Prediction of Anisotropy and Formability of Lithium-ion Battery Pouch Sheet using Non-quadratic Yield Function

비이차 비등방 항복함수를 이용한 리튬-이온 배터리 파우치의 이방성 및 성형성 예측

Abstract

This study analyzed the mechanical behavior of lithium-ion battery pouch material and predicted its formability. A homogenization method was used to evaluate the physical properties of the pouch, and a new hardening model was developed. The yield function for the plastic model was optimized, and the anisotropic property was determined. Also, the forming limits were measured and predicted using the M-K forming limit diagram. Finally, a square cup drawing experiment confirmed the accuracy of the measured mechanical properties and the formability calculation.

1. 서론

증가하는 전세계적 탄소배출 규제에 따른 전기자동차 보편화는 자동차용 배터리의 중요성을 부각되고 있다. 그러나, 배터리 일회 충전 시 전기차의 최대 주행거리 제한은 전기차의 빠른 보급에 큰 걸림돌이 되고 있는 상황이다. 배터리 구조 최적화는 리튬이온 배터리의 전기화학적 용량을 높이는 것외에도 배터리 자체 용량을 최대화하는 방법도 매우 중요하다. 현재 전기차용 배터리 셀은 원통형, 각형, 파우치형 등 다양한 형태가 존재하는데, 이 중 파우치형 리튬이온 전지는 열 방출 및 전해액누출 방지 등의 장점으로 국내외 전지 제조사에서 널리 사용되고 있는 추세이다.

리튬 이온 배터리의 파우치 소재는 일반적으로 열 밀봉을 위한 폴리프로필렌(PP), 액체 및 기체의 침투를 차단하는 알루미늄 (Al), 기계적 안정성과 내구성을 위한 폴리아미드(PA) 등으로 구성된다. 파우치 소재는 셀 내부의 물질을 외부 충격으로부터 보호하면서 전해질 누출을 방지하는 역할을 수행해야 한다. 제조 과정에서 파우치에 크랙 (crack)이 발생하거나 백화(whitening) 등의 문제가 발생할 시 이후 작동 시 안전성 및 성능이 보장될 수 없다. 따라서 다양한 성형 조건에서 배터리 셀 구조를 최적화하여 궁극적으로 전기차 전체의 배터리 용량을 극대화하기 위해서는 배터리의 구조적 안전성 측면에서의 접근, 즉 리튬이온 배터리 파우치 소재의 성형 한계를 정확하게 측정하고 예측하는 것이 우선적으로 수행되어야 한다. 본 연구에서는 일반적으로 금속 판재에 적용되는 구성방정식이 금속-고분자 복합 소재인 파우치 소재의 기계적 물성 및 성형성을 평가하고 활용될 수 있는 근거를 제시하고 성형성을 예측하기 위한 구성방정식 적용과 모델 상수 확보를 통한 해석방법을 제시하고자 하였다.

2. 연구 방법

2.1 리튬-이온 배터리 파우치 재료

본 연구에 사용된 파우치는 3개의 폴리머 층과 1개의 알루미늄 층으로 이루어진 금속-폴리머 라미네이트 재료이며 각 층은PP-Al-PA-PET의 순서로 이루어져 있으며 각 층들은 서로 다른 접착제로 이루어져 있고 전체 파우치 두께는 약 160 µm이다. 본 연구에서는 다층 복합재료를 하나의 가상의 물질로 가정하는 균질화법을 적용하였으며 이후 금속재료에 일반적으로 사용되는 항복 함수와 금속, 고분자의 경화 모델을 적용하여 물성 정량화를 수행하였다.

본 연구에서 사용한 일축 인장 및 반구형 펀치, 사각 펀치에 의한 변형은 두께 방향으로 각 층별 변형이 크게 다르지 않다고 볼 수 있으므로, 균질화 가정이 적용 가능할 것으로 판단되었으며 각 층 소재 물성 및 층간 상호 작용은 무시하도록 하였다. 본 연구에 사용된 재료의 탄성 및 소성경화 거동에 적용한 가정은 다음과 같다. 알루미늄의 영률(Young’s modulus)인 70 GPa에 비해 고분자의 영률은 상대적으로 매우 작아[6-8] 파우치 탄성계수는 전체 두께 중 알루미늄 층의 두께비인 17.5 GPa로 가정하였으며 푸아송 비(ν)는 알루미늄의 값인 0.3으로 가정하였다. 재료의 경화 거동은 등-변형률 가정에 따라 금속과 고분자 층에 해당하는 경화 모델을 적용하고, 균질화 재료의 경화 모델을 금속 모델 및 고분자 모델의 선형 결합으로 표현하였다.

