 서측유역(DG-W)과 동측유역(DG-E) 사이의 수리화학적 특성 비교를 위하여 분류하였으며, 지표수의 경우 온천천(DS-O)과 수영강(DS-S)의 수리화학적 특성을 비교하고자 하였다. 강우 분석자료는 부경대학교에 설치된 빗물 집수장치로 수집된 강우 분석자료를 이용하였으며(Park et al., 2020), 해수 자료는 수영만에서 채수한 분석자료를 이용하였다(Sung et al., 2001).

Fig. 4. The piper diagram of the major chemical compositions of hot spring water, groundwater and surface water.

파이퍼도상에서 지하수는 (1) 함양지역에서 강우가 심부로 순환과정을 거쳐 1차적으로 지화학적 진화 초기단계인 Ca-HCO₃ 유형(DT-5, 10), (2) 지화학적 진화과정을 통한 Na-HCO₃ 유형(DT-1, 2), (3) 오염지표물질인 SO₄^2-와 Cl^-의 농도가 높은 Ca-HCO₃(SO₄, Cl) 유형으로 분류된다. Son et al.(2002)에 의하면 동래단층은 단층비지대(fault gouge zone)가 자연적인 차수벽 역할을 하여 지하수 흐름을 규제하고 있으며, 온천천은 금정산에서 함양된 강우/지하수가 주요 단열을 따라 순환한 후 유입된다고 보고되었다. 동래단층을 중심으로 서측과 동측이 서로 다른 화학적 유형을 보이는 것은 지하수의 유동 체계가 단층대에 의해 단절된 것으로 보인다. 지표수는 온천천과 수영강의 수리화학적 유형 특성이 서로 다른 특성을 보여주며, 온천천은 도심의 인구밀집지역을 따라 흐르는 하천으로 SO₄^2-, Cl^-, NO₃^- 이온 등의 함량이 높아 생활하수의 유입의 영향으로 보인다.

온천수의 수리화학적 유형은 Na-Cl 유형으로 화강암의 지하수가 지화학적 진화단계 초기 Ca-HCO₃ 유형에서 진화과정을 통해 Na-HCO₃ 유형으로 전이되며, 동래온천수의 Na-Cl 유형은 해수의 유입이나, 잔류고염수(paleo-seawater)의 혼합 등에 의한 것으로 가정할 수 있다. 이에 대한 자세한 토론은 후술된다.

산소-수소 동위원소 상관관계

산소-수소 동위원소 상관관계를 이용하여 동래지역 온천수(DT), 지하수(DG), 지표수(DS)의 함양기원을 해석하고, 국내 해수형 온천수(동래, 해운대, 석모도, 마금산)와 안정동위원소 비교를 통해 해수 혼합과정을 해석하고자 하였다. 지표수는 계절적 변화에 따라 영향을 받으므로 건기에 시료를 채수하여 강우로 인한 동위원소 희석효과를 줄이고자 하였다. 동위원소 분석 결과 부산 동래구 온천수, 지표수, 지하수의 δ¹⁸O 값은 각각 -8.06~-7.44‰, -7.25~-5.99‰, -7.33~-6.89‰의 범위를 보이며, δD 값은 각각 -53.9~-49.3‰, -50.8~-40.9‰, -49.6~-38.9‰의 범위를 보인다(Table 1). 즉, 온천수 > 지하수 > 지표수의 순서로 동위원소 결핍을 보여 온천수가 지하수보다 심부의 순환경로를 통하여 형성된 것으로 해석되며, 온천수내 Na, Cl의 성분이 해수 또는 잔류고염수 기원이라 하여도 동위원소 조성비에 미치는 영향이 크지 않음을 보인다(Fig. 5).

Table 1. δ¹⁸O and δD isotope composition of hot spring water, groundwater and surface water

*Data cited form Jeong et al. (2022).

Fig. 5. Relationship between δ¹⁸O and δD isotope composition of hot spring water, groundwater and surface water.

