1. 서론
이산화황(Sulfur dioxide; SO2)은 화석연료의 연소, 금속 용융 과정 등에서 인위적 요인으로 발생되거나 화산 폭발과 같은 자연적요인으로 인해 고농도의 이산화황이 대기로 주입된다(Theys et al., 2015). 지표 부근에 존재하는 고농도의 이산화황은 인간에게 노출될 시, 호흡기 질환 및 심혈관 질환을 유발할 수 있는 것으로 알려져있다(Chen et al., 2007; Chen et al., 2012; Qu et al., 2019). 또한, 이산화황은 대기중에서 빠르게 산화되어 황산을 형성하고 황산은 산성비와 황산염 에어로졸을 형성하여 국지적 규모 뿐만 아니라 장거리 수송을 통해 전지구적 대기오염에 영향을 미치며 기후에도 영향을 미친다(Chin and Jacob, 1996; Berglen et al., 2004; Bobrowski et al., 2010; IPCC Climate, 2013).
지역 규모의 대기 오염과 장거리 수송 및 화산활동 모니터링을 위해서 위성원격탐사 기술 기반의 이산화황 관측은 필수적이다(Yang et al., 2019). 위성 센서를 이용한 이산화황 모니터링은 지난 수십년간 지속적으로 이루어져왔다. 1978년 미국항공우주국의 Total Ozone Monitoring Spectrometer (TOMS; Kruger, 1983) 센서를 이용한 이산화황 관측을 시작으로, Global Ozone Monitoring Experiment; Eisinger and Burrows (GOME; Eisinger and Burrows, 1998), Scanning Imaging Absorption SpectroMeterforAtmosphericCHartographY(SCIAMACHY; Afe et al., 2004; Lee et al., 2008), Ozone Monitoring Instrument (OMI; Krotkov et al., 2006; Yang et al., 2007; Li et al., 2013; 2020), Global Ozone Monitoring Experiment-2 (GOME-2; Nowlan et al., 2011; Rix et al., 2012), Ozone Mapping and Profiler Suite (OMPS; Yang et al., 2013; Zhang et al., 2017), TROPOspheric Monitoring Instrument (TROPOMI; Theys et al., 2017)와 같은 위성 센서를 이용하여 이산화황 모니터링이 활발하게 이루어져 왔다 (Table 1). Table 1과 같이 위성을 이용한 이산화황 산출을위해 다양한 이산화황 산출알고리즘이 개발되어왔다. GOME, SCIAMACHY, GOME-2 및 TROPOMI 센서의 경우 차등흡수분광법을 기반으로 하여 이산화황을 산출하며, 특히, 가장 최근에 발사된 TROPOMI 센서는 이산화황 경사층적분농도의 농도에 따라 산출 파장을 다르게 적용하는 Multi-windows DOAS 방법을 이용하여 이산화황을 산출한다(Theys et al., 2017). OMI와 OMPS는 다변량 통계분석 방법 중 하나인 주성분분석방법을 이용하여 이산화황을 산출하며, 주성분분석방법은 노 이즈와 편향을 감소시켜 이산화황 산출 민감도를 향상시킬 수 있는 알고리즘으로 알려져 있다(Lee et al., 2013; 2017; Theys et al., 2021).
Table 1. List of satellite-based SO2monitoring instruments and retrieval algorithms
최근 환경부에서는 아시아지역의 기후변화 및 대기 오염물질의 배출 및 이동 상시감시를 목적으로 정지궤 도환경위성탑재체(GeostationaryEnvironment Monitoring Spectrometer; GEMS)를 정지궤도 복합위성(Geostationary Korea Multi Purpose Satellite-2B; GK-2B)에 탑재하여 2020년 2월 18일에 발사하였다. GEMS는 300-500 nm의 파장영역에서 약 0.6 nm의 스펙트럼 분해능을 가지는 자외-가시 초분광계를 이용하여 이산화황을 포함하는 다양한 미량기체 및 에어로졸을 관측한다. 서울기준 3.5 km×8 km의 공간해상도를 가지며(GEMS 이산화황 산 출물은 산출 민감도를 향상시키기 위해 7 km×16 km의 공간해상도 픽셀 비닝을 수행하여 산출), 아시아 및 태 평양 대기에 존재하는 대기오염물질 및 기후변화 유발 물질에 대한 실시간 정보를 1일 8회 이상 제공한다(Kim et al., 2020). GEMS의 이산화황 산출 현업 알고리즘은 차등흡수분광법과 주성분분석방법을 결합한 하이브리드 알고리즘으로, 이 알고리즘을 이용하여 실시간으로 아시아지역의 이산화황의 배출 및 이동 감시를 하고 있다.