2.2 경화 모델

알루미늄합금의 등방 경화 모델은 아래와 같은 Swift (1952) 모델을 적용하였다.

\(\begin{aligned}\bar{\sigma}=K\left(\varepsilon_{0}+\overline{\varepsilon^{p}}\right)^{n}\end{aligned}\)       (1)

위의 식에서 \(\begin{aligned}\bar{\sigma}\end{aligned}\), \(\begin{aligned}\bar{\varepsilon}^{p}\end{aligned}\)는 각각 등가응력 및 소성변형율을 나타내며, K, ε₀, n은 경화 모델 상수이다.

한편, 고분자의 대표적 경화 모델로는 Bahadur(1973)가 제안한 모델[9]이 있다. Bahadur의 모델에서는 고분자의 기계적 성질을 비선형 점탄성 거동으로 분류하고 이러한 비선형 점탄성 거동을 ‘소성’ 거동으로 가정하였다. 문헌에 따르면 본 모델은 열가소성 고분자 중 낮은 결정도에서 높은 결정도를 갖는 고분자에 이르기까지 넓은 범위의 고분자 경화 거동을 기술하며, 유리화(glassy) 상태 및 고무화(rubbery) 상태의 고분자의 거동 역시 모사 가능하다. 또한 이러한 모델이 본 연구 재료의 구성 물질에 해당하는 PP 및 PA의 거동 역시 잘 예측한다고 문헌에서 보고하고 있어 본 연구에서 새로 도입된 경화모델의 일부로 채택하게 되었다. 이러한 경화 모델을 아래의 수식으로 표현된다.

\(\begin{aligned}\bar{\sigma}=\sigma_{0} \exp \left(m \overline{\varepsilon^{p}}\right)\end{aligned}\)       (2)

위의 식에서 σ₀, m은 모델 상수이다. 위의 경화 모델 이외에도 고분자 소재의 준결정, 열가소성 역학적 변형과 응력을 나타내는 구성 방정식을 얻기 위해서는 고분자의 시간 의존적 변형이나 속도 의존적 변형을 고려하여야 한다[10]. 하지만, 이러한 점탄성 기반 모델들은 소성 변형률 기반의 식이 아닌 변형 기울기와 스트레치 기반의 식으로 이 식과 금속의 경화 모델에서 사용되는 변형률 기반의 식을 조합하기에는 무리가 있다. 따라서 본 연구에서는 고분자에 대해 변형률 기반의 경화 모델인 Bahadur의 모델을 사용하여 금속의 경화모델인 Swift의 모델과 선형 결합 (상수 r)하여 이용하였다. 제안된 경화모델은 다음과 같이 표현된다.

\(\begin{aligned}\bar{\sigma}=r K\left(\varepsilon_{0}+\overline{\varepsilon^{p}}\right)^{n}+(1-r) \sigma_{0} \exp \left(m \overline{\varepsilon^{p}}\right)\\\end{aligned}\)       (3)

2.3 항복 함수

본 연구에서는 이방성 금속재료의 항복 거동을 모사하기 위해 대표적으로 활용되는 이차 이방성 항복함수인 Hill 1948 모델과 비이차 항복함수인 Yld2000-2d 항복함수를 적용하였으며 각각 항복함수의 성형성 평가에의 영향을 비교하고자 하였다. 먼저 평면 응력에서 정의된 Hill 1948 항복함수는 다음과 같다[11].

\(\begin{aligned}\bar{\sigma}^{2}=F \sigma_{y y}^{2}+G \sigma_{x x}^{2}+H\left(\sigma_{x x}-\sigma_{y y}\right)^{2}+2 N \sigma_{x y}^{2}\end{aligned}\)       (4)

Hill의 항복함수는 4개의 이방성에 대한 데이터가 필요하다.