헬륨 및 네온 동위원소

헬륨, 네온 등의 노블가스는 대기와 지구 내 휘발성 가스의 순환과정을 이해하는데 효과적인 추적자가 될 수 있다(Arnórsson, 1983). 지구상 3개의 기원(맨틀, 지각, 대기)에서 공급되는 헬륨동위원소는 뚜렷하게 서로 다른 동위원소비를 보인다. 즉, 기원별 헬륨동위원소비는 대기기원(³He/⁴He: 1.4 × 10⁻⁶, ⁴He/²⁰Ne > 0.317), 맨틀기원(³He/⁴He = 11.0 ×10^-6, ⁴He/²⁰Ne > 10,000), 그리고 지각기원(³He/⁴He = 5 × 10^-6, ⁴He/²⁰Ne > 10,000)으로 각각 알려져 있다(Ballentine and Burnard, 2002; Graham, 2002; Ozima and Podosek, 2002). 대륙 환경에서는 맨틀 헬륨의 존재가 지체구조 및 화산활동과 잘 일치하는 것으로 잘 알려져왔다(Allegre, 2008; Yoo and You, 2011; Yoo, 2013; Yu and Shin, 2018). 헬륨 동위원소비(³He/⁴He)는 혼합, 탈가스와 같은 물리적 과정으로 인해 변화될 수 있다(D’amore and Panichi, 1985; Geyh, 2000).

헬륨 동위원소비를 이용한 국내 온천수 연구결과는 온천수내 헬륨가스의 기원은 암석 내 우라늄, 토륨과 같은 방사성원소의 붕괴로 생성된 ⁴He이 지배적이며, 온천수의 토출 온도와 ⁴He/²⁰Ne 비율 사이에 정의 상관관계가 있음을 밝힌 바 있다(Jeong et al., 2004, 2006; Park et al., 2005). Fig. 6은 동래지역 온천수(DT)의 헬륨 동위원소 조성비 값을 이용하여 열원을 추정하고, 국내 해수형 온천수(HD, ST, MT)와 비교한 그림이다. 동래 온천수내 지각기원의 ⁴He함량이 95.99~96.24%로 우세하며, 맨틀 등 심부기원의 ³He 함량은 3.76~4.01%를 보여준다. 또한 ³He/⁴He vs ⁴He/²⁰Ne 상관관계도에서 동래 온천수의 ³He/⁴He과 ⁴He/²⁰Ne 동위원소비는 각각 0.62x10^-6~0.66x10^-6, 3.78~38.0의 범위를 보이며, 맨틀-지각 혼합선중 지각기원(⁴He = 95.99~96.24%)의 우세한 영역에서 대기-지각 단일 혼합선을 따라서 도시된다. 이는 온천수내 헬륨의 기원이 동일한 환경에서 공급되었다는 것을 시사하며, 천부 지하수 유입정도에 따라서 대기기원의 헬륨이 0.9~9% 정도 혼합된 것으로 해석된다. 따라서 동래 온천수는 심부 지하수가 암석 내 함유된 우라늄(U) 및 토륨(Th)과 같은 방사성원소의 붕괴열에 의해 가열된 것으로 해석되며, 온천수내 심부기원의 헬륨(³He = 3.76~4.01%)은 동래단층대를 통해 심부환경의 헬륨가스가 상승하여 유입된 것으로 보인다.

Fig. 6. Plot of ³He/⁴He and ⁴He/²⁰Ne ratios for air, crust and mantle mixing about the saline hot spring waters.

동래 온천수의 토출온도와 ³He 및 ⁴He/²⁰Ne의 상관관계는 대기의 영향을 받은 DT-2와 DT-3 시료를 제외하면 온천수의 토출 온도와 ³He 및 ⁴He/²⁰Ne 상관지수(R²)는 각각 0.67, 0.80로 온천수 온도와 헬륨가스량과는 정의 상관관계를 보인다(Fig. 7). 이는 동래 온천의 열원이 암석 내 U, Th과 같은 방사성원소의 붕괴에 의한 열이 주요 기원임을 의미한다.

Fig. 7. Variation of ³He concentration (a) and ⁴He/²⁰Ne (b) as a function of discharge temperature of hot spring water.