2. 연구 방법
1) GEMS이산화황 산출 알고리즘
위성 기반 이산화황 산출에는 차등흡수분광법 (Eisinger and Burrows, 1998; Lee et al., 2008; Rix et al., 2012; Theys et al., 2017)과 주성분분석방법(Li et al., 2013; Lee et al., 2017)이 폭넓게 사용이 되고 있다. 차등흡수분광법은 미량기체 산출을 위해 널리 사용되는 방법이며, 차등흡수분광법 기반의 이산화황을 산출 시 오존에 의한 흡수 및 회전 라만 산란 등의 다양한 물리적 과정의 영 향으로 인해 이산화황 농도 산출에 불확실성이 나타날 수 있다(Li et al., 2013). 한편, 주성분분석 방법은 관측된 복사휘도로부터 직접 추출된 주성분을 이용하여 이산화황의 층적분농도를 산출한다. 추출된 주성분은 이산화황 흡수 관련 정보 이외의 물리적 특성(오존 흡수 및 회전 라만 산란) 또한 포함되기 때문에 물리적으로 설명할 수 없는 스펙트럼의 특성으로 인해 발생하는 불확실성을 감소시킬 수 있다(Li et al., 2013). 주성분분석방법의 경우 이산화황의 농도가 높은 픽셀에서 주성분을 추출하게 될 경우 주성분에 이산화황의 흡수 특성이 나 타나 이산화황 산출 오차를 야기할 수 있기 때문에 이 산화황을 산출하기 전 이산화황의 농도가 낮은 청정 영역을 선택하는 것이 필수적이다. 이산화황의 청정 영역은 일반적으로 이산화황의 농도가 거의 없는 적도 태평양 지역 등을 임의로 선택한다(Li et al., 2013). GEMS의 이산화황 산출 현업 알고리즘에서는 이러한 차등흡수 분광법과 주성분분성방법의 장점을 취하고 단점을 서로 보완하기 위하여 두 방법을 융합한 하이브리드 알고리즘을 도입하였다. GEMS의 하이브리드 알고리즘에서는 보다 명확하게 이산화황의 청정 지역과 오염지역을 구분하기 위하여 차등흡수분광법으로 산출된 이산화황 경사층적분농도를 이용하여 청정 영역 픽셀을 결정하며, 해당 청정 영역 픽셀을 이용하여 주성분분석 방법을 이용해 최종 경사층적분농도를 산출한다.
Fig. 1. The flow chart of the GEMS SO2retrieval algorithm.
GEMS 하이브리드 알고리즘은 GEMS 위성센서로부터 관측된 복사휘도로부터 이산화황 산출을 위하여 세 가지의 단계를 거친다(Fig. 1). 먼저 310-324 nm의 파장 구간에서 차등흡수분광법으로부터 이산화황의 경사층 적분농도를 산출한다(Fig. 1A). 차등흡수분광법을 이용한 이산화황 산출 시, 차등흡수분광법을 통하여 산출된 이산화황 값에 편차가 존재하게 되기 때문에 오존 경사 층적분농도와 이산화황 경사층적분농도 편차 사이의 선형관계식을 통해 경험적인 보정 과정이 필수적으로 이루어져야 한다. 오존 보정이 수행된 차등흡수분광법 기반의 이산화황 경사층적분농도는 이산화황의 농도 가 낮은 청정 영역 선정에 사용된다. 선택된 이산화황 청정영역 픽셀의 복사휘도 값으로부터 주성분분석을 수행하여 이산화황 청정지역 픽셀에 대한 주성분을 추출하며, 청정지역에 대한 주성분(Principal Component; PC)들과 이산화황의 흡수단면적을 각 픽셀에서 측정된 복사휘도 값과 선형피팅을 수행하여 이산화황의 흡수 단면적의 계수로 계산되어지는 이산화황 경사층적분 농도를 산출한다(Fig. 1B). 복사전달모델을 이용하여 계산해둔 조견표로부터 이산화황의 대기질량인자 값을 얻을 수 있으며, 이를 하이브리드 방법으로 산출된 이산화황 경사층적분농도에 나누어주어 최종적으로 이산화황 수직 칼럼농도를 산출할 수 있다(Fig. 1C).