Hill 48 항복함수는 대표적인 이차함수 형태의 항복함수이지만, 알루미늄 등의 소재에 대해 더욱 정확하게 이방성 모사가 가능하다고 알려진 Yld2000-2d 항복 함수 또한 성형한계도 계산을 위해 사용하였으며 아래에 주요 식들을 정리하였다[12].

\(\begin{aligned}\phi=\phi^{\prime}+\phi^{\prime \prime}=2 \bar{\sigma}^{M}\end{aligned}\)       (5)

ϕ = |X₁' - X₂'|^M       (6)

\(\begin{aligned}\begin{array}{c}\phi^{\prime \prime}=\left|2 \mathrm{X}_{1}^{\prime \prime}+\mathrm{X}_{2}^{\prime \prime}\right|^{M}+\left|X_{1}^{\prime \prime}+2 \mathrm{X}_{2}^{\prime \prime}\right|^{M} \\ T=\left[\begin{array}{ccc}2 / 3 & -1 / 3 & 0 \\ -1 / 3 & 2 / 3 & 0 \\ 0 & 0 & 1\end{array}\right]\end{array}\end{aligned}\)       (7)

X' = C'.s = C'.T.σ = L'.σ

X" = C".s = C".T.σ = L".σ       (8)

\(\begin{aligned}\left[\begin{array}{l}L_{11}^{\prime} \\ L_{12}^{\prime} \\ L_{21}^{\prime} \\ L_{22}^{\prime} \\ L_{66}^{\prime}\end{array}\right]=\left[\begin{array}{ccc}2 / 3 & 0 & 0 \\ -1 / 3 & 0 & 0 \\ 0 & -1 / 3 & 0 \\ 0 & 2 / 3 & 0 \\ 0 & 0 & 1\end{array}\right]\left[\begin{array}{l}\alpha_{1} \\ \alpha_{2} \\ \alpha_{7}\end{array}\right]\end{aligned}\)       (9)

\(\begin{aligned}\left[\begin{array}{l}L_{11}^{\prime \prime} \\ L_{12}^{\prime \prime} \\ L_{21}^{\prime \prime} \\ L_{22}^{\prime \prime} \\ L_{66}^{\prime \prime}\end{array}\right]=\frac{1}{9}\left[\begin{array}{ccccc}-2 & 2 & 8 & -2 & 0 \\ 1 & -4 & -4 & 4 & 0 \\ 4 & -4 & -4 & 1 & 0 \\ -2 & 8 & 2 & -2 & 0 \\ 0 & 0 & 0 & 0 & 9\end{array}\right]\left[\begin{array}{c}\alpha_{3} \\ \alpha_{4} \\ \alpha_{5} \\ \alpha_{6} \\ \alpha_{8}\end{array}\right]\end{aligned}\)       (10)

\(\begin{aligned}X_{1}=\frac{1}{2}\left(X_{x x}+X_{y y}+\sqrt{\left(X_{x x}-X_{y y}\right)^{2}+4 X_{x y}^{2}}\right)\end{aligned}\)       (11)

\(\begin{aligned}X_{2}=\frac{1}{2}\left(X_{x x}+X_{y y}-\sqrt{\left(X_{x x}-X_{y y}\right)^{2}+4 X_{x y}^{2}}\right)\end{aligned}\)       (12)

위의 식에서 사용된 각 항 및 인자들에 대한 설명은 참고문헌 [12]를 참조할 수 있다.

2.4 성형 한계 계산 모델

본 연구에서 사용된 성형한계도 계산 모델로는 Marciniak과 Kuczynski가 제안한 성형 한계 모델(M-K 모델)을 이용하였다[13]. 본 모델은 Considère의 응력 기반 모델이나 Hill의 분기(bifurcation) 이론과는 달리 평면 응력에서의 주 변형률 간의 비가 양수일 때에도 성형 한계를 계산할 수 있어, 일축 인장에서부터 등이축 인장까지의 성형 과정에서 이용되는 변형 경로에 대해 변형률의 한계점을 계산할 수 있다는 장점에서 널리 응용되고 있다.