지열저장소 온도 추정

Na-K-Mg 지열온도계(Giggenbach diagram)

온천수 연구에 많이 사용된 Na-K-Mg 지열온도계는 평형상수의 온도 의존성을 기반으로 Na-K와 K-Mg 지열온도계의 조합으로 만들어졌다(Giggenbach, 1988). Na-K-Mg 지열온도계는 삼각형 꼭지점에 Na⁺, K⁺, Mg²⁺의 농도를 mg/kg로 표시하였으며, 광범위한 염도와 상대농도에 적용할 수 있도록 양이온 Na/1,000, K/100, \(\begin{align}\sqrt{M g}\end{align}\) 으로 표시된다. 수용액에서 장석에 대한 Na-K 교환은 느린 동역학을 특징이 있는 반면에 K-Mg는 온도변화 반응에서 평형이 상대적으로 빠르다(Giggenbach, 1988). 두 반응 모두 평형에 도달하면 Na-K-Mg지열온도계로 물-암석 평형 조건을 반영할 수 있다.

Fig. 8은 온천수의 지열저장소 온도를 추정하기 위하여 Na-K와 K-Mg를 결합한 지열온도계(Giggenbach diagram)이 며, Na-K 및 K-Mg 지열온도계로 계산된 지열저장소 온도는 Table 2에서 보여준다. Na-K-Mg 삼각도표(Giggenbach diagram)는 온천수가 평형상태에 도달하였는지 간접적으로 확인할 수 있으며 온천수가 완전 평형(full equilibrium) 곡선 아래에 도시되면, 냉수(cold water)와 혼합된 부분 평형(partial equilibrium) 또는 미성숙한 물(immature water)로 분류된다. 또한 이 방법은 심부지열저장소의 온도를 추정할 때 적합한지에 대한 여부를 알 수 있다(Lajwe, 2015). Na-K 지열온도계는 심부 지열시스템(일반적으로 가장 높은 온도)이 오랫동안 반응했음을 보여주며, 반면에 K-Mg 지열온도계는 Mg²⁺이 물-암석 상호작용을 하는 동안 재평형되는 속도가 더빠르므로 냉각 또는 천부 지하수와의 혼합에 매우 민감하다. Mg²⁺의 농도는 차가운 지하수(cold water)와 혼합 시 곡선으로 나타나기 때문에 Na-K 비율이 변하지 않는다면 제곱근으로 사용할 수 있다(Whang et al., 2015). 따라서 \(\begin{align}\sqrt{M g}\end{align}\) 꼭지점 근처에 표시되면 상대적으로 차가운 지하수와 혼합된 비율이 매우 높다는 것을 지시한다(Reed and Spycher, 1984).

Fig. 8. Geothermal reservoir temperature estimation using the Na-K-Mg diagram.

Table 2. Calculated geothermal teservoir temperature with Giggenbach diagram

DT-6과 DT-7을 제외한 모든 온천수는 부분 평형 영역에 도시 된다. 이는 물-암석 반응계의 평형이 부분적으로 이루어졌음을 의미하며, 대수층에서 차가운 지하수가 혼합되어 열수는 완전한 평형에 도달하지 못했던 것으로 보여준다. Na-K-Mg 삼각도표에서 부분 평형에 속하는 온천수의 지열저장소 온도는 Na-K 지열온도계의 경우 136~192°C, K-Mg 지열온도계의 경우 97~130°C로 추정되었다(Table 2). 지열온도계에 따라 지열저장소 온도 값이 다양하며, Na-K 지열온도계의 경우 냉수와 혼합과정에서 천천히 재조정됨에 따라 2차 공정(혼합 및 보일링)에 덜 민감한 지열시스템은 저온 상태에서 과대평가된 결과를 보여줄 수 있다(Pang and Reed, 1998). Na-K-Mg 삼각도표에서 완전 평형 아래에 온천수가 도시된다면 K-Mg 온도는 Na-K 온도보다 낮은 지열저장소 온도 값을 보여준다. 이는 Na-K 지열온도계보다 K-Mg 지열온도계에서 더빠른 속도로 평형이 되기 때문에 t_{K - Mg}은 지열저장소 온도가 약 150°C 미만, t_{Na - K}는 250°C 이상의 온도에서 정확한 지열저장소 온도를 추정할 수 있다. 따라서 DT-6과 DT-7 시료를 제외한 모든 온천수는 부분 평형에 도시되고 지열저장소 온도가 150°C 미만임을 고려하면, K-Mg 지열온도계로 계산된 지열저장소 온도가 신뢰성 있는 온도로 추정된다. 또한 K-Mg 지열온도계에 의한 온천수별 지열저장소온도(97~130°C) 편차는 사녹니석(clinochlore) 광물의 용해도에 기인한다.

