Textile Coloration and Finishing (한국염색가공학회지)

The Korean Society of Dyers and Finishers (한국염색가공학회)
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Characterization of ABS/PC/POE Thermoplastic Composites and Prediction of Mechanical Properties by Geometry Simulation

ABS/PC/POE 열가소성 복합재료의 특성평가 및 시뮬레이션을 통한 물리적 성능 예측 연구

  • 유성훈 (다이텍연구원 섬유가상공학연구센터) ;
  • 이종혁 (다이텍연구원 섬유가상공학연구센터) ;
  • 여동현 (다이텍연구원 섬유가상공학연구센터) ;
  • 신용호 ((주)아스픽) ;
  • 박종수 (평화산업(주)) ;
  • 심지현 (다이텍연구원 섬유가상공학연구센터)
  • Received : 2022.04.19
  • Accepted : 2022.05.25
  • Published : 2022.06.27
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Abstract

In this study, thermoplastic composites were manufactured using ABS(acrylonitrile butadiene styrene), PC(polycarbonate), and POE(polyolefin elastomer), which are thermoplastic plastics. Twin screw extruder and injection molding were used to manufacture thermoplastic composites. When the ABS/PC/POE thermoplastic composite material was manufactured, the POE mass fraction was set to 1 to 5 wt.%, and the thermal and mechanical properties according to the POE mass fraction were analyzed. Based on the physical properties of ABS/PC/POE, a 3D model in the form of an e-bike frame was created. After setting the boundary conditions, when an external load is applied, geometry simulation was performed to predict product performance. The ABS/PC/POE thermoplastic composite material exhibited the best physical properties when the mass fraction of POE was 3 wt.%. In the simulation results for the physical properties of the 3D model in the form of an e-bike frame, the best physical properties were shown when the mass fraction of POE was 2 ~ 3 wt.%. As a result, the manufacturing conditions for ABS/PC/POE thermoplastic composite materials were set, and research was conducted to reduce product development costs and development time.

Keywords

1. 서론

PC(Polycarbonate)는 산업 전반에 이용되는 플라스틱 소재로써, 범용 엔지니어링(engineering) 플라스틱 중 투명성이 좋으며 양호한 내열성 및 치수안정성 등의 특성을 가지고 있으나, 유동성(성형성) 및 내충격성이 낮아서 단독으로 사용하기 힘든 한계점이 존재한다. 유동성 및 내충격성을 보완하고자 PC 는 내충격성과 성형성이 우수한 아크릴로-니트릴-부타디엔(ABS) 과의 물리적 혼합을 통하여 물성을 보완할 수 있으며, 실제로 ABS/PC 열가소성 복합재료는 상업적으로 응용되고 있는 소재이다1, 2).

하지만 ABS/PC 열가소성 복합재료의 경우, ABS 자체보다 낮은 충격강도를 나타내는 것으로 알려져 있다3, 4). 충격강도를 보완하기 위하여 Krishna 등은 ABS/PC 열가소성 복합재료에 MWCNT(multi-walled carbon nanotube)을 일정 질량 분율에 따라 물리적 방법으로 혼합하여 충격강도를 분석하였으며 5-7), ABS와 PC의 비상용성을 보완하고자 Pankaj 등은 ABS에말레인산 무수물(maleicanhydride, MAH)이 그래프트(graft)된 ABS-g-MAH 및 그래핀 옥사이드(graphene oxide, GO)의 첨가에 의한 영향을 고찰하였다8, 9). ABS/PC 열가소성 복합재료에 충분한 혼련을 주어 전단응력, 유변학적 특성 및 형태학적 특성을 변화시키는 연구가 진행되었다10-12). 이외에도 범용 플라스틱에 rubbery한 특성을 지닌 탄성체인 POE(polyolefin elastomer)를 첨가하여 제조된 복합재료의 충격강도가 크게 향상되었다는 연구도 보고되고 있다13-15). POE소재는 열가소성 플라스틱과 혼합될 경우, 고무적 특성으로 인하여 내충격성이 크게 증대되는 강점이 있는 소재이다16, 17).