Marciniak-Kuczynski 성형한계 모델에서는 재료 내부에 내재된 불균질성을 가정하고 이러한 불균질성을 두께 차이로 나타내게 된다. 이 때 균질한 부분을 A, 이에 비해 두께가 작은 것으로 표현되는 불균질한 부분을 B라고 가정한다. 초기의 M-K 모델은 A와 B부분의 경계가 전체 축과 수직하도록 가정했으나, 이후 Barata da Rocha 등에 의해 개선된 M-K 모델에서는 A와 B부분의 경계가 전체 축과 임의의 각도(θ)를 이룬다고 가정하고 성형 한계를 계산하게 된다[14]. A와 B 2개의 요소로 이루어진 모델에 주어진 경로의 변형을 가하게 되면, A와 B부분의 경계에서 다음과 같은 기하학적 정합성 및 힘의 평형 관계를 만족하면서 변형하게 된다.

dε_tt^A = dε_tt^B       (13)

h^Aσ_nn^A = h^Bσ_nn^B       (14)

h^Aσ_nt^A = h^Bσ_nt^B       (15)

각 상수 및 인자들은 그림 1에 설명되어 있다. 변형이 진행됨에 따라 A와 B부분의 경계의 각도(θ)가 변형에 따라 변화하게 되는데, 이 각도함수는 식(15)와 같이 표현될 수 있다. 결과적으로, 변형에 따라 변형률이 경화 모델과 항복 함수에 의해 계산되고, 이에 따라 불균질 부분이 이루는 각도가 변화하면서 전체 모델의 변형이 진행된다.

Fig. 1 Schematic diagram of M-K model

\(\begin{aligned}\tan (\theta+d \theta)=\tan \left(\frac{1+d \varepsilon_{X X}^{A}}{1+d \varepsilon_{Y Y}^{A}}\right)\end{aligned}\)       (16)

모델에 사용되는 변수는 재료의 항복 함수 및 경화 모델과 더불어, M-K모델 자체의 매개변수인 변형률의 증분의 크기, 주 변형률 간의 비, 초기 결함 부분의 각도를 입력된다. 또한, 두 영역에서의 변형율 속도비가 10 이상이 될 때 성형한계를 가정하였다. 이러한 M-K 모델에 따른 계산 과정을 그림 2의 순서도로 나타내었다.

Fig. 2 Flow chart for M-K model

3. 실험 및 재료 정량화

3.1. 일축 인장 실험

리튬-이온 파우치 재료의 경화 거동 및 항복 함수를 결정하기 위하여 일축 인장 시험을 진행하였다. 본 연구 전반에 걸쳐 일축 인장 시험을 위해 ASTM D638 Type IV 형태의 시편을 준비하였다. 시편 상에서 관측되는 알루미늄의 압연 방향을 기준으로 RD(0°), DD(45°), TD(90°)의 시편을 제작하였다. DIC 측정을 위해 실험 이전 각 시편에 백색 페인트로 전체에 도포한 뒤, 흑색 페인트로 패턴을 형성하였다.

인장 시험에는 Instron 5942시험기를 이용하였으며, DIC 카메라 2대를 이용하여 비접촉식 변형률 측정을 진행하였다. 인장 시험에 사용된 장비 및 DIC 카메라를 그림 3에 나타내었다. DIC 분석에는 Correlated Solution 사의 Vic-3d 8 프로그램을 이용하였으며, 표준 시험법에 제시된 방법과 같이 인장 방향으로 25 mm의 가상의 신율계를 이용하여 분석된 결과를 이용하여 응력-변형률 그래프를 얻었다. 각 실험에 대해 3번 이상의 반복된 시험을 진행하였으며, 재료의 절단 방법에 따른 표면에서의 불균질성이 영향을 미쳤다고 보고 가장 큰 파단 변형률을 보인 시편을 각 방향별 실험 결과로 이용하였다. 또한, 재료의 너비 방향 및 두께 방향으로의 변형률을 측정하기 위해, 1mm의 가상의 신율계를 너비 방향으로 설치하여 분석을 진행하였다. 가상의 신율계에 따른 각 방향 별 응력-변형율 곡선은 그림 4와 같다.