실리카-엔탈피 혼합모델

Fig. 9에서 온천수(close circle)들은 냉수(open circle)과 칼세도니(또는 석영) 용해도 곡선과의 교차점을 이용하여 열수의 엔탈피 값과 SiO₂ 농도 값을 제공한다. 실리카-엔탈피 혼합모델을 사용할 때 온천수의 증기 손실 현상(steam loss)도 고려해야 하며, 냉수와의 혼합 전 증기 분리가 없는 경우 혼합 라인과 석영/칼세도니 용해도 곡선과 교차점은 결과적으로 지열저장소의 온도 값을 제공한다. 냉수와 혼합 전에 수증기 분리가 발생하는 경우 최대 증기 손실 곡선(T = 100°C, E = 419 KJ/kg)과의 교차점은 엔탈피 축과 평행하게 연결된다(Truesdell and Fournier, 1977; Tonani, 1980; Bragin et al., 2021).

Fig. 9. Geothermal reservoir temperature and cold-water mixing ratio using the silica-enthalpy model.

실리카-엔탈피 혼합 모델(Fig. 9)에서 냉수의 평균 온도는 온천수 인근의 지하수의 평균 수온(8.8°C)과 같다고 가정하였으며, 엔탈피(enthalpy) 값은 Steam Table(Henley et al., 1984)을 이용하여 온천수와 냉수의 온도를 각각 190~298 KJ/kg, 373 KJ/kg 엔탈피로 계산되었다. 실리카-엔탈피 혼합모델을 통해 온천수별 혼합선과 칼세도니/석영 용해도 곡선과 교차점을 통해 온천수별 초기 열수의 엔탈피 온도와 실리카 농도를 추정할 수 있다(Table 3).

Table 3. Calculated geothermal reservoir temperature using silica-enthalpy model

칼세도니 용해도 곡선의 경우 초기 엔탈피(지열저장소 온도)와 실리카 농도는 340~523 KJ/kg (81~125°C), 56~123 mg/L 범위로 계산되며, 석영 용해도 곡선의 경우 각각 495~675 KJ/kg (117~160°C), 69~152 mg/L 범위로 계산된다. DT-6 시료의 경우 다른 지점에 비해 높은 지열저장소 온도를 보이며, 이는 전도성 냉각의 발생으로 과대평가된 온도로 판단된다(Yokoyama et al., 1999).

실리카-엔탈피 혼합모델을 사용하여 계산된 온천수별 지열저장소 엔탈피와 실리카 농도를 통해 냉수와의 혼합비는 식 (1)을 이용하여 계산하였다.

\(\begin{align}\text {Mixing ratio}(\%)=\frac{T_{\text {reservoir }}-T_{\text {output }}}{T_{\text {reservoir }}-T_{\text {coldwater }}} \times 100(\%)\end{align}\)       (1)

칼세도니의 경우 15~69%, 석영의 경우 43~76% 냉수와 혼합되었다. 전도성 냉각으로 지열저장소 온도가 과대평가된 DT-6 온천수를 제외하면, 동래 온천수는 15~40% (칼세도니) 또는 43~59% (석영)의 냉수의 혼합률을 보여준다. 지열저장소 온도가 최대 126°C까지 높은 온도를 보이지만 혼합률이 온천수마다 다르므로 온천수의 토출 온도는 상대적으로 낮게 산출된다.

동래온천 지열저장소 온도추정

동래 온천의 지열저장소 온도를 추정하기 위하여 Giggenbach 지열온도계와 실리카-엔탈피 혼합모델을 이용하여 계산하였다. 추정된 지열저장소 온도는 Table 4에 제시되었으며, 신뢰성 있는 지열저장소 온도를 추정하기 위하여 계산된 지열저장소 온도들을 종합적으로 해석하고자 한다.

