DOI QR코드

DOI QR Code

Determination of volatile and residual iodine during the dissolution of spent nuclear fuel

사용 후 핵연료 용해 중 휘발 및 잔류 요오드 분석

  • 김정석 (한국원자력연구원 원자력화학연구부) ;
  • 박순달 (한국원자력연구원 원자력화학연구부) ;
  • 전영신 (한국원자력연구원 원자력화학연구부) ;
  • 하영경 (한국원자력연구원 원자력화학연구부) ;
  • 송규석 (한국원자력연구원 원자력화학연구부)
  • Received : 2009.05.29
  • Accepted : 2009.09.14
  • Published : 2009.10.25

Abstract

The determination of iodine in the spent nuclear fuel and the volatile behavior during its acid dissolution have been studied by NAA(neutron activation analysis) and electron probe microanalysis (EPMA). Simulated spent fuels (SIMFUELs) were dissolved in $HNO_3$(1+1) at $90^{\circ}C$ for 8 hours. The iodine remained in a dissolver solution after dissolution, and that condensed in dissolution apparatus and trapped in the adsorbent by volatilization during the dissolution were determined, respectively. The condensed iodine was recovered by the redistillation with $HNO_3$(1+1) after transfer of the dissolver solution. The iodines in the dissolver and redistilled solution were separated by solvent extraction followed by ion exchange or precipitation method and determined by RNAA (radiochemical neutron activation analysis). The ion exchange column and filtration kit used for the isolation of iodine, which were prepared with a polyethylene tube, were used as an insert in the pneumatic tube for neutron irradiation. The iodine volatilized during the dissolution of SIMFUELs was collected in a trapping tube containing Ag-silica gel (Ag-impregnated silica gel) adsorbent, and the distribution of iodine trapped in the adsorbents were determined by EPMA. The adsorbing characteristics shown with the SIMFUELs were compared with those shown with a real spent fuel from the nuclear power plant.

사용 후 핵연료시료 중의 요오드를 정량하고 용해과정 중 요오드의 휘발거동을 조사하기 위하여 중성자 방사화 분석(NAA) 및 전자미세탐침분석(EPMA)을 이용하였다. 모의 사용 후 핵연료시료(SIMFUELs)를 준비하여 $HNO_3$(1+1) 용액으로 $90^{\circ}C$에서 8시간 용해하고 용해 후 용해용액 중에 잔류된 요오드, 용해장치에 응축된 요오드 및 휘발하여 흡착체에 포집된 요오드 각각을 정량하였다. 응축된 요오드는 장치내 용해용액을 옮긴 후 $HNO_3$(1+1) 용액으로 재증류하여 회수하였다. 용해 및 재증류 용액중의 요오드는 용매추출과 이온교환 및 침전법으로 분리한 후 방사화학적 중성자 방사화 분석(RNAA)으로 정량하였다. 요오드 분리에 사용한 이온교환분리관 및 여과키트는 폴리에틸렌 관으로 제작하여 중성자 조사를 위한 이송관 내부의 삽입체(Insert)로 이용하였다. 핵연료용해 중 휘발된 요오드는 제조한 흡착체(Ag-Silica gel)를 담은 흡착관에 포집하였다. 흡착체를 구간별로 나누어 균질시료로 만든 다음 비파괴 중성자 방사화 분석(INAA)으로 정량하였다. 흡착된 요오드의 분포를 EPMA 분석으로 조사하였다. 모의 사용 후 핵연료 및 원자력발전소로부터의 실제 사용 후 핵연료 시료로부터 휘발된 요오드의 흡착특성을 비교하였다.