2) 오프셋 보정
차등흡수분광법을 이용한 이산화황 경사층적분농도 산출 시 태양천정각과 오존 농도가 높은 환경에서 이산화황 값에 오프셋(편차)이 증가하게 된다. 이러한 오프셋은 자외선(UV) 위성 센서로부터 이산화황 산출 시 일반적으로 발생하기 때문에 이산화황 경사층적분농도의 오프셋 보정이 필수적이다(Theys et al., 2017). Fig. 2는 차등흡수분광법을 이용하여 이산화황 경사층적분 농도를 산출할 때 발생하는 이산화황의 오프셋 보정과 관련된 그림이다. Fig. 2(a)는 오프셋 보정을 수행하기 전의 차등흡수분광법을 이용하여 산출된 이산화황의 경사층적분농도, Fig. 2(b)는 차등흡수분광법으로 산출된 오존의 경사층적분농도, Fig. 2(c)는 오프셋 보정이 수행되기 전의 이산화황의 경사층적분농도와 오존 경사 층적분농도 사이의 관계식을 이용하여 계산된 보정 값이다. 오프셋 값의 계산은 Theys et al. (2017)을 기반으로 하였으며, 오프셋 값을 계산하기 전 태양천정각이 70° 이상, 이산화황의 경사층적분농도가 2.0 DU 이상인 값은 제거되었으며, 오존 경사층적분농도가 매우 크게 나온 픽셀을 제외하기 위하여 1800 DU 이상인 값은 필터링 되었다. 이산화황 경사층적분농도의 오프셋 보정을 위하여 차등흡수분광법 피팅을 통해 계산된 이산화황 경사층적분농도에 오프셋 값을 빼 줌으로써 이산화황 오프셋 보정을 수행한다.
Fig. 2. (a) SO2SCD before offset correction, (b) ozone SCD, and (c) offset correction value calculated using the relationship between SO2SCD and ozone SCD from GEMS measurement data (September 11, 2020).
오프셋 보정 과정은 차등흡수분광법으로 이산화황 경사층적분농도를 산출할 때 발생하는 편차를 보정해 주기 위해 필수적인 과정이며, 오프셋 보정 과정에 사용되는 오프셋 값은 이산화황 경사층적분농도 값에 변화를 주기 때문에 적절한 관측 환경에서의 오프셋 값의 계산이 필요하다. 본 연구에서는 지표부근에 존재하는 이산화황 수직층적분농도의 정확도에 영향을 주는 요인 중 하나인 구름 조건(Theys et al., 2015; 2017)에 따른 오프셋 계산을 수행하여 이산화황 수직층적분농도의 변화를 분석하였다
3. 연구 결과
Fig. 3은 2020년 10월 7일 구름 비율(cloud fraction)이 0.1 이하인 픽셀 개수가 전체 픽셀 개수의 약 5% 이하였던 구름 화소가 많은 날에 대해 계산된 오프셋 값을 사용하여 산출된 수직층적분농도의 결과를 나타낸다. Fig. 3(a)는 2020년 12월 5일 03 UTC 인도부근, Fig. 3(b) 는 홍콩 부근, Fig. 3(c)는 2021년 4월 28일 00 UTC 한반 도부근의 GEMS 하이브리드 알고리즘으로 산출된 이 산화황 수직층적분농도이다. 구름 비율이 0.1 이하인 픽셀 개수가 적은 날 관측된 복사휘도를 이용하여 계산된 오존 보정 계수를 적용한 후 산출된 이산화황의 수직층 적분농도는 세개의 지역에서 모두 줄무늬 모양의 고농도 이산화황이 산출되는 경향을 보였다. Fig. 3(a)와 Fig. 3(b)에 해당하는 인도부근과 한반도 부근은 2020년 12월 5일 03 UTC에 GEMS 관측 영역 가장자리 부분에 해당 하며 Fig. 3(c)의 경우, 구름 비율이 0.5 이상인 픽셀이 많 이 존재하는 지역 주변에서 선 형태의 고농도 이산화황이 분포하는 경향을 보였다. 이를 통해 구름이 많이 존재하는 날의 자료를 이용하여 오프셋 보정을 수행할 경우 다수의 구름 픽셀이 존재하는 영역 주변과 GEMS 관측 영역의 가장자리 부근에서 선모양의 불안정한 이산화황의 농도가 산출되는 것을 알 수 있다.