따라서 본 연구에서는 전기자전거 프레임(frame) 및 배터리팩(battery pack)제품에 사용될 수 있는 소재인 ABS/PC/POE 열가소성 복합재료를 제조한 후에, 열적 특성 및 기계적 특성을 분석하였다. ABS/PC/POE 열가소성 복합재료는 성형성 및 내충격성이 우수하여, 자동차 내외장재, 생활용 플라스틱, 완구류, 자전거 프레임 등 다양한 산업분야에 활용될 수 있다18). ABS/PC/POE 열가소성 복합재료 제조 시, POE 소재의 질량분율을 1, 2, 3, 5wt.%로 각각 다르게 설정하여 제조하여 POE 질량분율에 따른 특성 변화를 분석하고자 하였다. POE 질량분율에 따른 특성 변화를 분석한 후에, 전기자전거 프레임 및 배터리팩 형태의 3D모델을 생성하였고, 시뮬레이션을 진행하여 전기자전거 프레임 및 배터리팩의 성능을 예측하고자 하였다.

2. 실험

2.1 실험재료

본 연구에서는 POE 질량분율에 따라 ABS/PC/POE 열가소성 복합재료의 특성을 분석하는 것을 목적으로 하며, 열 가 소성복합재료에 이용된 ABS/PC(LG Chem., HP5004, Korea) 의기본 물성은 Table 1에 나타내었고, ABS/PC는 펠릿(pellet) 형태의 제품을 사용하였다. 그리고 ABS 및 PC의 함량(volume tric ratio)는 각각 70%, 30%이다.

Table 1. Properties of ABS/PC composites

POE(LG Chem., EBR, Korea)의 구조식은 Figure 1에 나타내었다. ABS/PC에 대한 POE의 질량분율은 1, 2, 3 및 5wt.% 로 설정하였으며, ABS/PC 및 POE는 표준상태(25±5℃, 60± 10%)에서 3일간 항온∙항습기(PC-R8SD, HASTEST, Japan)에서 보관한 후에 실험에 사용하였다.

Figure 1. Constitutional formula of POE.

2.2 시편 제조

ABS/PC/POE 열가소성 복합재료를 제조하기 위하여 1차적으로 압출 공정(compound)을 진행하였다. 압출 공정에 활용된 기기는 이축압출기(twin screw extruder, HAAKE polylab QC, Thermo scientific, Netherlands)이며, 압출 공정 시 작업 중 발생하는 손실율(loss)을 고려하여 각 소재(ABS/PC, POE)는 10kg씩 소분한 후에, 4회의 hand mixing 작업을 실시한 후 사용하였고, 압출 작업 조건은 Table 2에 나타내었다. ABS/PC/POE 열가소성 복합재료를 제조할 때, POE의 함량은 1, 2, 3, 5wt.%로 설정하였다. 압출 공정을 통하여 제조된 pellet 형태의 ABS/PC/POE(1, 2, 3, 5wt.%) 열가소성 복합재료는 60℃에서 14시간 동안 진공에서 건조한 후, 사출 성형 공정(injection molding)을 진행하여 기계적 특성 분석을 위한 시편 형태로 가공하였다.

Table 2. Manufacturing conditions of ABS/PC/POE compound pellet

사출 성형 공정은 lab.scale의 사출기(HAKKE MINIJET Pro,Thermo scientific, Netherlands)를 이용하여 진행하였으며, 사출 성형 작업 조건 및 전체 공정 모식도는 Table 3 및 Figure 2에 나타내었다. 사출속도는 100mm/s로 설정하였다.

Table 3. Conditions of the injection molding for manufacturing specimens

2.3 열적 특성 분석

제조된 ABS/PC/POE 열가소성 복합재료의 열적 특성을 분석하기 위하여 시차주사열량분석기(DSC, TA instrument, USA)를 이용하였다. 분석 전 시료의 무게는 6.5~7.0mg으로 설정하였으며, 승온속도는 10℃/min로 설정하여 진행하였다.

승온하기 전에 시료는 30℃의 온도에서 5분 동안의 안정화 과정을 진행하였고, 온도 범위는 80~200℃로 설정하여 POE 질량분율에 따른 heat flow 및 유리전이온도(Tg)를 측정하였다. 또한 POE 질량 분율에 따른 열분해거동 확인은 열중량 분석기(TGA, TA instrument, USA)를 이용하여 승온속도 10℃ /min으로 질소 분위기하에서 측정하였다.