Table 4. Estimated reliable geothermal reservoir temperature of Dongrae hot spring water (ºC)

Giggenbach 지열온도계로 계산된 온천수의 지열저장소 온도는 미성숙 단계에 도시되는 DT-6과 DT-7 온천수를 제외하면 Na-K 지열온도계로 132~192°C, K-Mg 지열온도계로 97~130°C 범위로 계산된다. Na-K 지열온도계로 계산된 지열저장소 온도는 250°C 이상일 경우에만 신뢰성 있는 값을 가지므로 동래 온천의 지열저장소 온도가 모두 250°C 이하로 신뢰성 있는 값으로 판단하기 어렵다. 그러나 K-Mg 지열온도계의 경우 150°C 미만으로 계산되었을 때 신뢰성이 높다. 따라서, 동래 온천의 지열저장소 온도는 97~130°C의 범위로 추정된다. 실리카-엔탈피 혼합 모델로 계산된 온천수의 지열저장소 온도는 도성 냉각의 발생으로 과대평가된 DT-6을 제외하면 석영의 경우 118~126°C, 칼세도니의 경우 81~90°C로 계산된다. 온천수별(DT-1~DT-7) 지열저장소 온도는 각각 82~130°C, 82~113°C, 82~104°C, 82~97°C, 81~117°C, 125~160°C, 90~126°C의 온도 범위를 보인다. 따라서 동래 온천의 지열저장소 온도는 약 82~130°C의 범위로 추정된다.

동래온천의 생성 모델

염수의 기원

연구지역은 해안가와 직선거리로 약 10 km 떨어져 있음에도 불구하고, 동래 온천수는 Na-Cl 유형으로 수리화학적 측면에서 해수의 주성분인 Na⁺, Cl^-, SO₄^2- 이온 함량이 높은 특성을 보인다(Figs. 2 and 3). 즉, 연구지역 온천수, 지하수, 지표수의 Cl평균 농도는 각각 331 mg/L, 25.1 mg/L, 47.1 mg/L이며, 모든 온천수에서 먹는 물 수질기준인 250 mg/L 이상의 농도를 보인다. 따라서 동래 온천수는 해수의 영향을 받았을 가능성이 높으며, 동래 온천수내 염수의 기원해석은 다음 3가지 관점에서 접근할 수 있다: (1) 잔류고염수(residual paleo-seawater)의 기원, (2) 단층대를 통한 해수 유입, (3) 하천을 따라 유입된 해수가 심부 대수층으로 유입되어 염수의 온천수 형성.

Na⁺ , Cl^-의 기원을 추정하기 위하여 온천수, 지표수, 지하수의 Cl^-에 대한 Na 당량비를 해양성 에어로졸(marin aerosol)과 비교하였다(Fig. 10). 동래 온천수의 Na/Cl 당량비는 0.95로 해양성 에어로졸의 당량비(0.85)와 해수 희석비(0.55) 보다 높으므로, 온천수의 Na⁺ 이온 유입은 희석된 천수(meteoric water)와 염분이 많은 물과 혼합으로 발생한 것으로 보인다(Nordstrom et al., 1989). Fig. 11은 Fig. 10과 같은 데이터로 y축을 log로 변환하였으며, 뚜렷한 두 개의 기울기를 보여준다. 급경사(slope 1)로 도시되는 지하수(DG)와 지표수(DS)의 Cl^-이온이 0.19~1.82 meq/L 농도 범위를 보이며, 완만한 경사(slope 2)로 도시되는 온천수는 높은 농도(4.29~10.5 meq/L)를 보인다. 급경사에서 높은 Na/Cl 조성비는 강물, 빗물, 담수 지하수 및 암염 용해가 지배적인 지하수에 매우 일반적으로 보여주며, 낮은 Na/Cl 조성비는 다른 양이온(일반적으로 Ca²⁺)이 Na⁺ 이온의 농도와 같거나 그 이상일 때 발생하는 경향이 있다(Nordstrom et al., 1989).

Fig. 10. Correlation of Na vs Cl (meq/L) to estimate the origin of salinity in the study area.

Fig. 11. Semi-log plot for correlation of Na and Cl (meq/L) of hot spring water, groundwater and surface water.

