Abstract
Oxy-fuel combustion with many advantages such as high combustion efficiency, low flue gas flow rate and low NOx emission has emerged as a promising CCS technology for coal combustion facilities. In this study, the effects of the direct sulfation reaction on $SO_2$ removal efficiency were evaluated in a drop tube furnace under typical oxy-fuel combustion conditions represented by high concentrations of $CO_2$ and $SO_2$ formed by gas recirculation to control furnace combustion temperature. The effects of the operating parameters including the reaction temperature, $CO_2$ concentration, $SO_2$ concentration, Ca/S ratio and humidity on $SO_2$ removal efficiency were investigated experimentally. $SO_2$ removal efficiency increased with reaction temperature up to 1,200 due to promoted calcination of limestone reagent particles. And $SO_2$ removal efficiency increased with $SO_2$ concentrations and the humidity of the bulk gas. The increase of $SO_2$ removal efficiency with $CO_2$ concentrations showed that $SO_2$ removal by limestone was mainly done by the direct sulfation reaction under oxy-fuel combustion conditions. From the impact assessment of operation parameters, it was shown that these parameters have an effects on the desulfurization reaction by the order of the Ca/S ratio > residence time > $O_2$ concentration > reaction temperature > $SO_2$ concentration > $CO_2$ concentration > water vapor. The semi-empirical model equation for to evaluate the effect of the operating parameters on the performance of in-furnace desulfurization for oxy-fuel combustion was established.
순산소연소는 높은 연소 효율과 적은 배가스량, 낮은 질소산화물 농도를 장점으로 하고 있으며 연소온도 조절을 위한 배가스 재순환에 의해 배출되는 연소가스중의 $CO_2$ 농도를 95%까지 농축이 가능하므로 석탄 연소설비에 대한 유망한 CCS 기술로 부각되고 있다. 본 연구는 순산소연소 조건에서 배가스의 재순환을 통한 $CO_2$ 농도 증가에 기인하는 직접 황화반응이 탈황효율에 미치는 영향을 평가하고 반응온도, $CO_2$ 농도, $SO_2$ 농도상승이 $SO_2$ 제거효율에 미치는 영향과 배가스 중 수분 등이 $SO_2$ 제거효율에 미치는 영향을 실험적으로 고찰하였다. 반응온도 $1,200^{\circ}C$까지 온도 상승에 따라 $SO_2$의 제거효율은 증가하였고 Ca/S비, $CO_2$ 농도와 수분이 증가할수록 $SO_2$ 제거효율이 증가하였다. 이러한 운전변수는 영향인자 평가를 통하여 Ca/S 비>체류시간>$O_2$농도>반응온도>$SO_2$농도>$CO_2$농도>수분농도의 순으로 탈황반응에 영향을 미치는 것으로 나타났다. 또한 운전변수별 실험결과를 이용하여 로내 건식탈황에 있어서 각 운전변수별 성능 영향인자를 평가할 수 있는 반경험적 모델식을 도출하였다.