TGA 측정도 마찬가지로 30℃의 온도에서 5분 동안의 안정화 과정을 진행하였으며, POE 질량분율에 따른 열분해거동 변화를 분석하고자 하였다.

2.4 용융 흐름 지수(Melt Index, MI) 분석

제조된 ABS/PC/POE 열가소성 복합재료의 성형성 분석을 위하여 용융흐름지수 측정기(6MBA, Ray-ran, Korea)을 이용하였다. POE 질량분율마다 5개의 시료를 사용하여 ISO 1133 에 따라 MI를 측정하였으며, 각 시료마다 5회 측정 후, 평균값을 최종 결과값으로 활용하였다. 측정 시료는 수분 재흡수를 피하기 위하여 밀봉된 PTFE용기를 이용하여 MI측정 bath로 운반한 후에 MI측정을 진행하였다.

2.5 기계적 특성 및 충격강도 분석

POE 질량분율에 따른 ABS/PC/POE 열가소성 복합재료의 기계적 특성을 분석하기 위하여 인장강도 및 굴곡강도 분석을 진행하였다. 인장강도의 경우 KS M ISO 527-2규격에 의거하여 시험을 진행하였으며, 굴곡강도의 경우 ASTM D 790규격에의거하여 진행하였다. 이때, 굴곡강도 시편은 support span ratio를 16:1로 설정하여 제조하였으며, 두께는 3±0.1mm 이하로 제작하였다.

충격강도 분석을 위하여 KS M ISO 6603-2 시험 방법(낙추시험법) 규격에 의거하여 시험을 진행하였으며, 시험에 필요한 시 크기의 정사각형 형태로 제작하였다.

Figure 2. Schematic for processing of ABS/PC/POE thermoplastic composites. 편은 100x100mm

Impact velocity는 4.4m/s, impact energy는 193.5J의 조건으로 실험을 진행하였다. POE 질량분율에 따른 ABS/PC /POE 열가소성 복합재료의 충격파괴 거동 분석을 평가하기 위하여 peak force와 전체 충격에너지를 계산하였다.

2.6 3D 모델링 생성 및 해석조건 설정

ABS/PC/POE 열가소성 복합재료의 기계적 특성 분석 결과를 토대로 3D모델링을 생성하고자 하였다. 3D모델링 및 물성예측 시뮬레이션은 해석 소프트웨어인 ANSYS(ANSYS R19.2, USA)을 사용하였다. 해석조건으로써, 75kg인 사람이 22.5kg인 자전거를 탑승한 후, 5cm 높이의 장애물을 0.5초에 통과할 때 부여되는 충격하중을 해석조건으로 설정하였으며, 충격하중은 식(1)에 따라 산출되었다.

    \(F=m \times \sqrt[2]{2 g h} \times t\)   (1)

where,

F : Impact load, N

m : Total mass(occupant and bicycle), kg

g : Gravitational acceleration, m/s2

h : Fall height, m

t : Fall time, s

3. 결과 및 고찰

3.1 열적 특성 분석 결과

제조된 ABS/PC/POE 열가소성 복합재료의 DSC 분석결과를 Figure 3에 나타내었다.

Figure 3. DSC curve of ABS/PC/POE thermoplastic composites.

ABS/PC 소재의 경우, ABS와 PC의 유리전이온도는 각각 114.5℃, 143.2℃부근에서 나타났다. ABS/PC 소재에 POE가 1wt.% 첨가된 열가소성 복합재료의 경우, 유리전이온도가 최대 6.7%이상 감소된 값을 나타내었는데, 이는 POE소재 자체가 밀도가 낮고 탄성체로써의 성질을 지니고 있어, 비결정성 고분자인 ABS, PC소재에 첨가되었을 때 유리전이온도가 감소한 것으로 판단된다.

반면에 POE가 3wt.% 첨가되었을 때, POE가 1wt.% 첨가되었을 때와 비교하여 4.5%이상 향상된 값을 나타내었다. 이는 octene구조를 가진 POE소재의 branched 분자구조로 인한 입체장애(steric hindrance)로 인한 사슬 얽힘 현상으로 인해 각 분자 간의 상호작용(intermolecular interaction)이 발생하였으며, 이에 따라 ABS/PC 소재의 유리전이온도를 소폭 상승시킨 것으로 판단된다19-21). POE가 5wt.% 첨가되었을 경우에는 분자 사이의 뭉침현상(aggregation)으로 인하여 유리전이온도가 소폭 감소한 것으로 판단된다. POE 질량분율에 따른 분자 사슬 얽힘에 대한 모식도를 Figure 4에 나타내었다.