아울러 온천수, 지하수, 지표수내 Cl^-이온의 기원을 알아보기 위하여 Cl^-과 HCO₃^-의 누적 도수곡선 방법을 적용하여 해수 침투와 물-암석 수화반응에 대하여 분석하였다(Park et al., 2005). Fig. 12a, b는 Cl^-과 HCO₃^-이온을 누적 도수(cumulative frequency) 분포 결과이며, 각각 105 mg/L, 62.5 mg/L일 때 변곡점이 나타난다. 이 변곡점을 토대로 연구지역의 온천수, 지하수, 지표수는 Fig. 12c와 같이 네 영역으로 나누어진다. 여기서 전체 시료 중 8.70%가 해수 침투 영역, 52.2%가 물-암석반응의 영향을 많이 받는 영역, 21.7%가 해수침투와 물-암석반응의 영향을 동시에 받는 영역, 17.4%가 해수침투와 물-암석반응의 영향이 크지 않는 영역에 속하는 것을 보여준다. 그러나 여기서는 일부 지하수와 지표수가 인위적 생활환경 오염에 의해 Cl^-의 유입가능성을 고려하지 않았다.

Fig. 12. Cumulative frequency curves of Cl- and HCO₃^- concentrations (a, b) and ralationship between Cl- and HCO₃^- of hot spring water, groundwater, and surface water (c).

Revelle(1941)와 Todd(1959)에 의하면 Cl/HCO₃의 몰비가 0.5보다 낮으면 해수의 영향은 낮으며, 0.5~6.6의 범위에 있으면 약간 또는 중간 정도의 영향을 받는다. 그리고 몰비가 6.6보다 큰 경우 해수의 영향을 크게 받는 것으로 보고되었다. Fig. 13은 연구지역의 온천수, 지하수, 지표수의 Cl/HCO₃ 몰비와 염소이온(Cl^-) 농도와의 상관관계를 보여준다. 해수의 영향을 받는 영역에 속하는 시료들은 모두 온천수에 해당하며, 그중 DT-2, DT-3, DT-4 온천수에서 직접적인 해수의 영향 영역임을 보여준다.

Fig. 13. Correlation between Cl/HCO₃ molar ratio and Cl concentration.

이상 이온 성분에의 상관성 분석결과 온천수의 염성분은 해수의 영향이 큰 비율을 보인다. 염수의 기원으로 제기되는 가능성으로 (1) 하천을 따라서 유입된 해수(해수/담수대)의 침투가능성인데, 하천수의 Na⁺, Cl^-의 함량이 온천수에 비해 매우 낮은 농도를 보여 이러한 가능성은 희박하다. (2) 동래단층을 따라 해수 유입가능성은 Son et al.(2002)과 Hamm et al.(2001)의 보고에 의하면 동래단층 내 발달된 단층비지대(fault gouge zone)가 심부에서 지하수의 유동을 저지하는 차수벽 역할을 하는 것으로 보고되어, 동래단층대를 통한 해수의 유입가능성도 가정하기 어렵다. 마지막으로 고잔류 염수의 기원인데, 과거 역사기록으로 1474년 ‘동래부산포지도(해동제국기)’와 1872년 ‘지방도 동래부편’그림을 통해 조선시대에 동래구내 포구가 발달되었음이 확인되어 그 당시에 바닷물이 동래까지 유입되었을 가능성이 있다. 근대화 과정을 거치면서 동래지역은 도시화되면서 매립되었지만, 하부지층 내 염수가 함유된 것으로 추정된다. 동래 온천수의 장기적인(1992~2019년) 수질 변화 특성 결과 Na⁺ 및 Cl^-이온 함량이 약간감소하는 추세를 보인다(Jeon et al., 2020). 이는 동래 온천수내 염분의 기원이 동래단층을 통한 지속적이고 일정한 해수의 유입보다는 과거 포구발달당시 지층 하부에 함유된 염수로 해석할 수 있는 근거가 될 수 있다.