Fig. 3 Uniaxial tensile testing set-up

Fig. 4 Engineering strain-stress curves in different orientations

3.2 Nakazima 성형 한계 실험

성형 한계를 결정하기 위해 Nakazima가 제안한 성형 한계 실험[15]을 수행하였다. 실험 방법은 ASTM E2218에 따른 방법을 이용하였으며, 본 연구에서 사용한 펀치의 형상에 맞게 비례 적용한 크기의 시편을 준비하였다. 총 5가지의 시편을 준비하였으며, 각각은 지름 d=110 mm의 원형 시편으로부터 110, 80, 60, 40, 20 mm 너비이다.

성형 시험 장비로는 MTDI사의 성형 시험 장비를 이용하였으며, 홀딩압 230 kN, 펀치 이동 속도 3 mm/min으로 실험을 진행하였다. 일축 인장 시험과 동일한 카메라를 이용하여 DIC 시스템을 이용한 비접촉식 변형률 측정을 진행하였다. 성형 시험에 사용한 장비를 그림 5에 나타내었으며Nakajima 실험에 사용된 시편의 자세한 형상은 그림 6에 나타내었다. 측정된 한계 변형률 및 파단 시편의 예를 그림 7에 나타내었다.

Fig. 5 Experimental set of Nakajima test

Fig. 6 Specimen geometries for Nakajima test

Fig. 7 Example of Nakajima forming limit and measured majored/minor strain at failure in different geometries

3.2 경화 물성 평가

파우치 재료에 대한 경화 물성 평가는 RD 방향의 인장 실험으로 수행되었다. 진변형률 기준으로 0.3까지 Swift및 Bahadur 경화 모델의 상수를 각각 최적화하였으며 그 결과를 표 1에 요약하였다. 이후, 또한, 두 경화모델의 결합 비를 조정하면서 일축 인장 시험에 대한 유한요소해석을 진행하였다. 유한요소해석에는 Abaqus/Explicit 6.14프로그램이 이용되었으며 경화물성을 얻기 위한 해석에는 복합경화모델이 포함된 사용자 서브루틴 (VUMAT subroutine)이 사용되었다. 해석 결과 두 선형 결합 비가 0.8이 되었을 때의 해석 상에 재료의 국부변형을 나타내는 변형률 값이 실험에서 나타나는 파단 값과 일치함을 확인하였으며, 이에 따라 본 값을 경화 물성으로 결정하였다.

Table 1 Calibrated hardening parameters

3.3 항복 함수

RD, TD, DD 방향의 인장 실험 결과를 이용하여 항복 함수의 소성변형 비 및 응력 비를 얻었다. 소성변형 비는 r-값으로 정의되는 재료의 특성 값으로 본 연구에서는 금속에서 일반적인 가정인 소성 변화에서의 부피가 일정하다고 가정하여 계산하였다. 소성변형 비 및 응력 비 모두 인장 변형이 진행됨에 따라 변화함을 확인하였고, 이에 따라 성형 한계 계산에서 상대적으로 더 중요한 후반 부분의 변형에서의 소성변형 비 및 응력 비를 이용하여 항복 함수 매개변수 최적화하였다.

인장 시험에 의한 이방성 측정 결과와 함께 등이 축 실험에 의해 추가로 이방성 결과를 측정하였다. 등이축 물성의 최적화를 위해 원형 시편에 대한 반구형 펀치를 이용한 성형해석을 진행하였다. 블랭크 판재는 총 3632개의 요소로 이루어지도록 구성하였으며 금형은 강체로 해석을 진행하였으며 해석에 사용된 재료모델은 금속-고분자의 복합 등방경화모델 및 Yld2000-2d 항복함수를 이용하였다. 유한요소 해석에 사용된 전체 모델 형상을 그림 8에 나타내었다.

Fig. 8 Tool geometry utilized for FE cup drawing simualations

유한요소해석에 사용한 마찰 계수 실험에 사용된 PTFE 필름의 마찰 계수에 대해 보고된 문헌값을 참조하여 0.15로 설정하였다.