Fig. 3. Retrieved SO2VCDs (a) around India, (b) around Hong Kong (December 5, 2020, 03 UTC), and (c) Retrieved SO2 VCD around the Korean Peninsula (April 28, 2021, 00 UTC) retrieved based on the GEMS SO2Hybrid algorithm using the offset value calculated from the GEMS observation data where there are many cloud pixels.
Fig. 4는 구름 비율이 0.1 이하인 픽셀의 개수가 전체 픽셀의 30% 이상 이었던 2020년 9월 11일에 관측된 복사 휘도 값으로부터 계산된 오프셋 값으로 경사층적분농도를 보정하여 산출된 이산화황 칼럼농도를 나타낸다. Fig. 4(a)는 2020년 12월 5일 03 UTC 인도부근, Fig. 4(b) 는 홍콩부근, Fig. 4(c)는 2021년 4월 28일 00 UTC 한반 도부근의 이산화황 수직층적분농도이다. Fig. 3의 인도, 홍콩, 한반도 부근에서 구름 화소가 많은 날의 복사휘 도로부터 계산된 오존 보정 계수로 산출된 결과에서 발생하던 선형태의 고농도 이산화황이 대부분 제거된 경향을 보였으며, Fig. 3(a)에서 음의 값으로 산출되었던 이산화황 수직층적분농도가 Fig. 4(a)에서 0 DU 이상의 값으로 산출되는 경향을 보였다.
Fig. 4. Retrieved SO2VCDs (a) around India, (b) around Hong Kong (December 5, 2020, 03 UTC), and (c) Retrieved SO2 VCD around the Korean Peninsula (April 28, 2021, 00 UTC) retrieved based on the GEMS SO2Hybrid algorithm using the offset value calculated from the GEMS observation data where there are few cloud pixels.
특히, 2020년 12월 5일 03 UTC의 이산화황 수직층적 분농도 산출결과에서 고농도 이산화황 배출원으로 알려진 인도의 탈쳐(Talcher) 부근에서 고농도의 이산화황이 산출되었음을 확인하였다(Fig. 3(a), Fig. 4(a)). 인도의 탈쳐에 위치한 석탄 발전소는 OMI 위성 센서로부터 탐지한 이산화황 주요 배출원 중 하나이다(Fioletov et al., 2016). 흐린날의 오존 보정계수를 이용하여 산출된 인도의 탈쳐(20.91°N, 85.20°E)에 가장 가까운 픽셀(20.88°N,85.16°E)에 해당하는 이산화황의 농도는 4.48 DU였으나, 맑은 날의 오존 보정계수를 이용하여 산출된 인도 탈쳐의 이산화황 농도는 5.95 DU 로 증가하였다. 향후 더 다양한 경우에 대하여 연구를 진행할 필요가 있지만, 계수의 산정 조건에 따라 이산화황 수직층적분농도 산출 값의 이상치가 발생할 수 있으며, 이산화황 주요 배출 원 지역에서의 이산화황 층적분농도 산출 정확도에 큰 영향을 미칠 수 있음을 확인하였다.