지질학적 생성 모델

동래 온천의 지질학, 수리지화학, 동위원소(δ¹⁸O, δD, ³He/⁴He) 연구 결과를 종합적으로 해석하여 온천생성에 대한 수문지질학적 개념모델을 제시하였다(Fig. 14). 연구지역 지질은 동래단층의 서측에는 주로 아다멜라이트, 토날라이트, 화강섬록암, 미문상화강암으로 구성되어 있으며, 동측에는 흑운모화강암, 화강섬록암, 안산암으로 구성되어 있다. 연구지역 중앙으로 N7°E~N24°E 방향의 동래단층이 65° 이상의 경사로 발달 되어있으며, 단일 불연속면 단층이 아니라 수많은 소단층을 포함하는 단층대의 형태를 가지고 있다(Son et al., 1978; Cho and Chang, 1998).

Fig. 14. Schemaric cross-section of the conceptual model for geothermal field.

금정산 일대에는 양산 및 동래단층과 평행한 NS-N20W 방향의 단층(금성동 단층)과 이를 사교하는 NE 및 EW 방향의 단층(파쇄대)이 동래단층과 연결되어 존재한다. 그러므로 금성동 지형 분지(산성마을)에서 집수된 지표수는 단층 파쇄대를 통로로 하여 온천천과 동래 온천으로 유입되며, 동래단층을 따라 발달 되어있는 단층비지대(fault gouge zone)가 심부에서 자연적인 차수벽 역할을 하여 단층의 동측과 서측의 지하수 유동 체계가 서로 단절될 수 있다고 보고하였다(Hamm et al., 2001; Son et al., 2002).

부산 지방기상청에서 2012년에서 2022년에 관측된 월평균 강수량은 34.6~266 mm로 그 중 7~9월 장마철(평균 255 mm)에 집중된다. 연구지역 서측 금정산 일대에서 순간충격시험분석으로 계산된 평균 수리전도도는 10^-7~10^-6 m/sec범위로 보고되었다(Hamm et al., 2001). Jeong et al.(2002)에 의하면 지하수 유동 모델링(MODFLOW)을 통하여 금정산에서 함양되는 지하수 함양량을 비교하기 위하여 북쪽에서 남쪽으로 4구간(A~D)으로 구분하여 정상류 모델링을 적용하였다. 금정산일대에서 함양되어 동래온천유역으로 유입되는 지하수량은 약 14,148 m³/day이며, 구간별 함양량은 A 구간(온천천 상류) 5,178 m³/day, B 구간(동래 온천, 중류) 4,932 m³/day, C 구간(온천천 하류) 1,608 m³/day, D 구간 2,430 m³/day로 보고되었다(Jeong et al., 2002). A 구간과 B 구간의 지하수량은 총14,148 m³/day 중에 약 71.5%(10,110 m³/day)로 상대적으로 온천천 상류와 중류(동래 온천)에서 하류에 비해 높은 유입량이 확인되었다(Jeong et al., 2002). 이는 온천천 상부와 중류로 공급되는 함양지역에 절리, 파쇄대, 단층 등의 불연속면이 하류 지역에 비해 발달 되어 상대적으로 높은 유입량을 갖는 것으로 보인다. 따라서 수리지질학적으로 동래 온천과 온천천은 금정산으로부터 함양된 지하수가 주요 공급원의 역할을 한다고 할 수 있다.

동래 온천은 동래단층 상반에서 국부적으로 산출되며, 금정산 유역에 함양된 강수는 화학적으로 Ca-HCO₃ 유형의 지하수에서 심부로 진화되면서 Na-HCO₃ 유형으로 전이되고, 심부환경에서 잔류된 염수와 혼합되면서 Na-Cl 유형을 보이는 것으로 해석된다. 산소-수소 동위원소 상관관계를 통해 동래 온천수는 지하수에 비해 결핍된 동위원소 조성을 보여 강수의 함양 고도효과(altitude effect)를 반영하며, 지하수보다 심부 대수층에서 산출됨을 지시한다.

이온상관관계 분석 등에 의하면 동래 온천수내 Na⁺, Cl^-, SO₄^2-의 높은 함량은 해수 유입의 영향이 확인되며, 염분의 기원 중 하천수를 통한 해수의 유입가능성이나, 동래단층대를 통한 해수의 유입은 화학성분의 관점과 단층에 대한 수리지질학적 관점에서 가능성이 희박하다. 과거 역사기록으로 볼 때 조선시대에 동래구내 포구가 발달되어 해수가 동래지역까지 유입되었을 가능성이 높다. 따라서 동래 온천수내 염분의 기원은 동래지역 하부지층내 함유된 고잔류염수로 추정된다.