비이차 항복함수인 Yld2000-2d 항복함수의 지수(M)에 대해서는 알루미늄 합금에 대한 제안 값과 이축 항복응력 곡선을 최적화하여 8.8로 결정하였다[16].

위의 결과를 종합하여 성형한계 곡선 계산에 사용된 소성 물성값과 항복함수 상수를 표 2-4에 각각 나타내었다.

Table 2 Measured anisotropic material properties

Table 3 Calibrated Hill1948 model material parameters

Table 4 Calibrated Yld 2000-2d material parameters

4. 결과 및 검증/고찰

4.1 성형한계도

리튬-이온 배터리 파우치 재료의 성형한계 곡선 계산 결과는 그림 9와 같다. 그래프에 Hill48 항복 함수 및 Yld2000-2d 항복 함수에 따른 성형 한계 곡선 계산 결과를 함께 표시하였다. 이때 평면 변형에서의 성형 한계점인 FLC₀는 0.31로 동일하게 설정하였다.

Fig. 9 M-K forming limit curve calculated with different yield functions

응력비 및 소성변형 비에 따라 최적화한 Hill48 항복함수를 적용한 성형한계곡선은 평면 변형에서 부터 등이축 변형까지의 실험에서 얻은 성형 한계점들을 잘 예측하지 못하였다. 그에 반해 Yld2000-2d 항복 함수에 의한 성형한계곡선은 등이축 변형에 가까운 변형 경로에 대한 성형 한계점들도 잘 예측함을 확인하였다. 이에 따라, 비이차 항복함수인 Yld2000-2d 모델을 적용한 성형한계곡선을 이용하여 이후 모델 검증을 진행하였다.

4.2 모델 검증

4.2.1 사각컵 성형 실험 및 해석

사각 컵 드로잉을 통한 성형한계곡선의 검증을 위해 실험과 유한요소해석을 진행하였다. 실험에 사용한 시편의 형태는 한 변이 170 mm인 정사각형이며, 사각형의 펀치의 중심과 시편의 중심이 일치하도록 하고, 펀치의 윗면 모서리와 시편의 모서리가 평행하도록 위치를 설정하였다. 실험 장비는 Nakajima 성형 한계 실험과 동일한 홀딩력 230 kN, 펀치 속도 3mm/min의 조건으로 실험을 진행하였으며 PTFE 필름 및 그리스를 이용하여 윤활한 상태로 실험을 진행하였다. 파단 지점 확보 및 시편 전 구역에서의 변형률 측정은DIC 장비를 이용하였다.

계산된 성형한계 곡선을 검증하기 위해 사각 컵 드로잉 유한요소해석을 진행하였으며 블랭크는 대칭성을 이용한 1/4 모델을 이용하였으며, 총 26368개의 요소로 구성하였다. 사각 컵에 의해 주로 변형하는 부위에 더 많은 요소를 배치하였으며 앞서 사용된 요소와 재료모델을 동일하게 사용하였다. 특히 평면 방향으로의 접촉에 대해서 마찰계수는 이전 장에서 최적화한 값인 0.15를 부여하였으며 수직 방향의 접촉에 대해서는 Hard 접촉으로 설정하였다. 해석 결과 펀치 하중-변위 결과를 그림 10에 나타내었으며 후반 부분의 하중이 상대적으로 낮게 예측함을 확인하였다. 이러한 차이는 경화 거동에서 변형률 0.3 이상의 변형에서의 경화를 고려하지 않음으로 사각컵 드로잉의 변형에서도 변형 후반 부분에서 응력에서 저평가 된 것으로 분석된다. 그럼에도 불구하고 본 제안된 재료모델과 유한요소해석이 사각컵 해석 결과를 매우 잘 예측함을 확인하였다.

Fig. 10 Comparison of load-displacement curve in square cup drawing experiment and simulation

4.2.2 사각 컵 드로잉에 의한 파단

사각 컵 성형 시 파단 시점에서의 펀치 변위를 실험과 해석에서 비교하였다. 그 결과는 그림 11에 나타내었으며 실험에서의 파단 펀치 변위는 평균 14.74 mm, 표준 편차는 1.05 mm로 나타났다. 해석에서의 성형 한계점 변위는 사용자 재료 함수에서 입력 변수로 포함된 성형 한계 곡선을 처음으로 넘는 변위를 기준으로 결정하였으며 그 값은 15.55 mm로 예측되었다. 즉, 해석에서의 성형 한계 변위가 실험과 매우 잘 일치하였다.