Figure 4. Schematic illustration of steric hindrance on POE weight.

POE 질량분율에 따른 ABS/PC/POE 열가소성 복합재료의 열분해 거동은 Figure 5에 나타내었다. POE를 첨가하지 않은 ABS/PC 소재의 경우, 열분해가 412.5℃ 부근에서 시작되었으며, POE가 첨가됨에 따라 열분해온도가 감소하는 경향을 나타내었다. POE의 질량분율이 5wt.%일 때, ABS/PC/POE 열가소성 복합재료의 열분해온도가 4.9% 감소된 값인 391.5℃ 부근에서 시작되었는데, 이는 POE가 과량으로 첨가됨에 따라 상대적으로 PC의 질량분율이 낮아지게 되고, 이에 따라 열분해온도가 감소한 것으로 판단된다.

Figure 5. TGA curve of ABS/PC/POE thermoplastic composites.

3.2 용융흐름지수 분석 결과

POE 질량분율에 따른 ABS/PC/POE 열가소성 복합재료의 용융 흐름 지수 분석 결과를 Figure 6에 나타내었다. 용융흐름지수값에 영향을 미치는 인자는 분자량과 분자량 분포, 사슬의 길이에 따른 얽힘 등이 있으며, ABS/PC/POE 열가소성 복합재료의 경우에는 비결정성 구조로 인하여 급격한 변화가 일어나지는 않았지만, POE 질량분율이 3wt.% 이상일 경우에는 POE가 첨가되지 않은 시료와 비교하여 16.7% 이상 향상된 결과값을 나타내었다. 이는 POE 소재 자체의 우수한 성형성에 기인한 것으로 판단되며, 일반적으로 용융 흐름지수가 높을수록 사출 가공성이 우수하다고 알려져 있다22-24).

Figure 6. Result of MI measurement of ABS/PC/POE thermoplastic composites.

3.3 기계적 특성 및 충격강도 분석 결과

ABS/PC소재에 POE가 첨가되었을 때, POE 질량분율에 따른 기계적 특성 분석 결과를 Figure 7 및 Figure 8에 나타내었다.

Figure 7. Tensile properties of ABS/PC/POE thermoplastic composites.

Figure 8. Flexural properties of ABS/PC/POE thermoplastic composites.

POE가 첨가됨에 따라 인장강도 및 굴곡강도가 최대 3.5% 이상 향상된 값을 나타내었으나, POE 질량분율이 5 wt.%이상인경우에는 소폭 감소한 값을 나타내었다. 이는 POE가 가지는 분자 상 구조로 인하여 물성이 상승할 수 있다고는 하나, POE 질량분율이 5wt.%이상일 경우에는 기존 소재인 ABS/PC의 질량분율이 상대적으로 감소하여 물성이 감소한 것으로 판단된다. 인장탄성률 결과값은 3D 모델링을 위한 지표로 사용되었다.

POE 질량분율에 따른 내충격성 분석결과를 Figure 9 및 Table 4에 나타내었다. ABS/PC 소재에 POE가 1wt.%이상 첨가되었을 때, POE가 첨가되지 않은 ABS/PC 소재에 비하여 maximum peak force값은 10.7% 향상되었고, total impact energy 값은 12.5%이상 향상되었다. 이는 POE가 첨가됨에 따라 POE 소재의 rubbery한 특성으로 인하여 외부 충격하중에 따른 충격저항성이 향상됨을 나타낸다. POE 질량분율이 3wt.% 인 경우와 5wt.%인 경우를 비교하면, POE가 과량 첨가됨에 따라 충격저항성이 비례하여 증가하지 않음을 나타내었는데, 이는 POE가 5wt.%이상 첨가되면 분자간 얽힘 현상으로 인한 응집 현상(aggregation)이 발생한 것으로 판단된다25-27).

Table 4. Result of impact tes.