동래 온천수의 열원은 헬륨 동위원소 분석결과 ⁴He이 우세하여 방사성원소의 붕괴열로 추정되며, 열원은 백악기 불국사 화강암(화강섬록암, 복운모화강암) 또는 마산암류 화강암(미문상화강암)에서 방출된 방사선붕괴열로 보인다. 지열온도계를 사용하여 계산된 지열저장소 온도는 82~130°C 범위로 계산된다. 추정된 지열저장소 온도에 따라 다음의 식 (2)를 이용하여 순환 깊이를 추정하였다:

Z = Z₀ + (T - T₀)/T_grad       (2)

여기서, Z는 순환 심도(km), Z₀는 일정한 온도 영역의 깊이(km), T는 저장소 온도(°C), T₀는 항온층의 온도(지역 평균 온도(°C)), T_grad는 지열구배(°C/km)를 나타낸다(Xiong et al., 1990). Kim and Song(1999)에 의하면 부산 동래 온천지구의 지열구배는 약 40°C/km으로, 식 (7)을 따라 계산된 지열저장소 깊이는 지표에서 약 1.7~2.9 km 아래에 존재하는 것으로 추정된다.

결론

부산 동래구 온천수, 지하수, 지표수의 수리화학 및 동위원소 분석을 통하여 온천수내 Na, Cl의 기원해석을 해석하였고, 헬륨동위원소와 지열온도계를 이용하여 동래 온천의 열원해석 및 지열저장소 온도를 계산하였으며, 온천의 수리지질학적 생성 메커니즘을 제시하였다. 동래 온천수는 Na-Cl 유형과 일부 Na-Cl(HCO₃) 유형으로 주변 지하수의 Ca-HCO₃와 Ca-HCO₃(SO₄, Cl) 화학적 유형과는 다른 특성을 보여 상대적으로 천부인 지하수와 심부인 온천수의 대수층은 지화학적으로 다른 환경임을 시사한다. 온천수와 지하수의 산소 및 수소 동위원소비는 세계순환수선(GMWL)에 도시되며, 온천수는 지하수에 비해 동위원소 결핍을 보여 상대적으로 높은 고도에서 함양되었으며, 온천수의 심부 순환을 지시한다. ³He/⁴He vs ⁴He/²⁰Ne 상관도에서 온천수는 맨틀기원(³He 3.76~4.01%)과 지각기원(⁴He 95.99~96.24%) 사이의 대기와 단일혼합선상에 도시된다. 온천수의 온도와 ³He 및 ⁴He/²⁰Ne의 상관관계에서 일부 대기기원 헬륨의 혼합율이 높은 온천수를 제외하면 각각 그들의 상관지수(R²)값이 0.67, 0.80로 유의한 상관성을 갖는다. 온천수내 ⁴He의 높은 비율은 온천의 열원이 암석내 우라늄 등의 방사성물질의 붕괴에 의한 열로 추정할 수 있는 간접적인 증거가 될 수 있으며, 온천수내 ³He의 일정 함량은 심부기원의 헬륨(³He)이 공급되는 환경임을 지시한다. 실리카-엔탈피 모델, Giggenbach 모델 등으로 계산된 지열저장소 온도는 82~130°C의 범위로 계산되었으며, 열저장소의 깊이는 지표로부터 약 1.7~2.9 km로 계산되었다. 동래 온천수의 Cl/Na 및 Cl/HCO₃의 당량비 상관관계를 통해 일부 해수의 영향이 확인되며, 주요이온(Na⁺, Cl^-)의 상대적 비와 동래단층의 차수벽 역할을 고려할 때, 동래온천수의 Na⁺, Cl^-성분의 기원은 동래단층이나, 하천을 통한 해수의 유입보다는 잔류고염수의 용해로 해석할 수 있다. 최종적으로 동래 온천의 함양, 열원, 염수의 기원 등을 포함한 온천 형성에 대한 수문지질학적 도시화된 모델을 제시하였다.