Fig. 11 Comparison of punch displacement at the onset of failure between experiment and simulation

5. 결론

4.2.3 사각 컵 성형 파단 위치 및 변형률 분포

심층적인 검증을 위해 사각 컵 드로잉에 의한 파단 지점 및 파단 직전에서의 변형률 분포를 비교하였다. 그림 12(a)는 실험에서의 성형 후 시편의 형상을 나타내었다. 실험이 끝난 이후 시편의 경우 정확히 파단 시점에서 실험을 중지할 수 없었기 때문에 파단 위치를 DIC 사진 결과를 이용하여 얻어낸 후 파단이 일어난 위치를 해석과 비교하였다. 그림 12(b)는 유한요소해석에서 처음으로 파단이 예측된 요소를 나타내며 실험에서의 파단 위치와 비교해 볼 때 일치함을 확인할 수 있었다. 즉, 펀치의 중심으로부터 펀치의 가로와 세로의 모서리까지 20 mm, 20 mm 떨어진 지점에서의 변위가 4.60 mm로 실험에서의 해당 값인 1.81 mm와 시편과 펀치의 전체 크기를 고려할 때 큰 차이를 보이지 않았다. 또한, 파단 직전에서 DIC 사진으로부터 얻어진 진변형률의 분포를 그림 13(a)에 나타내었으며 동일 시점에서 유한요소해석으로부터 얻어진 진변형률의 분포를 그림 13(b)에 나타냈다. 비교 결과 실험과 해석에서의 변형률의 분포가 매우 잘 일치함을 확인할 수 있었다. 이상의 결과에 따라, M-K 모델로부터 계산된 성형한계곡선이 실제 실험과 일치하는 결과를 나타내어 제안된 파우치용 소재에 대한 재료모델이 향후 다양한 성형 공정에 활용될 수 있음을 확인할 수 있었다.

Fig. 12 Deformed specimens after square cup drawing: (a) experiment; (b) finite element simulation

Fig. 13 Strain distributions at the onset of fracture in the square cup drawing: (a) experiment; (b) finite element simulation

5. 결론

(1) 금속과 고분자의 다층구조로 된 Li-ion 파우치 소재의 경화거동을 모사하기 위하여 금속과 고분자에서 통상적으로 사용되고 있는 경화 모델을 등변형률 조건에 따라 선형 결합한 복합 경화 모델을 제안하였다. 또한, 제안된 경화모델의 상수를 결정하기 위하여 일축 인장 실험과 유한요소해석에 의해 각 경화모델 간의 선형 결합비를 최적화하였다.

(2) 이차 이방성 항복함수인 Hill1948 및 비이차 이방성 항복함수 Yld2000-2d 모델을 이용하여 재료 상수를 결정하였으며, 이에 따라 평균화된 응력 비 및 소성변형 비를 모두 표현 가능한 항복함수로 최적화를 진행하였다.

(3) 최적화된 항복함수 및 경화모델 상수를 이용하여 M-K 모델로부터 성형한계곡선을 예측하였다. 그 결과 이차 이방성 항복함수에 비해 비이차 항복 함수에서 더 높은 정확도의 성형한계 곡선을 예측하였다.

(4) 비이차 항복함수 및 복합경화 모델을 이용하여 계산된 성형한계 곡선 (FLC)을 유한요소해석에 적용하였으며, 사각컵 드로잉 실험을 통하여 검증을 진행하였다. 그 결과 제안된 유한요소 해석 모델이 파우치 소재의 파단 시점과 파단 위치를 합리적으로 예측함을 확인하였다.

후기

본 연구는 LG에너지솔루션의 도움으로 일부 수행되었으며 이에 감사드립니다. 이 연구는 2023년도산업통상자원부의 일부 연구비지원에 의한 연구임(1415185590, 20022438, 산업통상자원부).