Keywords

References

  1. M. Nakashima, M. Saeki, Y. Aratono and E. Tachikawa, Int. J. Appl. Radiat. Isot., 32, 397-402(1981) https://doi.org/10.1016/S0020-708X(81)81006-X
  2. T. J. Anderson, '23rd Conference on Analytical Chemistry in Energy Technology', Gatlinburg, Tennessee, Conf-781040-3, DP-MS-78-51 (1978)
  3. E. Henrich, R. Hufner and A. Sahm, 'Proc. of an international symposium on management of gaseous wastes from nuclear facilities', IAEA-SM-245/16, IAEA Vienna, 139-156(1978)
  4. K. H. Lieser, P. Georgoulas and P. Hoffmann, Radiochim. Acta, 48, 193-199(1989)
  5. C. C. Lin, J. Inorg. Nucl. Chem., 42, 1093-1099(1980) https://doi.org/10.1016/0022-1902(80)80416-7
  6. T. Sakurai, A. Takahashi, N. Ishikawa, Y. Komaki and M. Ohnuki, Nucl. Technol., 116, 319-326(1996) https://doi.org/10.13182/NT96-A35287
  7. D. O. Campbell, A. P. Malinauskas and W. R. Stratton, Nucl. Technol., 53, 111-119(1981) https://doi.org/10.13182/NT81-A32615
  8. R. Cripps, L. Venuat and H. Bruchertseifer, J. Radioanal. Nucl. Chem., 256(2), 357-360(2003) https://doi.org/10.1023/A:1023918324811
  9. N. Boukis and E. Henrich, Radiochim. Acta, 54, 103-108(1991)
  10. S. J. Parry, J. Radioanal. Nucl. Chem., 248(1), 137-141(2001) https://doi.org/10.1023/A:1010654830751
  11. T. Nedveckaite and W. Filistowicz, J. Radioanal. Nucl. Chem. Art., 174(1), 43-47(1993) https://doi.org/10.1007/BF02040331
  12. ASTM D 2334-85, 'Standard Test Method for Radioactive Iodine in Water', Annual Book of ASTM Standards, Vol. 11.01, 1985
  13. J. J. Stoffels, Radiochem. Radioanal. Lett., 55(2), 99-106(1982)
  14. N. Boukis and E. Henrich, Radiochim. Acta, 55, 37-42(1991)
  15. R. S. Strebin, F. P. Brauer, J. H. Kaye, M. S. Rapids and J. J. Stoffels, J. Radioanal. Nucl. Chem. Lett., 127(1), 59-73(1988) https://doi.org/10.1007/BF02165506
  16. Y. V. Kuznetsov, S. P. Rosyanov and V. K. Vinogradova, Radiokhimiya, 26(4), 572-575(1984)
  17. N. Lavi, J. Radioanal. Chem., 20, 41-49(1974) https://doi.org/10.1007/BF02515899
  18. W. E. Clark, Nucl. Technol., 36, 215-221(1977) https://doi.org/10.13182/NT77-A31928
  19. L. C. Bate and J. R. Stokely, J. Radioanal. Chem., 72(1-2), 557-570(1982)
  20. J. S. Kim, S. D. Park, C. H. Lee, B. C. Song and K. Y. Jee, Anal. Sci. Technol., 18(4), 298-308(2005)
  21. B. S. Choi, G. I. Parl, J. W. Lee. H. Y. Yang and S. K. Ryu, J. Radioanal. Nucl. Chem., 256(1), 19-26(2003) https://doi.org/10.1023/A:1023383505788
  22. H. Mineo, M. Gotoh, M. Iizuka, S. Fujisaki, H. Hagiya and G. Uchiyama, Sep. Sci. Technol., 38(9), 1981-2001(2003) https://doi.org/10.1081/SS-120020130
  23. W. R. A Goossens, G. G. Eichholz and D. W. Tedder, 'Treatment of Gaseous Effluents at Nuclear Facilities', Harwood Academic Pub., Chur, Switzerland, 67- 178, 1991
  24. H. Kleykamp, J. Nucl. Mater., 131, 221-246(1985) https://doi.org/10.1016/0022-3115(85)90460-X
  25. T. Adachi, T. Muromura, H. Takeishi and T. Yamamoto, J. Nucl. Mater., 160, 81-87(1988) https://doi.org/10.1016/0022-3115(88)90011-6
  26. 노성기, 박종묵, 민덕기, 최병일, 신희성, KAERI/PIED/note-001/87, 'KNU 가압경수로 사용후핵연료내 방사성물질 함유량', (1987)
  27. 박규창, 분석화학, 광림사, 332-346(1987)