Table 2는 2020년 12월 5일 03 UTC 인도부근(Case 1), 홍콩 부근(Case 2), 2021년 4월 28일 한반도 부근(Case 3)에서의 계수 산정 조건에 따른 평균 이산화황 농도와 표준편차를 나타낸다. 홍콩과 한반도 주변의 평균 이산화황 수직층적분농도는 흐린 날(0.346 DU, 0.573 DU) 대비 맑은 날에(0.097 DU, 0.129 DU) 약 0.22 ~ 0.28배 낮게 산출되는 경향이 나타났다. 인도 부근에서 흐린 날 오존 보정 계수를 사용했을 때 음의 값으로 산출되었던 다수의 화소들이(12266개) 맑은 날 오존 보정계수를 사용하였을 때(8344개) 대비 0.68배 감소되는 것을 확인하 였다. 이에 따라 맑은 날의 오존보정계수를 사용하였을 때 인도주변의 이산화황의 농도가 양의 값으로 변화된 경향은 흐린 날 음의 값으로 산출되던 3922개의 픽셀이 양의 값으로 산출되기 때문인 것으로 사료된다. 표 준편차의 경우, 흐린 날 오존 보정계수를 사용하였을 때 인도, 홍콩, 한반도 주변에서 각각 1.274 DU, 0.584 DU, 0.765 DU였으나, 맑은 날 오존 보정 계수를 사용한 경우 각각 0.718 DU, 0.380 DU, 0.442 DU로 모든 지역에서 감소하는 경향을 보였다.
Table 2. Average SO2column density, standard deviation, and the number of negative SO2pixels of Case 1 (around India), Case 2 (around Hong Kong), Case 3 (around Korea Peninsula)
Table 2와 Fig. 3, 4의 결과를 기반으로 확인한 결과, 오프셋 보정을 위한 오프셋 값 계산 과정에서 구름 조건의 차이에 따라 이산화황 산출 결과에 큰 영향을 받는다는 것을 확인하였다. 따라서 흐린 날의 오존 보정 계수를 이용하여 이산화황의 수직층적분농도를 산출할 경우 선 형태의 고농도 이산화황 값이 나타나고, 음의 값 산출 빈도가 높을 것으로 판단되므로 맑은 날 대비 불안정한 GEMS 이산화황이 산출될 것으로 생각된다. 이에 따라 GEMS 이산화황 산출 알고리즘에서 오존 보정 계수를 계산할 시 구름 조건을 면밀히 고려해야 할 필요가 있다.
4. 결론
본 연구에서는 오존 보정 계수 산정 조건이 GEMS 이산화황 산출 결과에 미치는 영향을 확인하였다. 이를 위하여 GEMS 위성센서로부터 측정한 구름 화소가 적은 날(맑은 날)과 구름 화소가 많은 날(흐린 날)의 복사휘도로부터 계산한 각각의 오존 보정 계수를 GEMS 이산화황 산출 알고리즘에 적용하여 이산화황의 수직층적분 농도를 산출하고, 상호비교를 수행하였다. 흐린 날의 GEMS 초분광 복사휘도(L1C)로부터 계산된 오존 보정 계수를 사용하여 이산화황 수직층적분농도를 산출한 경우 맑은 날의 오존 보정 계수를 이용한 산출 결과에 비하여 비교적 불안정(선 형태의 고농도 이산화황 값, 음의 값 산출 빈도 다수)하게 산출됨을 확인하였다. 이에 따라 안정적인 GEMS 이산화황 수직층적분농도 산출을 위해서는 오존 보정 계수 산정 조건이 중요함을 확인하였으며, 구름 화소가 최대한 적은 날을 선정할 필요가 있다.
본 연구에서는 오존 보정 과정에서 사용되는 계수 산정 조건으로 구름 화소 만을 고려하였으나, 향후 다양한 오존농도, 이산화황 배경농도, 태양천정각 조건에 대한 계수 산정 효과 연구가 이루어질 필요가 있다. 또한, 본 연구에서는 단일 날짜에 대해 오존 보정 계수를 계산하였는데, 이러한 경우 데이터로부터 오존의 경사층 적분농도와 이산화황 편차 사이의 관계를 충분히 고려하기 어려우며, 화산 이산화황의 플룸으로 인한 영향을 받을 수 있다(Theys et al., 2015). 향후 연구에서는 더 많은 관측 데이터로부터 오존의 경사층적분농도와 이산 화황 편차 사이의 상관관계를 고려하기 위하여 2주 이상의 관측자료로부터 평균 오존 보정 계수를 산정하고자 한다.
사사
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