Figure 9. Impact force of ABS/PC/POE thermoplastic composites.

3.4 해석 결과

ABS/PC/POE 열가소성 복합재료의 열적 및 기계적 특성 분석 결과를 종합하였을 때, POE가 3wt.% 첨가되었을 경우에 가장 성능이 우수한 것으로 판단되었으며, 이에 따라 POE가 3wt.% 첨가된 복합재료의 결과값을 적용하여 생성된 전기자전거 프레임 및 배터리팩의 3D 모델 생성결과를 Figure 10에 나타내었다.

Figure 10. 3D model of (a) E-bike frame and (b) battery pack.

3D 모델링 및 시뮬레이션은 해석 소프트웨어인 ANSYS를활용하였다. 앞절 식(1)에 따라 외부 충격하중은 193N으로 산출되었으며, 이에 따른 하중조건 및 경계조건은 Figure 11과같이 결정되었다.

Figure 11. Condition of analysis by impact force.

외부 충격하중에 따른 해석 결과를 Figure 12에 나타내었으며, 외부 충격하중 193N이 전기자전거 프레임 및 배터리팩에 가해졌을 때, 예상되는 내부응력값이 20.5MPa로 나타났다. 이는 ABS/PC/POE 열가소성 복합재료의 33.1% 수준으로 구조적으로 안전함을 확인할 수 있었다. 외부 충격하중에 따른 해석 결과를 토대로 하여 실제 제품에 응용해보고자 하며, 추후에는 다양한 하중 조건(수평∙수직 하중조건, 프레임 하중 조건 등)에 따른 해석을 실시하여 제품 성능에 대한 시뮬레이션 라이브러리(library)를 구축하고자 계획하였다.

Figure 12. Result of analysis(E-bike frame and battery pack).

4. 결론

본 연구에서는 ABS/PC소재에 POE를 질량분율에 따라 첨가하여 ABS/PC/POE 열가소성 복합재료를 이축압출기 및 사출기를 활용하여 제조하였으며, POE 질량분율에 따른 열적 및 기계적 특성, 내충격성을 분석하였다. ABS/PC/POE 열 가 소성복합재료의 특성 분석 결과를 토대로 하여, 해석 소프트웨어를 활용한 3D모델링 생성 및 시뮬레이션을 진행하였으며, 그 결과는 다음과 같다.

1. 제조된 ABS/PC/POE 열가소성 복합재료의 경우, POE의 질량분율이 2wt.% 이하인 경우에는 유리전이온도가 최대 6.7% 이상 감소하였으나, POE가 3wt.% 첨가되었을 때, 1wt.%인 경우와 비교하여 4.5% 이상 향상된 값을 나타내었다. POE가 4wt.% 이상일때에는 POE가 과도하게 투입되어 입자 사이의 뭉침현상이 발생하고, 이에 따라 유리 전이온도가 감소하는 것으로 판단된다.

2.용융흐름지수의 경우, POE 질량분율이 3wt.% 이상일 때, POE가 첨가되지 않은 시료와 비교하여 16.7% 이상 향상된결과값을 나타내었다. 이는 POE소재 자체의 우수한 사출 가공성에 기인한 것으로 판단된다.

3. POE가 첨가됨에 따라 인장강도 및 굴곡강도가 최대 3.5% 이상 향상된 값을 나타내었으나, POE 질량분율이 5wt.% 이상인 경우에는 소폭 감소한 값을 나타내었다. POE 질량분율에 따른 내충격성 분석결과, ABS/PC 소재에 POE가 1wt.% 이상 첨가되었을 때, POE가 첨가되지 않은 ABS/PC 소재에 비하여 maximum peak force값은 10.7% 향상되었고, total impact energy 값은 12.5% 이상 향상되었다. 이는 POE가 첨가됨에 따라 POE 소재의 rubbery한 특성으로 인하여 외부 충격하중에 따른 충격저항성이 향상됨을 나타낸다.

4. 외부 충격하중에 따른 해석 결과, 외부 충격하중 193N이 전기자전거 프레임 및 배터리팩에 가해졌을 때, 예상되는 내부응력 값이 20.5MPa로 나타났다. 이는 ABS/PC/POE 열가소성 복합재료의 33.1% 수준으로 구조적으로 안전함을 확인할 수 있었다.

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